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Previous issue date: 2016-04-29 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq) / The effect of metal composition (Ni,Co) and the reactants composition (H2:H2O:Butanol) in the catalytic properties were studied for the Ni,Co/MgAl2O4 catalysts in the reaction of steam reforming of butanol (SRB) The catalysts have been prepared by wet impregnation with alcoholic solution of the Co and Ni nitrates on the support of the spinel MgAl 2O4 kind, prepared by the sol-gel method. The catalysts have been characterized by N2 physisorption, X-ray diffraction (XRD), temperatura programmed reduction (TPR), thermogravimetric analysis (TGA) and X-ray absorption near edge structure (H2-XANES). The catalytic tests had been realized in the 150-650°C temperature range, making testes with He flow and others with H2 flow (strongly reducing atmosphere), evaluating conversion, products distribution and H2 selectivity. The XRD reesults confirmed the formation of MgAl2O4 spinel structure and revealed some traces of NiO in the catalyst with 8% of Ni in mass. The TPR helped in the identification of the reducing temperatures of the catalysts. TPD revealed that the main route of butanol’s decomposition in the catalyst surface is the dehydration, producing butylene and etylene. The catalytic tests have indicated another main route, the oxidative dehydrogenation, forming butyraldehyde as the first relevant product of the reaction. The main difference between TPD and catalytic tests is that during the reaction, the presence of water keept the catalyst oxidized in low temperatures. By the XANES evaluation of the results, along with the comparison between TPD and catalytic tests, is suggested that butanol have the tendency to form butyraldehyde when there are more oxide concentration. The TGA revelead that wasn ́t formed significant quantity of the coke in the catalyst surface, probably due to the steam/carbon rate utilized in the catalytic tests. The catalysts had obtained equivalent performance related to H2 selectivty, having some small diferences related to the intermediate products of the reaction, and in the temperature which they were formed during the catalytc tests, as well. / O efeito da composição de metal (Ni,Co) e a composição dos reagentes (H2:H2O:
Butanol) nas propriedades catalíticas foram estudados para os catalisadores
Ni,Co/MgAl2O4 na reação de Reforma a Vapor do Butanol (RVB). Os catalisadores
foram preparados por impregnação úmida com solução alcoólica dos nitratos de Co e Ni
sobre o suporte do tipo espinélio MgAl2 O4, preparado pelo método sol-gel. Os
catalisadores foram caracterizados por fisiossorção de N2 , difração de raios X (XRD),
redução à temperatura programada (TPR), análise termogravimétrica (TGA) e
espectroscopia de absorção de raios X próximo da borda (H2-XANES). Os testes
catalíticos foram realizados na faixa de temperatura de 150 a 650°C, fazendo testes com
fluxo de He e outros com fluxo de H 2 (superfície fortemente redutora), avaliando a
conversão, distribuição de produtos e seletividade para H2. Os resultados de XRD
confirmaram a formação da estrutura de espinélio MgAl2O4 e revelaram alguns traços de
NiO no catalisador de 8% em massa de Ni. O TPR, por sua vez, ajudou na identificação
das temperaturas de redução dos catalisadores. O TPD revelou que o principal caminho
de decomposição do butanol na superfície do catalisador é a desidratação, produzindo
butileno e etileno. Os testes catalíticos indicaram outro caminho principal, a
desidrogenação oxidativa, formando butiraldeído como primeiro produto relevante da
reação. A principal diferença entre o TPD e os testes catalíticos é que durante a reação, a
presença de água mantém o catalisador oxidado em temperaturas mais baixas. Pela
avaliação dos resultados de XANES, juntamente com a comparação do TPD e dos testes
catalíticos sugere-se que o butanol tende a formar butiraldeído quando há maior
concentração de óxidos. A TGA revelou que não foi formada quantidade significativa de
coque na superfície do catalisador, muito devido à relação água/carbono utilizada nos
testes catalíticos. Os catalisadores obtiveram desempenhos equivalentes em relação à
seletividade à H2, possuindo diferenças em relação a alguns produtos intermediários da
reação, bem como na temperatura em que eles foram formados no decorrer dos testes
catalíticos.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/8049 |
| Date | 29 April 2016 |
| Creators | Baiotto, Alexandre |
| Contributors | Bueno, José Maria Corrêa, Ferreira, Adriana Paula |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Câmpus São Carlos, Programa de Pós-graduação em Engenharia Química, UFSCar |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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