Cette thèse propose l'étude de matériaux composites industriels simplifiés constitués de caoutchouc non réticulé (copolymère styrène-butadiène " SBR ") renforcés par des charges nanométriques de silice hautement dispersible. Afin d'identifier les mécanismes physico-chimiques responsables de ce renforcement et être capable de l'optimiser, nous devons comprendre les corrélations existantes entre les propriétés macroscopiques du matériau et la structure des charges à différentes échelles. Pour cela, une large campagne d'expériences de diffusion des rayons-X aux petits angles (DXPA) ainsi que de nombreux clichés de microscopie électronique ont été réalisés. En couplant ces données avec des simulations Monte-Carlo, il a été notamment possible de mettre en avant la présence d'une organisation à trois niveaux en partant de billes élémentaires d'une dizaine de nanomètres formant des agrégats eux-mêmes arrangés selon un réseau tridimensionnel branché existant à travers tout l'échantillon. L'analyse du renforcement dans les nanocomposites a été effectuée par rhéométrie et analyse dynamique mécanique. D'autres techniques telles que la spectroscopie diélectrique, la résonnance magnétique nucléaire, l'analyse thermogravimétrique ou la spectrométrie infrarouge ont également contribué à une caractérisation complète de ces matériaux, en particulier pour sonder la dynamique des chaînes de SBR à l'interface avec la charge. Afin de déceler les corrélations existantes entre structure et propriétés, nous nous sommes attachés à décrire systématiquement l'influence de paramètres-clés tels que la fraction volumique en silice, le type de polymère employé (greffable sur la silice ou pas) ou leur masse molaire sur la morphologie des charges (par exemple la taille des agrégats) ainsi que sur le comportement mécanique (par exemple leur module d'élasticité) des composites. Ce travail a permis d'identifier la densité de greffage des chaines comme le paramètre définissant la structure des composites et impactant significativement le renforcement. Cette thèse, résolument tournée vers la compréhension fondamentale, est aussi une contribution à la recherche d'une loi de comportement décrivant l'effet de la structure des charges sur les performances des pneumatiques. Cette dernière doit permettre de répondre à des problématiques rencontrées en ingénierie telles que la résistance à l'usure, l'adhérence, ou la résistance au roulement. De plus, dans le but d'atteindre des informations supplémentaires quant aux interactions entre caoutchouc et silice, nous avons mis au point un protocole expérimental permettant de formuler des échantillons dits " modèles " renforcés avec une silice colloïdale. Cette dernière étant beaucoup mieux définie d'un point de vue géométrique, son analyse structurale est grandement facilitée rendant possible l'étude des potentiels mis en jeu pendant la production des nanocomposites.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:CCSD/oai:tel.archives-ouvertes.fr:tel-00913636 |
| Date | 12 November 2013 |
| Creators | Baeza, Guilhem |
| Publisher | Université Montpellier II - Sciences et Techniques du Languedoc |
| Source Sets | CCSD theses-EN-ligne, France |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | PhD thesis |
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