Desoxyribonukleinsäure (DNS) ermöglicht die Selbstorganisation von nanoskopischen Elementen zu dreidimensionalen Einheiten mit vorgegebener Form, Zusammensetzung und Größe wie sie in der Nanoelektronik, Nanophotonik und Metamaterialien Verwendung finden. In dieser Arbeit werden DNS Origami Strukturen, in der Gestaltvon Nanoformen, Nanoblätchen und Nanoröhren, als Gerüste für den Aufbau von Nanodrähten und Metall/Halbleiter/Metall Heterostrukturen aus Goldnanoteilchen, Halbleiterquantenpunkten und Halbleiterstäbchen verwendet. Die so hergestellten Einheiten wurden mittels Elektronenstrahllithographie kontaktiert um ihre elektrische Leitwerte zwischen 4:2K und Raumtemperatur zu charakterisieren. Ein neues Konzept für die lösungsbasierte Herstellung von leitenden Goldnanodrähten mittels DNS-Templates wurde eingeführt: hierbei wurden DNS-Nanoformen eingesetzt in denen positionsspezifisch angedockte Goldkeime durch auÿenstromlose Goldabscheidung wachsen. Durch konfigurierbare Verbindungsstellen können sich die einzelnen Formen zu mikrometerlangen Strukturen verbinden. Während der folgendenden
Abscheidung von Gold schränken die Wände der Gussformen über das Wachstum so ein, dass sehr homogene Nanodrähte gewonnen werden können.
Goldnanodrähte wurden auch C-förmig hergestellt indem Goldnanoteilchen in der gewünschten Form auf DNS Origami-Nanoblättchen angeordnet und wiederum durch außenstromlose Goldabscheidung zu durchgängigen Drähten vergröbert wurden. Einige Abschnitte der DNS-Nanoform-geprägten Drähte zeigen metallische Leitfähigkeit, während andere durch Lücken zwischen den Goldkörnern deutlich höhere Widerstände aufweisen. Alle hergestellten C-förmigen Nanodrähte stellten sich als nicht-metallisch heraus, sie zeigten Eigenschaften von Hopping-, thermionischem und Tunneltransport in Abhängigkeit von der Temperatur. Die Anwesenheit dieser verschiedenen Transportmechanismen deutet darauf hin, dass die C-förmigen Nanodrähte aus metallischen Abschnitten bestehen welche aber nur schwach miteinander verbunden sind. Zwei verschiedene Metall/Halbleiter/Metall-Heterostrukturen wurden hergestellt: Metall/Halbleiternanstäbchen/Metall-Strukturen mittels DNS-Nanoformen und Metall/Quantenpunkt/Metall-Strukturen mittels DNS-Nanoröhren-Vorlagen Goldnanoteilchen konnten durch die DNA templates mit hoher Ausbeute neben den Halbleiterelementen platziert werden. Nach der erfolgter Anordnung wurden die Goldnanoteilchen gewachsen um durchgängige Heterostrukturen zu erhalten. Die Einflüsse des Inkubationsmediums und der -zeit, des Buffers, sowie der Quantenpunkt- und Goldnanopartikelkonzentrationen
auf die Abscheidungseffzienz von Goldnanotailchen auf DNS Nanoröhren wurden systematisch untersucht. Zusätzlich zur Bestimmung der Morphologie der durch Selbstorganisation hergestellten Heterostrukturen, wurden auch ihre elektrischen Eigenschaften im Hinblick auf ihre Anwendung in nanelektronischen Bauelementen, wie Einzelelektronentransitoren untersucht.:1. Introduction
2. Overview on DNA Nanotechnology
2.1. Basic Concepts of DNA
2.1.1. Nanoscale Dimensions
2.2. Self-Assembled Architectures from DNA
2.3. DNA Origami: Nanomolds, Nanosheets and Nanotubes
2.3.1. DNA Origami Method
2.3.2. Nanomolds
2.3.3. Nanosheets
2.3.4. Nanotubes
2.4. DNA/DNA Origami-Templated Metallic Nanowire Fabrication
2.4.1. DNA/DNA Origami Templates
2.4.2. Metal Nanoparticle Attachment Yield
2.4.3. Metal Growth
2.5. Electron Transport Mechanisms of DNA-Templated Metallic Nanowires
2.5.1. Lithographically Defined Contacts and I-V Measurements of the DNA-Templated Metal Wires
2.5.2. Lithographically Defined Contacts and I-V Measurements of the DNA Origami-Templated Metal Nanowires
2.6. Applications
2.6.1. Introduction to Metamaterials: DNA-Templated Metamaterial Fabrication
2.6.2. Introduction to Single Electron Tunneling: A DNA-Templated Self-Assembly Concept
3. Experimental Details
3.1. Preparation of Substrates
3.2. DNA Origami Preparation and Deposition
3.2.1. DNA Nanomolds and Formation of linear mold superstructures
3.2.2. DNA Nanotubes
3.2.3. DNA Nanosheets
3.3. Metallization of DNA Origami Structures
3.3.1. DNA Nanomolds
3.3.2. DNA Nanotubes
3.3.3. DNA Nanosheets
3.3.4. Gold Growth on the DNA Origami Nanotube and Nanosheet
3.4. Semiconductor Nanoparticle Preparation and Assembly
3.4.1. CdS Semiconductor Quantum Rods for DNA Nanomold.
3.4.2. CdSe/ZnS Core-shell quantum Dots for DNA Nanotube
3.5. Deposition of DNA origami structures on SiO2 /Si surface
3.5.1. Deposition of DNA Nanomolds
3.5.2. Deposition of DNA Nanosheets and Nanotubes
3.6. Structural Characterization
3.6.1. Atomic Force Microscopy
3.6.2. Scanning Electron Microscopy
3.7. Electrical Characterization
4. Results and Discussion
4.1. DNA Nanomold-Templated Assembly of Conductive Gold Nanowires
4.1.1. Introduction
4.1.2. Results and Discussion
4.1.3. Conclusion
4.2. Conductance measurements on Gold/Semiconductor/Gold heterojunctions templated by DNA Nanomolds
4.2.1. Introduction
4.2.2. Results and Discussion
4.2.3. Conclusion
4.3. C-shaped Gold Nanowires Templated by DNA Nanosheet
4.3.1. Introduction
4.3.2. Results and Discussion
4.3.3. Conclusion
4.4. Self-Assembled Gold/Semiconductor/Gold heterojunctions templated by DNA Nanotube
4.4.1. Introduction
4.4.2. Results and Discussion
4.4.3. Conclusion
5. Conclusion and Future Work
A. Supplement for DNA Nanomold-Templated Assembly of Conductive Gold Nanowires
B. Conductance measurements on Gold/Semiconductor/Gold heterojunctions templated by DNA Nanomolds
C. Supplement for C-shaped Gold Nanowires Templated by DNA Nanosheet
D. Supplement for heterojunctions templated by DNA Nanotube / DNA allows self-assembly of nanoscale units into three dimensional nanostructures
with definite shape and size in fields such as nanoelectronics, metamaterials and
nanophotonics. Different DNA origami templates, such as: nanomold, nanosheet and nanotube templates have been used to assemble gold nanoparticles, quantum dots and semiconductor rods into nanowires and metal/semiconductor/metal heterostructures. Structures have been contacted using electron-beam lithography for electrical conductance characterization at temperatures between 4:2K and room temperature has been performed. A new concept has been introduced for the solution-based fabrication of gold nanowires. To this end, DNA nanomolds have been employed, inside which electroless gold deposition is initiated by site-specifically attached seeds. Using configurable interfaces, individual mold elements self-assemble into micrometer-long mold structures. During subsequent internal gold deposition, the mold walls constrain the metal growth, such that highly homogeneous nanowires are obtained. Gold nanowires have also been manufactured in a C-shape using gold nanoparticles arranged in the desired
shape on a DNA origami nanosheet and enhanced to form a continuous wire
through electroless gold deposition. Some sections of the DNA nanomold-templated wires show metallic conductance, while other sections of the wires have a much higher resistance which is caused by boundaries between gold grains. All C-shaped wires have been found to be resistive showing hopping, thermionic and tunneling transport characteristics at different temperatures. The different transport mechanisms indicate that the C-shaped nanowires consist of metallic segments which are weakly coupled along the wire. Two types of metal/semiconductor/metal heterostructures have been fabricated: Metal/semiconductor-rod/metal using DNA nanomolds and metal/quantum-dot/metal structures using DNA nanotube. AuNPs were assembled with high yield adjacent to the semiconductor material using origami templates. After the assembly, the gold nanoparticles were grown to produce continuous heterostructures. The influence of the incubation medium, time, buffer, quantum dot and gold nanoparticle concentration on nanoparticle attachment yield was systematically investigated for the nanotube templates. In addition to the determination of the self-assembled heterostructures' morphology, electrical properties were investigated to evaluate their applicability nanoelectronic devices such as single electron transistors.:1. Introduction
2. Overview on DNA Nanotechnology
2.1. Basic Concepts of DNA
2.1.1. Nanoscale Dimensions
2.2. Self-Assembled Architectures from DNA
2.3. DNA Origami: Nanomolds, Nanosheets and Nanotubes
2.3.1. DNA Origami Method
2.3.2. Nanomolds
2.3.3. Nanosheets
2.3.4. Nanotubes
2.4. DNA/DNA Origami-Templated Metallic Nanowire Fabrication
2.4.1. DNA/DNA Origami Templates
2.4.2. Metal Nanoparticle Attachment Yield
2.4.3. Metal Growth
2.5. Electron Transport Mechanisms of DNA-Templated Metallic Nanowires
2.5.1. Lithographically Defined Contacts and I-V Measurements of the DNA-Templated Metal Wires
2.5.2. Lithographically Defined Contacts and I-V Measurements of the DNA Origami-Templated Metal Nanowires
2.6. Applications
2.6.1. Introduction to Metamaterials: DNA-Templated Metamaterial Fabrication
2.6.2. Introduction to Single Electron Tunneling: A DNA-Templated Self-Assembly Concept
3. Experimental Details
3.1. Preparation of Substrates
3.2. DNA Origami Preparation and Deposition
3.2.1. DNA Nanomolds and Formation of linear mold superstructures
3.2.2. DNA Nanotubes
3.2.3. DNA Nanosheets
3.3. Metallization of DNA Origami Structures
3.3.1. DNA Nanomolds
3.3.2. DNA Nanotubes
3.3.3. DNA Nanosheets
3.3.4. Gold Growth on the DNA Origami Nanotube and Nanosheet
3.4. Semiconductor Nanoparticle Preparation and Assembly
3.4.1. CdS Semiconductor Quantum Rods for DNA Nanomold.
3.4.2. CdSe/ZnS Core-shell quantum Dots for DNA Nanotube
3.5. Deposition of DNA origami structures on SiO2 /Si surface
3.5.1. Deposition of DNA Nanomolds
3.5.2. Deposition of DNA Nanosheets and Nanotubes
3.6. Structural Characterization
3.6.1. Atomic Force Microscopy
3.6.2. Scanning Electron Microscopy
3.7. Electrical Characterization
4. Results and Discussion
4.1. DNA Nanomold-Templated Assembly of Conductive Gold Nanowires
4.1.1. Introduction
4.1.2. Results and Discussion
4.1.3. Conclusion
4.2. Conductance measurements on Gold/Semiconductor/Gold heterojunctions templated by DNA Nanomolds
4.2.1. Introduction
4.2.2. Results and Discussion
4.2.3. Conclusion
4.3. C-shaped Gold Nanowires Templated by DNA Nanosheet
4.3.1. Introduction
4.3.2. Results and Discussion
4.3.3. Conclusion
4.4. Self-Assembled Gold/Semiconductor/Gold heterojunctions templated by DNA Nanotube
4.4.1. Introduction
4.4.2. Results and Discussion
4.4.3. Conclusion
5. Conclusion and Future Work
A. Supplement for DNA Nanomold-Templated Assembly of Conductive Gold Nanowires
B. Conductance measurements on Gold/Semiconductor/Gold heterojunctions templated by DNA Nanomolds
C. Supplement for C-shaped Gold Nanowires Templated by DNA Nanosheet
D. Supplement for heterojunctions templated by DNA Nanotube
| Identifer | oai:union.ndltd.org:DRESDEN/oai:qucosa:de:qucosa:72692 |
| Date | 04 November 2020 |
| Creators | Bayrak Kelling, Türkan |
| Contributors | Ruitenbeek, Jan van, Seidel, Ralf, Universität Leipzig |
| Source Sets | Hochschulschriftenserver (HSSS) der SLUB Dresden |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/acceptedVersion, doc-type:doctoralThesis, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis, doc-type:Text |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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