In dieser Arbeit wurden zwei Messaufbauten für die online Gasanalyse von elektrochemischen Reaktionen entwickelt und im Hinblick auf ihre Unterschiede und Gemeinsamkeiten sowie auf den Designprozess im Allgemeinen verglichen:
Differenzielle elektrochemische Massenspektrometrie (DEMS) zur Untersuchung von Nebenreaktionen in Natriumionenbatterien (SIBs). Verschiedene Designansätze aus der Literatur wurden verglichen, um den für die Anwendung in SIBs am besten geeigneten zu finden. Danach wurde ein selbst entwickeltes Design implementiert und validiert. Für die Datenauswertung wird ein neuartiger Ansatz für DEMS in Alkaliionenbatterien vorgestellt, der eine interne Validierung der Ergebnisse ermöglicht. Eine Zusammenfassung der Literatur über bekannte Reaktionen, die zur Gasbildung in Alkali-Ionen-Batterien führen, wird als Referenz die Gasentwicklung in den in dieser Arbeit untersuchten Materialien herangezogen. Das System wird zur Messung der Gasentwicklung verschiedener Elektrodenmaterialien in Halbzellenkonfiguration und zur Bewertung des Zusammenspiels einiger Elektroden in Vollzellenkonfiguration verwendet. Bei den untersuchten Materialien handelt es sich um: Natrium-Mangan-Nickeloxid (NaMNO), Natrium-Vanadium-Phosphat (NVP), Preußisch Weiß (PW), Graphit und Hartkohlenstoff. Als Elektrolyte wurden überwiegend 1M NaPF6 in Diglyme (2G), bzw. Propylencarbonat (PC) verwendet.
Das zweite System ist eine rotierende Scheibenelektrode in Verbindung mit Gaschromatographie (RDE-GC). Es wurde entwickelt, um kinetische Effekte bei der elektrokatalytischen CO2-Reduktion an Kupferelektroden zu untersuchen. Die Korrelation von Massentransporteigenschaften und der Gasproduktanalyse kann Aufschluss über die Massentransportabhängigkeit von Selektivität und Aktivität der Reaktion geben. Hier wird die Gasanalyse genutzt, um die elektrochemischen Daten in Teilstromdichten zu dekonvolutieren, die unter definierten Stofftransportbedingungen zur Bildung verschiedener Produkte führen. / In this thesis two independent measurement setups for online gas analysis, in electrochemical reactions are developed and compared in terms of their differences and similarities and on the design:
Differential electrochemical mass spectrometry (DEMS) for the investigation of side reactions in sodium-ion batteries (SIBs). Different design approaches from literature are evaluated to find the most suitable for the application in SIBs. After that a custom design is implemented and validated. A novel approach to DEMS in alkali-ion batteries for the data evaluation is presented, that enables internal verification of the results. Known reactions that lead to gas formation in alkali-ion batteries are reviewed form the literature, as a reference to discuss the gas evolution found in materials investigated. The system is used to measure the gas evolution of different electrode materials in half-cell configuration, and to evaluate the interplay of some of the electrodes in full-cell configuration. Materials that are studied are: sodium manganese nickel oxide (NaMNO), sodium vanadium phosphate (NVP), prussian white (PW), graphite and hard carbon. To do that two model electrolytes were selected 1M NaPF6 in diglyme (2G) and propylene carbonate (PC).
The second system is a rotating disc electrode coupled with gas chromatography (RDE-GC). It is designed to study kinetic effects on the electrocatalytic CO2 reduction (CO2RR) on copper electrodes. The correlation of defined mass transport properties and gas product analysis can give insight into the mass transport dependencies on the selectivity and activity of the reaction. Here the gas analysis is used to deconvolute the electrochemical data into partial current densities, that lead to the formation of different products, under defined mass transport conditions. While some challenges remain, preliminary data that underlines the capability of such system as well as the findings on how to design such a system are presented.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/27647 |
| Date | 13 July 2023 |
| Creators | Geisler, Jonas |
| Contributors | Adelhelm, Philipp, Balasubramanian, Kannan, Novak, Petr |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | English |
| Detected Language | German |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Rights | (CC BY-SA 4.0) Attribution-ShareAlike 4.0 International, https://creativecommons.org/licenses/by-sa/4.0/ |
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