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Etude de nouveaux complexes hydrosolubles du niobium et de leur mise en œuvre comme précurseurs d'oxydes multimétalliques

Le niobium est un élément relativement rare, dont la chimie a la réputation d'être peu attractive. Ces dernières années, un grand intérêt a cependant été porté aux oxydes multimétalliques à base de niobium et ce, dans de nombreux domaines de pointe. De plus, du fait des limitations des méthodes de préparation conventionnelles de tels matériaux, une alternative, consistant à combiner en solution des précurseurs moléculaires des métaux, a été considérée. Les avantages de cette méthode sont nombreux : bonne homogénéité du matériau, température de traitement plus faible, surface spécifique plus importante,… Toutefois, dans le cas d'oxydes à base de Nb, peu de progrès ont été réalisés dans cette voie du fait de la faible disponibilité de sources appropriées.
Dans ce contexte, une étude fondamentale sur les composés de coordination du Nb(V) a d'abord été réalisée. Des complexes hydrosolubles du niobium de type peroxo avec des ligands carboxylates, polyaminocarboxylates et hétérocycliques azotés ont été préparés et caractérisés. La mise en œuvre de la méthode choisie pour la préparation des oxydes mixtes a également nécessité l'étude de complexes similaires des autres métaux à incorporer, à savoir le tantale(V) et le molybdène(VI). Des composés hétérodinucléaires Nb-Ta ont également été étudiés.
La seconde partie a été consacrée à l'utilisation des complexes dans la «méthode des précurseurs moléculaires» pour préparer des oxydes Nb-Ta, Nb-Ta-V et Nb-Ta-Bi sous forme massique et des oxydes Nb-Mo sous forme massique et supportée sur silice. Nous avons ainsi obtenu plusieurs phases mixtes pures qui présentent des surfaces et des morphologies très différentes d'un système à l'autre. De plus, notre méthode permet, dans le cas des oxydes Nb-Mo, d'obtenir la phase Nb2Mo3O14 bien dispersée sur le support.
Finalement, une étude exploratrice concernant la capacité potentielle des complexes peroxo du Nb(V) à oxyder un substrat organique en phase liquide a été menée. Plusieurs paramètres expérimentaux ont été modifiés et les résultats obtenus dans le cas de l'oxydation du phényl-1-éthanol et de la dibenzylamine sont encourageants et parfois proches de valeurs issues de la littérature dans le cas de catalyseurs couramment utilisés dans les mêmes réactions.

Identiferoai:union.ndltd.org:BICfB/oai:ucl.ac.be:ETDUCL:BelnUcetd-02222005-175323
Date03 February 2005
CreatorsBayot, Daisy
PublisherUniversite catholique de Louvain
Source SetsBibliothèque interuniversitaire de la Communauté française de Belgique
LanguageFrench
Detected LanguageFrench
Typetext
Formatapplication/pdf
Sourcehttp://edoc.bib.ucl.ac.be:81/ETD-db/collection/available/BelnUcetd-02222005-175323/
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