This work investigates transient optical properties of semiconductors and the underlying carrier and lattice dynamics after intense pulsed optical excitation. To this aim, the ex- perimental technique of pump-probe spectroscopic ellipsometry and the corresponding experimental setup is introduced first. The pump-probe scheme yields sub-picosecond temporal resolution while the spectroscopic ellipsometry measurement allows direct ex- cess to the complex-valued optical response, that means real and imaginary part of the dielectric function. The functionality of the experimental setup as well as technical de- tails, capabilities and limitations are discussed. First measurements are demonstrated on the prototypical wide-bandgap semiconductor ZnO and the classical semiconductors Ge, Si and InP. Furthermore, the full dielectric function tensor of optically anisotropic materials can be obtained from ellipsometry measurements, if suitable orientations of the material are measured and collectively analyzed. This capability will be demonstrated for the uniaxial material ZnO. Upon optical excitation, the transient occupation of electronic states is varied which leads to a redistribution of the spectral weight of absorption. This embodies the com- bined intricate effects of inter- and intra-band transitions, carrier scattering with the heated lattice as well as many-body effects such as band-gap renormalization, carrier screening and Pauli blocking. The contributions of these effects are disentangled by means of line-shape analysis of the dielectric function. For ZnO, we additionally find a strong influence of the polar electron-phonon interaction on the dielectric function that are framed as hot-phonon effects in the literature. They exemplify the importance of the lattice in the relaxation process of photo-excited semiconductors. The experimental dielectric functions will be compared to theoretical results from first-principles calcu- lation taking excitonic effects and the photo-excited carriers at elevated temperatures into account. The transient carrier dynamics are additionally supported by simula- tions of the transient carrier and lattice temperature. Moreover, spatial information on the transient carrier dynamics was obtained from pump-probe imaging ellipsometry on ZnO under similar excitation conditions. Here, the photo-excitation enables a delicate interplay between diffusion and ballistic propagation of the carriers, that leads to a non- homogeneous lateral carrier profile. This spatial modulation of the carrier density and subsequently the optical properties challenges the standard assumption of homogeneous lateral excitation in the analysis of pump-probe experiments.:Introduction 1
1 Measurement of transient optical properties 5
1.1 Light polarization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2 Optical properties and ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.3 Transient optical properties and time-resolved ellipsometry . . . . . . . . 7
1.4 Broadband femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . 10
2 Transient charge-carrier and lattice dynamics in photo-excited semicon-
ductors 12
2.1 Four regimes of carrier relaxation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.1.1 Hot-phonon effects in photo-excited wide-bandgap semiconductors 16
2.2 Effects of high carrier density on optical properties . . . . . . . . . . . . 17
2.3 Transient dielectric functions of ZnO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3.1 Ultrafast dynamics of hot charge carriers in an oxide semiconduc-
tor probed by femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . 21
2.3.2 Transient birefringence and dichroism in ZnO studied with fs-time-
resolved spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.3.3 Femtosecond-time-resolved imaging of the dielectric function of
ZnO in the visible to near-IR spectral range . . . . . . . . . . . . 23
2.4 Transient dielectric functions of Ge, Si and InP . . . . . . . . . . . . . . 24
2.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3 Summary and outlook 29
Bibliography 32
Cumulated Publications 52
Symbols and abbreviations 54
Danksagung 56
Zusammenfassung nach §11 (4) der Promotionsordnung 58 / In dieser Arbeit werden die transienten optischen Eigenschaften von Halbleitern nach gepulster optischer Anregung und die zugrundeliegende Prozesse der Ladungsträgerund Kristallgitterdynamik untersucht. Zu diesem Zwecke wird die experimentelle Methode der femtosekunden-zeitaufgelösten spektroskopische Ellipsometrie eingeführt. Das Pump-Probe-Messschema gewährt eine zeitliche Aufösung von weniger als einer Pikosekunde während es die spektroskopischen Ellipsometrie ermöglicht, direkten Zugang zur komplex-wertigen optischen Antwortfunktion auf eine eintreffende elektromagnetische Welle das heißt Real- und Imaginärteil der dielektrischen Funktion (DF) in einem breiten Spektralbereich zu erhalten. Zu Beginn wird der Messaufbau der zeitaufgelösten spektroskopischen Ellipsometrie vorgestellt. Seine Funktionalität wird durch Untersuchungen am prototypischen weitbandlückigen Halbleiter ZnO und den klassischen Halbleitern Ge, Si und InP demonstriert. Weiterhin können richtungsund polarisationsabhängige optischen Eigenschaften bestimmt werden, wenn entsprechende Orientierungen der Probe gemessen und simultan modelliert werden. Diese Fähigkeit wird ebenfalls an ZnO demonstriert, da es aufgrund seiner hexagonalen Kristallstruktur anisotrope optische Eigenschaften aufweist. Die intensive optische Anregung der Halbleiter bewirkt eine zeitweilige Umverteilung der Besetzung der elektronischen Zustände, welche sich in einer deutlich veränderten Linienform der DF widerspiegelt. Verantwortlich dafür sind unter anderem elektronische Interund Intra-Band-Übergänge und Streuprozesse mit dem aufgeheizten Gitter sowie verschiedene Vielteilcheneffekte wie Bandlückrenormierung, Abschirmung der Ladungsträger und das Pauli-Prinzip. Die Beiträge dieser Effekte können mittels geeigneter Linienformanalyse der DF näher untersucht werden. Am Beispiel von ZnO wird auch die starke Wechselwirkung der Elektronen mit dem aufgeheizten Gitter und deren Auswirkungen auf die DF gezeigt. Die experimentelle DF wird mit theoretischen Berechnungen verglichen, wobei bei exzitonische Effekte und die hohe Überschussenergie der Ladungsträger berücksichtigt werden. Zusätzlich erklären Simulationen der transienten Ladungsträgerund Gittertemperatur den Verlauf der Relaxation der Ladungsträger. Weiterhin werden Information über die räumliche Ausbreitung der Ladungsträger nach optischer Anregung mittels abbildender zeitaufgelöster Ellipsometrie an ZnO gewonnen. Hierbei wird ein komplexes Zwischenspiel zwischen Diffusion und ballistischer Propagation der Ladungsträger beobachtet, welches zu einer ringförmigen Verteilung der Ladungsträger führt.:Introduction 1
1 Measurement of transient optical properties 5
1.1 Light polarization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5
1.2 Optical properties and ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6
1.3 Transient optical properties and time-resolved ellipsometry . . . . . . . . 7
1.4 Broadband femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . 10
2 Transient charge-carrier and lattice dynamics in photo-excited semicon-
ductors 12
2.1 Four regimes of carrier relaxation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12
2.1.1 Hot-phonon effects in photo-excited wide-bandgap semiconductors 16
2.2 Effects of high carrier density on optical properties . . . . . . . . . . . . 17
2.3 Transient dielectric functions of ZnO . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3.1 Ultrafast dynamics of hot charge carriers in an oxide semiconduc-
tor probed by femtosecond spectroscopic ellipsometry . . . . . . . 21
2.3.2 Transient birefringence and dichroism in ZnO studied with fs-time-
resolved spectroscopic ellipsometry . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
2.3.3 Femtosecond-time-resolved imaging of the dielectric function of
ZnO in the visible to near-IR spectral range . . . . . . . . . . . . 23
2.4 Transient dielectric functions of Ge, Si and InP . . . . . . . . . . . . . . 24
2.5 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25
3 Summary and outlook 29
Bibliography 32
Cumulated Publications 52
Symbols and abbreviations 54
Danksagung 56
Zusammenfassung nach §11 (4) der Promotionsordnung 58
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:77768 |
| Date | 02 February 2022 |
| Creators | Herrfurth, Oliver |
| Contributors | Universität Leipzig |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/acceptedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | 10.1063/5.0027219, 10.1088/1367-2630/aba7f3, 10.1063/1.5109927, 10.1103/PhysRevResearch.3.013246, 10.1063/1.5128069, 10.1088/1361-648X/abf19b |
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