This thesis project aims to develop an innovative technique for the production of high-purity uranium nitride (UN) through the ammonolysis of fluorides. The desired objective is to perform a controlled gas/gas reaction between uranium hexafluoride (UF6) and ammonia (NH3) at 800°C. The intermediate product thereby obtained (uranium dinitride, UN2) is subjected to further heating up to 1100°C under argon atmosphere, to ultimately produce UN. An inherent challenge faced in previous experiments was related to the dissociation of ammonia, which is alimiting factor for upscaling. Therefore, in this project a new setup is invented to address this challenge and it is proved experimentally: the idea is to achieve a coaxial laminar flow of UF6 and a carrier gas, where a central stream of the former is shielded by the latter so that the tworeacting gasses mix only in the hot point of the furnace, where the desired reaction can happen. To implement this approach, the ammonia dissociation has been studied, an apparatus for the controlled evaporation of UF6 has been designed and built, and two different injection nozzleshave been tested in different setup configurations. Eventually, the complete prototype has been tested altogether in a synthesis experiment at 800°C, and the products thus obtained have been converted into UN at 1100°C. Numerous auxiliary experiments have been performed using UF4as a reactant, as it is easier to handle and the results thus obtained can be largely extended to UF6. Lastly, a UF4 synthesis experiment has been performed, as educationally helpful to further dig into some chemistry features of this material, and a UN pellet has been sintered with Spark Plasma Sintering (SPS). / Detta examensarbete syftar till att utveckla en innovativ teknik för framställning av urannitrid (UN) med hög renhet genom ammonolys av fluorider. Målsättningen med arbetet är att utföra en kontrollerad gas/gasreaktion mellan uranhexafluorid (UF6) och ammoniak (NH3) vid 800°C. Den därigenom erhållna mellanprodukten (urandinitrid, UN2) värms därefter upp till 1100°C i en argonatmosfär, för att slutligen producera UN. En utmaning i tidigare experiment var relaterat till dissociationen av ammoniak, vilket är en begränsande faktor för uppskalning av processen. För att möta denna utmaning utvecklas därför en ny process i detta projekt och den bevisas experimentellt. Tanken är att skapa ett koaxiellt laminärt flöde bestående av UF6 och en bärgas, där en central ström av den första är avskärmad av det senare så att de två reagerande gaserna enbart blandas i ugnens heta zon, där den önskade reaktionen sker. För att implementera denna metod så har ammoniakdissociationen studerats, en apparat för kontrollerad avdunstning av UF6 har designats och byggts, och två olika insprutningsmunstycken har testats i olika konfigurationer. Den kompletta prototypen har testats i sin helhet med ett syntesexperiment vid 800°C, och produkterna som erhållits har konverterats till UN vid 1100°C. Ett flertal hjälpexperiment har utförts med UF4 som reaktant, eftersom den är enklare att hantera, och de erhållna resultaten kan till stor del utvidgas till UF6. Slutligen har ett UF4-syntesexperiment genomförts för att som ett pedagogiskt hjälpmedel ytterligare studera vissa kemiska egenskaper hos detta material. En UN-pellet har sintrats med starkströmsassisterad varmpressning (eng. Spark Plasma Sintering, SPS).
| Identifer | oai:union.ndltd.org:UPSALLA1/oai:DiVA.org:kth-344144 |
| Date | January 2024 |
| Creators | Ambrosino, Serena |
| Publisher | KTH, Fysik |
| Source Sets | DiVA Archive at Upsalla University |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | Student thesis, info:eu-repo/semantics/bachelorThesis, text |
| Format | application/pdf |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
| Relation | TRITA-SCI-GRU ; 2024:025 |
Page generated in 0.0024 seconds