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Previous issue date: 2014-03-28 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior (CAPES) / The increasing use of fossil fuels in combustion enginees and power generation plants
has caused a large increase in the emission of sulfur oxides, nitrogen oxides (NOx)
and carbon monoxide into the atmosphere which creates serious environmental
problems. Catalytic processes are used in the abatement of NOx and a promising
alternative is the reduction of NOx using CO as reducing agent on catalysts containing
supported transition metal oxides. Taking this into account, the aim of this study was
to prepare catalysts based on Fe2O3, NiO or Fe2O3-NiO supported on ceria-zirconia
(molar ratios Ce:Zr equal to 1:1 and 1:4), incorporating the metal precursor salt in the
sun of the support (in situ addition). The results of XRD data, Rietveld refinement and
TEM indicated the formation of a solid solution CeO2-ZrO2 with cubic structure fluorite
type; furthermore, it was not observed diffraction peaks of intense X-ray of Fe or Ni
oxide as a consequence of a proper distribution of these oxides in the supports. The
addition of Fe2O3 and/or NiO led to a decrease of the average crystallite size, causing
an increase in SBET of the catalysts compared to the pure support. N2 physisorption
measurements showed that the catalysts showed significant mesoporosity, which was
attributed to the addition of Tween 80 during the sol-gel preparation, moreover, RTPH2
results confirm that the Fe2O3 reduction occurs at lower temperatures in the
presence NiO. In addition, the catalysts showed satisfactory performance in the
reduction of NO to N2 with CO, suggesting that the sol-gel method is adequate in their
preparation. Furthermore, the catalyst 0,90Fe - 1Ce:1Zr reached the highest values of
CO conversion to CO2 and NO to N2 at lower temperatures. The Fe2O3 catalysts were
more selective to N2 formation compared to those containing NiO. In conclusion, the
conversion NO to N2 was significantly affected when in contact with O2 and H2O
interferences; however, this conversion did not change significantly in the presence of
SO2. The catalysts showed a more significant reduction in conversion of NO to N2 when
evaluated in the simultaneous presence of O2, SO2 and H2O. / O crescente uso de combustíveis fósseis em motores de combustão e usinas de
geração de energia vem causando um grande aumento na emissão de óxidos de
enxofre, óxidos de nitrogênio (NOx) e monóxido de carbono na atmosfera, o que gera
sérios problemas ambientais. No abatimento de NOx, em particular, utiliza-se
processos catalíticos e uma alternativa promissora é a redução dos NOx utilizando CO
como agente redutor sobre catalisadores à base de óxidos de metais de transição
suportados. Nessa direção, a pesquisa teve por objetivo preparar catalisadores à base
de Fe2O3, NiO ou Fe2O3-NiO suportados em céria-zircônia (proporções molares entre
Ce e Zr iguais a 1:1 e 1:4), incorporando o sal precursor do metal no sol do suporte
(adição in situ). Dados de DRX e MET indicaram a formação de uma solução sólida
CeO2-ZrO2 com estrutura cúbica tipo fluorita, não se observando picos de difração de
raios X intensos dos óxidos de Fe ou Ni, o que foi interpretado como uma
consequência de uma adequada distribuição desses óxidos nos suportes. Os
resultados do refinamento de Rietveld confirmaram os dados de DRX, indicando uma
composição mássica baixa para os óxidos de Fe e/ou Ni. A adição de Fe2O3 e/ou NiO
levou à uma diminuição do tamanho médio de cristalitos, causando um aumento na
SBET dos catalisadores em relação ao suporte puro. Medidas de fisissorção de N2
mostraram que os catalisadores apresentaram mesoporosidade considerável, que foi
atribuída à adição de Tween 80 durante a preparação sol-gel, além do mais,
resultados de RTP-H2 corroboraram que a redução de Fe2O3 ocorre em temperaturas
menores quando na presença de NiO. Os catalisadores apresentaram comportamento
satisfatório na redução de NO a N2 com CO, indicando que o método sol-gel se
mostrou adequado na sua preparação, sendo o sólido 0,90Fe - 1Ce:1Zr o que atingiu
maiores valores de conversão de CO a CO2 e de NO a N2 em menores temperaturas.
Em comparação aos catalisadores de NiO, os de Fe2O3 foram mais seletivos à
formação de N2. Quando em contato com os interferentes O2 e H2O, a conversão NO
a N2 foi consideravelmente afetada e na presença de SO2, essa conversão não se
alterou significativamente. Quando avaliados na presença simultânea de O2, SO2 e
H2O, os catalisadores apresentaram quedas de conversão de NO a N2 mais
consideráveis.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/7267 |
| Date | 28 March 2014 |
| Creators | Souza, Bruna Gonçalves de |
| Contributors | Urquieta-González, Ernesto Antonio |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Câmpus São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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