Eine zentrale Herausforderung des 21. Jahrhunderts ist die Reduktion von Treibhausgasen wie beispielsweise Kohlenstoffdioxid (CO2). Ein vielversprechender Ansatz hierfür ist die katalytische Umsetzung von CO2 zu Synthesegas (CO + H2) über die umgekehrte Wassergas-Shift-Reaktion. Nanopartikel sind ein wichtiges Forschungsgebiet aufgrund ihrer einzigartigen Eigenschaften und vielfältigen Anwendungsmöglichkeiten, einschließlich als Katalysatoren für die umgekehrte Wassergas-Shift-Reaktion. Im Fokus dieser Arbeit steht die Synthese von mono- und bimetallischen Nickel-Nanopartikeln und deren Aktivität für die umgekehrte Wassergas-Shift-Reaktion. Im ersten Teil dieser Arbeit wird das weithin bekannte thermische Reduktionsverfahren zur Herstellung von Nickel-Nanopartikeln vereinfacht und modifiziert. Die monometallischen Nickel-Nanopartikel werden eingehend charakterisiert und der Einfluss der Synthesebedingungen auf die finalen Nanopartikel sowie deren katalytische Aktivität für die Umwandlung von CO2 zu Synthesegas untersucht. In einem zweiten Teil wird das modifizierte Syntheseverfahren auf bimetallische Nickel-Nanopartikel durch Co-Reduktion von Nickel mit entweder Kupfer oder Kobalt übertragen. Die Nanopartikel werden eingehend untersucht und die Kern-Schale-Struktur der Nickel-Kupfer-Nanopartikel wird identifiziert und detailliert charakterisiert. Der Einfluss der Reaktionsparameter auf die finalen Nanopartikel und die Korrelation von Größe, Form und Kupfergehalt der Nanopartikel auf die Aktivität für die umgekehrte Wasser-Gas-Shift-Reaktion werden untersucht. / A great challenge of the 21st century is the minimization of greenhouse gases such as CO2. A promising approach is the catalytic conversion of CO2 to synthesis gas (CO + H2) via the reverse water gas shift reaction. Nanoparticles are an important field of research due to their unique properties and variety of applications including catalysts for the reverse water gas shift reaction. This work focusses on the synthesis of mono- and bimetallic nickel nanoparticles and their activity for the reverse water gas shift reaction. In the first part of this work the wellknown thermal reduction procedure for the preparation of nickel nanoparticles is adapted and simplified. The monometallic nickel nanoparticles are characterized thoroughly and the impact of the synthesis conditions on the final nanoparticles and their catalytic activity for the conversion of CO2 to CO are investigated. In a second part the adapted synthesis procedure is transferred to bimetallic nickel nanoparticles by co-reduction of nickel with either copper or cobalt. The nanoparticles are investigated thoroughly and the core-shell structure of nickel copper nanoparticles is identified and characterized in detail. The impact of the reaction parameters on the final nanoparticles as well as the correlation of size, shape and copper content of the nanoparticles on the activity for the reverse water gas shift reaction is investigated.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/25104 |
| Date | 07 April 2022 |
| Creators | Heilmann, Maria Theresia |
| Contributors | Emmerling, Franziska, Rademann, Klaus, Tremel, Wolfgang |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | English |
| Detected Language | English |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | (CC BY 4.0) Attribution 4.0 International, https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ |
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