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Previous issue date: 2005-03-10 / Universidade Federal de Sao Carlos / The effect of CeO2 loading in Pt/CeO2-Al2O3 catalysts was investigated. Pt
catalysts supported on mixed CeO2-Al2O3 carriers with different CeO2 loading 1,
3, 6, 12, 20 wt.% were prepared by incipient wetness impregnation method. For
all samples, the Pt content was about 1 wt.%. The catalysts were characterized by
SBET, X-ray diffraction (XRD), temperature-programmed reduction (TPR), UVVis
diffuse reflectance spectroscopy (DRS), X-ray photoelectron spectroscopy
(XPS), reaction of dehydrogenation of cyclohexane and oxygen storage capacity
(OSC) measurements. SBET results showed that the ceria promoted the
stabilization of the superficial area of the alumina in samples of CeO2-Al2O3 with
low CeO2 content (≤ 6%). XRD showed the formation of nanocrystallites of ceria
on alumina surface when the amount of CeO2 was higher than 6 wt.%. TPR
patterns indicated that the presence of Pt promoted the reduction of CeO2 in lower
temperature than what was observed for the CeO2-Al2O3 supports. The increase of
CeO2 loading lead to an increment in the OSC. The results for the reactions of
partial oxidation, steam reforming and autothermal reforming of methane revealed
that the activity of Pt/CeO2-Al2O3 catalysts was dependent of the CeO2 loading. Pt
catalyst with CeO2 loading higher than 12 wt.% exhibited the highest specific
activity and stability for partial oxidation of methane. This high stability was
attributed to a combination of the properties as the presence of the CeO2 fluorite
structure and different OSC values. Although the superficial structure of Pt did
not show a decisive role for the high stability of Pt/CeO2-Al2O3 catalysts with
CeO2 loading higher than 12 wt.%, the different Pt morphologies can show
different rates for methane activation resulting in a better performance of surface
carbon removal and therefore making more Pt sites available to the reaction. / O efeito do teor de CeO2 em catalisadores de Pt/CeO2-Al2O3 foi investigado. Os
catalisadores de Pt suportados no óxido misto CeO2-Al2O3 contendo 1, 3, 6, 12 e
20 % de CeO2 foram preparados pelo método de impregnação. As amostras foram
preparadas contendo 1% em peso de Pt. Os catalisadores foram caracterizados por
medida da área superficial (BET), difração de raios X (DRX), redução à
temperatura programada (TPR), espectroscopia de reflectância difusa no UVVisível
(DRS), espectroscopia fotoeletrônica de raios X (XPS), reação de
desidrogenação do cicloexano e medida da capacidade de armazenamento de
oxigênio (OSC). Os resultados de BET mostraram que a céria promoveu a
estabilização da área superficial da alumina nas amostras de CeO2-Al2O3 para
teores de CeO2 ≤ 6%. Os resultados de DRX revelaram que nas amostras
contendo mais de 6% de CeO2, a estrutura fluorita da céria é detectável. Os dados
de TPR indicaram que a presença de Pt promoveu a redução da céria em região de
menor temperatura em relação ao suporte CeO2-Al2O3. Com o aumento do teor de
CeO2 tem-se o aumento no valor de OSC. Os testes de atividade para as reações
de oxidação parcial, reforma a vapor e reforma autotérmica do metano revelaram
que a atividade dos catalisadores de Pt/CeO2-Al2O3 foi dependente do teor de
CeO2. Os catalisadores com teores de CeO2 ≥ 12% apresentaram alta atividade e
estabilidade para a reação de oxidação parcial do metano. Essa alta estabilidade
foi atribuída a uma combinação das propriedades como a presença da estrutura
fluorita do CeO2 e diferentes valores de OSC. Embora a estrutura superficial da Pt
não tenha apresentado um papel determinante para a elevada estabilidade dos
catalisadores Pt/CeO2-Al2O3 com teores de CeO2 ≥ 12%, as diferentes estruturas
da Pt podem mostrar diferentes velocidades para a ativação do metano resultando
em uma maior eficiência na remoção de carbono da superfície do metal tornando
os sítios de Pt disponíveis para a reação.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/3952 |
| Date | 10 March 2005 |
| Creators | Santos, Ana Cláudia Sousa Fonseca |
| Contributors | Bueno, José Maria Corrêa |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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