In der oberen Troposphäre und untersten Stratosphäre (OT/US) beeinflussen Aerosolpartikel im Submikrometerbereich den Strahlungshaushalt der Erde direkt und, was noch wichtiger ist, indirekt, da sie als Kondensationskern für Wolken dienen und somit die Spurengaskonzentrationen durch heterogene chemische Prozesse ändern können. Seit 1997 gibt es regelmäßige in situ Messungen der OT/US Partikel durch das Leibniz-Institut für Troposphärenforschung in Leipzig, Deutschland. Diese Messungen werden an Bord eines Passagierflugzeugs mit dem weltweit einzigartigen IAGOS-CARIBIC Messcontainer durchgeführt (www.iagos.org/iagos-caribic). In der vorliegenden Arbeit wurden die Partikelanzahlkonzentration und die Partikelgrößenverteilung im Submikrometerbereich der vergangenen Jahre ausgewertet. Dafür wurden die Daten von drei Kondensationspartikelzählern (CPC, Condensation Particle Counter) und einem optischen Partikelgrößenspektrometer (OPSS, Optical Particle Size Spectrometer) verwendet.
Zunächst wurde im Labor eine umfangreiche Charakterisierung des IAGOS-CARIBIC OPSS hinsichtlich der Zähleffizienz durchgeführt. Weiterhin wurde eine Kalibrierung mit Polystyrol-Latex im geräterelevanten Bereich von 140 nm bis 1050 nm vorgenommen und daraus mit Hilfe der Mie-Streuung eine Funktion zur Datenauswertung für die OT/US entwickelt.
Die statistische Analyse der IAGOS-CARIBIC OPSS und CPC Daten gibt einen guten Überblick über die in der OT/US vorkommenden Partikelanzahlkonzentrationen und stellt sicher, dass ein statistisch fundierter Datensatz für die Analyse zur Verfügung steht. Auf dieser Grundlage wurde zum ersten Mal eine detaillierte Analyse der raumzeitlichen Verteilung der Aitkenmode- und Akkumulationsmode-Partikelanzahlgrößenverteilung in der OT/US vorgenommen. Diese Analyse beinhaltet Weltkarten mit Medianwerten, Wahrscheinlichkeitsdichtefunktionen für spezielle Flugrouten und Partikelgrößenverteilungen entlang der Längengrade. Außerdem wurden die Partikelanzahlkonzentrationen zum ersten Mal mit dem globalen Klimamodell ECHAM-HAM verglichen. Dabei ergab sich, dass die Partikelanzahlkonzentration hauptsächlich von großräumigen Strömungsverhältnissen beeinflusst wird, was im Großen und Ganzen gut vom Modell wiedergegeben wird.
Für die einzelnen Jahreszeiten wurden mit Hilfe der potentiellen Temperatur und äquivalenten Breitengrade die vertikalen Profile ausgewertet. Für die Analyse in Bezug auf die Aerosol-Mikrophysik und den Transport durch die Tropopause wurden auch die in IAGOS-CARIBIC gemessenen Spurengase, wie z.B. Ozon und Wasserdampf, hinzugezogen. Die Auswertung zeigt ebenfalls deutlich den Einfluss von Wolken in der oberen Troposphäre und verschiedene Austauschprozesse zwischen der Stratosphäre und Troposphäre. Außerdem wurde der Einfluss verschiedener Austauschprozesse auf die Partikelanzahlkonzentration untersucht: die Brewer-Dobson Zirkulation, warm conveyor belts, Isentropentransport und der Transport durch tropische, hochreichende konvektive Bewölkung. In der Vergangenheit wurde diese Analyse nur für atmosphärische Spurengase durchgeführt, und nun zum ersten Mal auch für Aerosolpartikel.
Die hier präsentierten Ergebnisse zeigen eine umfangreiche Charakterisierung der Aitken- und Akkumulationsmode-Partikelanzahlkonzentration in der OT/US und den Einfluss von Austauschprozessen der Stratosphäre und Troposphäre auf die Partikel. Die Auswertungen tragen maßgeblich zum Verständnis und zur Vorhersage der Partikelanzahlkonzentration in Klimamodellen und damit schlussendlich zur Berechnung des Strahlungshaushalts der Erde und dessen zeitlicher Veränderung bei. / Submicrometer aerosol particles in the upper troposphere and lowermost stratosphere (UT/LMS) influence the Earth's radiation budget directly and, more important, indirectly, by acting as cloud condensation nuclei and by changing trace gas concentrations through heterogeneous chemical processes. Since 1997, regular in situ measurements of UT/LMS particles have been conducted by the Leibniz Institute for Tropospheric Research, Leipzig, Germany, using the world-wide unique IAGOS-CARIBIC observatory (www.iagos.org/iagos-caribic) onboard a passenger aircraft. In this thesis, UT/LMS aerosol particle number concentrations and the submicrometer aerosol particle size distribution as measured by three condensation particle counters (CPCs) and one Optical Particle Size Spectrometer (OPSS) are discussed.
Before analyzing the measurement data from the UT/LMS region a throughout characterization of the IAGOS-CARIBIC OPSS with respect to the counting efficiency was carried out in the laboratory for the OPSS-relevant particle size range of 140 nm to 1040 nm diameter. After calibration with polystyrene latex (PSL) particles a theoretical response function, representative for the UT/LMS, was calculated with Mie theory to ensure a correct data analysis.
The statistical analysis of the IAGOS-CARIBIC OPSS and CPC data gives a good overview of existing particle number concentrations in the UT/LMS and ensures a statistically sound data analysis. On this basis a detailed characterization of the spatio-temporal distribution of Aitken and accumulation mode particle number concentrations in the UT/LMS was carried out for the first time. This analysis includes global maps with median values, probability density functions for specific flight routes, and longitudinal distributions of the particle size distribution. Also a first comparison with the global climate model ECHAM-HAM was conducted. The analysis showed that the aerosol distributions are mainly influenced by large-scale circulation patterns which were, in gererel terms, well reflected by the global climate model.
Moreover, seasonal vertical cross-sections for particle number concentrations, the potential temperature, and the equivalent latitude were generated. The results are interpreted with respect to aerosol microphysics and cross-tropopause transport using IAGOS-CARIBIC trace gases like ozone and water vapor. The influence of clouds in the troposphere and the different stratosphere-troposphere exchange processes are clearly visible. Furthermore, the influence of the major transport processes into the UT/LMS region on the aerosol particle number concentrations was investigated: the Brewer-Dobson circulation, warm conveyor belts, isentropic transport, and tropical deep convective cloud outflow. In the past this was done only for atmospheric trace gases, but now for the first time for aerosol particles.
The findings presented in this study represent a comprehensive characterization of the Aitken and accumulation mode particle number concentration in the UT/LMS and the influence of stratospheric-tropospheric exchange processes on these particles. These findings may help to evaluate and improve predictions of particle number concentrations by climate models and finally the calculation of the Earth's radiation budget and its change over the years.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:33973 |
| Date | 13 May 2019 |
| Creators | Assmann, Denise |
| Contributors | Universität Leipzig |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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