Die vorliegende Dissertation befasst sich mit der streuenden, infraroten Rasternahfeldmikroskopie (engl. s-SNIM) in Kombination mit dem Freie-Elektronen
Laser (FEL) am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf. Der FEL ist eine intensive,schmalbandige Strahlungsquelle, welche vom mittleren bis ferninfraroten
Spektralbereich durchstimmbar ist (5 meV bis 250 meV). Die s-SNIM Technik
ermöglicht Infrarotmikroskopie- und spektroskopie mit einer wellenlängenunabhängigen räumlichen Auflösung von etwa 10nm.
Der erste Ergebnisteil demonstriert die Erweiterung eines FEL-basierten s- SNIM hinsichtlich der Möglichkeit, bei tiefen Temperaturen bis 5K messen zu können. So verdeutlichen wir die Funktionalität unseres Tieftemperatur-s-SNIM anhand verschiedener Proben wie Au, strukturiertem Si/SiO2 sowie Gallium-Vanadium-Sulfid (GaV4S8). Das letztgenannte Material erregt momentan ein hohes wissenschaftliches Interesse, da es sogenannte Skyrmionen des Néel-Typs – periodische angeordnete Spinwirbel – enthält. GaV4S8 hat einen strukturellen Phasenübergang bei T = 42K und beinhaltet bei niedrigeren Temperaturen ferroelektrische Domänen, die wir unter anderem mittels s-SNIM abbilden können. Hierbei beobachten wir einen beträchtlichen Einfluss der Infrarotstrahlung auf die Domänenstruktur. Dies nutzen wir, um den lokalen Hitzeeintrag der Infrarotstrahlung lokal unter der s-SNIM Sonde zu quantifizieren.
Der zweite Teil der Ergebnisse beinhaltet s-SNIM Messungen an hochwertigen Halbleiter-Nanodrähten (ND), welche mittels Molekularstrahlepitaxie gewachsen wurden. Derartige ND sind, unter anderem aufgrund ihrer hohen Ladungsträgermobilität, vielversprechende Komponenten für schnelle optoelektronische Nanoelemente der Zukunft. So untersuchen wir beispielsweise hochdotierte GaAs/InGaAs Kern/Schale ND, bei denen wir – unter Verwendung eines Dauerstrich CO2 Lasers – eine spektral scharfe plasmonische Resonanz bei etwa 125 meV beobachten. Betrachten wir selbige ND mittels intensiver, gepulster FEL-Strahlung, ist eine signifikante Rotverschiebung zu Energien kleiner als 100 meV sowie eine Verbreiterung der Resonanz festzustellen. Dieses nichtlineare Verhalten wird zurückgeführt auf eine starke Erhitzung des Elektronengases unter dem Einfluss der intensiven FEL-Pulse. Unsere Erkenntnisse zeigen dahingehend die Möglichkeiten auf, Nichtgleichgewichtszustände im s-SNIM gezielt zu induzieren und zu beinflussen. Abgesehen von den Messungen der Nichtlinearität ist die Herstellung und Charakterisierung von ND-Querschnitten – sowohl der genannten homogen dotierten, als auch modulationsdotierten– Gegenstand des zweiten Ergebniskapitels.:Abstract iii
Zusammenfassung v
1 Introduction 1
2 Fundamentals 3
2.1 Scanning probe techniques 3
2.1.1 Atomic force microscopy 4
2.1.2 Piezoresponse force microscopy 8
2.1.3 Kelvin-probe force microscopy 9
2.2 Infrared nanospectroscopy 10
2.2.1 The diffraction limit 10
2.2.2 Scattering scanning near-field infrared microscopy 11
2.2.3 Point-dipole model 12
2.2.4 Signal detection 17
2.2.5 Higher harmonic demodulation and contrast 19
2.2.6 Advantages and limitations of s-SNIM 22
2.3 Infrared light sources 24
2.3.1 Carbon dioxide laser 24
2.3.2 Free-electron laser 26
3 Infrared nanospectroscopy at cryogenic temperatures 31
3.1 Introduction 31
3.2 Samples 33
3.3 Experimental details 36
3.3.1 Low-temperature atomic force microscopy 36
3.3.2 Optical setup 38
3.3.3 Low-temperature scattering scanning near-field infrared microscopy 39
3.3.4 Measurement modes and data acquisition 42
3.4 Results and discussion 44
3.4.1 Performance and IR heating calibration 44
3.4.2 s-SNIM study of gallium vanadium sulfide 49
3.5 Conclusion 51
4 Infrared nanospectroscopy on semiconductor nanowires 53
4.1 Introduction 53
4.2 Samples 55
4.2.1 GaAs/InGaAs core/shell nanowires 55
4.2.2 Modulation doped nanowires 56
4.2.3 Nanowire cross sections 57
4.2.4 Infrared response of doped nanowires 59
4.3 Experimental details 61
4.3.1 Room-temperature atomic force microscopy 61
4.3.2 Room-temperature scattering scanning near-field infrared microscopy 63
4.3.3 Properties of the free-electron laser pulses 65
4.4 Results and discussion 68
4.4.1 GaAs/InGaAs core/shell nanowires 68
4.4.2 Nanowire cross sections 75
4.5 Conclusion 79
5 Summary and outlook 81
A Citation metrics 85
B Additional nanospectroscopic studies 87
B.1 Silicon carbide nanoparticle probes 87
B.2 Individual impurities in Si 91
B.3 Surface phonon polaritons in moybdenum disulfide 96
C Derivation of the nonparabolic effective mass and density of states 99
C.1 Effective mass 99
C.2 Density of states 100
D Comparison of self-homodyne and pseudo-heterodyne detection 103
Bibliography 105
List of Abbreviations 125
List of Symbols 132
List of Publications 133
Acknowledgments 137
Versicherung 139 / This PhD thesis concentrates on scattering scanning near-field infrared microscopy (s-SNIM) which utilizes the radiation from the free-electron laser (FEL) at the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf. The FEL is an intense, narrow-band radiation source, tunable from the mid- to far-infrared spectral range (5 meV to 250 meV). The s-SNIM technique enables infrared microscopy and spectroscopy with a wavelength-independent spatial resolution of about 10nm.
The first part demonstrates the extension of s-SNIM at the FEL towards cryogenic temperatures as low as 5K. To this end, we show the functionality of our low-temperature s-SNIM apparatus on different samples such as Au, structured Si/SiO2, as well as the multiferroic material gallium vanadium sulfide (GaV4S8). The latter material recently attracted a lot of interest since it hosts a Néel-type skyrmion lattice – a periodic array of spin vortices. Below T = 42K, GaV4S8 undergoes a structural phase transition and then forms ferroelectric domains, which we can map out by low-tempererature s-SNIM. Notably, we found a strong impact on the ferroelectric domains upon infrared irradiation, which we further utilize to calibrate the local heat contribution of the focused infrared beam beneath the s-SNIM probe.
The second part of this thesis contains comprehensive s-SNIM investigations of high-quality semiconductor nanowires (NWs) grown by molecular beam epitaxy. Such NWs are promising building blocks for fast opto-)electronic nanodevices, amongst others due to their high carrier mobility. We have examined highly doped GaAs/InGaAs core/shell NWs and observed a strong and spectrally sharp plasmonic resonance at about 125 meV, using a continuous wave CO2 laser for probing. If we probe the same NWs utilizing the intense, pulsed FEL radiation, we observe a pronounced redshift to energies less than 100 meV and a broading of the plasmonic response. This nonlinear response is most likely induced by heating of the electron gas upon irradiation by the strong FEL pulses. Our observations open up the possibility to actively induce and observe non-equilibrium states in s-SNIM directly by the mid-infrared beam. Beside the nonlinear effect, we prepared and measured cross sections of both homogeneously-doped and modulation-doped core/shell NWs.:Abstract iii
Zusammenfassung v
1 Introduction 1
2 Fundamentals 3
2.1 Scanning probe techniques 3
2.1.1 Atomic force microscopy 4
2.1.2 Piezoresponse force microscopy 8
2.1.3 Kelvin-probe force microscopy 9
2.2 Infrared nanospectroscopy 10
2.2.1 The diffraction limit 10
2.2.2 Scattering scanning near-field infrared microscopy 11
2.2.3 Point-dipole model 12
2.2.4 Signal detection 17
2.2.5 Higher harmonic demodulation and contrast 19
2.2.6 Advantages and limitations of s-SNIM 22
2.3 Infrared light sources 24
2.3.1 Carbon dioxide laser 24
2.3.2 Free-electron laser 26
3 Infrared nanospectroscopy at cryogenic temperatures 31
3.1 Introduction 31
3.2 Samples 33
3.3 Experimental details 36
3.3.1 Low-temperature atomic force microscopy 36
3.3.2 Optical setup 38
3.3.3 Low-temperature scattering scanning near-field infrared microscopy 39
3.3.4 Measurement modes and data acquisition 42
3.4 Results and discussion 44
3.4.1 Performance and IR heating calibration 44
3.4.2 s-SNIM study of gallium vanadium sulfide 49
3.5 Conclusion 51
4 Infrared nanospectroscopy on semiconductor nanowires 53
4.1 Introduction 53
4.2 Samples 55
4.2.1 GaAs/InGaAs core/shell nanowires 55
4.2.2 Modulation doped nanowires 56
4.2.3 Nanowire cross sections 57
4.2.4 Infrared response of doped nanowires 59
4.3 Experimental details 61
4.3.1 Room-temperature atomic force microscopy 61
4.3.2 Room-temperature scattering scanning near-field infrared microscopy 63
4.3.3 Properties of the free-electron laser pulses 65
4.4 Results and discussion 68
4.4.1 GaAs/InGaAs core/shell nanowires 68
4.4.2 Nanowire cross sections 75
4.5 Conclusion 79
5 Summary and outlook 81
A Citation metrics 85
B Additional nanospectroscopic studies 87
B.1 Silicon carbide nanoparticle probes 87
B.2 Individual impurities in Si 91
B.3 Surface phonon polaritons in moybdenum disulfide 96
C Derivation of the nonparabolic effective mass and density of states 99
C.1 Effective mass 99
C.2 Density of states 100
D Comparison of self-homodyne and pseudo-heterodyne detection 103
Bibliography 105
List of Abbreviations 125
List of Symbols 132
List of Publications 133
Acknowledgments 137
Versicherung 139
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:36177 |
| Date | 18 November 2019 |
| Creators | Lang, Denny |
| Contributors | Taubner, Thomas, Helm, Manfred, Technische Universität Dresden |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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