Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2016. / Submitted by Fernanda Percia França (fernandafranca@bce.unb.br) on 2016-06-02T17:57:51Z
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2016_MayaraResendeAlves.pdf: 2627878 bytes, checksum: 05fe8a5d8fcb2f4083f88cc64a2835a0 (MD5) / Heteropoliácidos (HPA) têm sido utilizados na forma protônica ou suportada, sendo esta forma preferível por adquirir propriedades melhoradas em aplicações catalíticas. Esse trabalho relata a preparação, caracterização e aplicação de sais de prata substituídos, derivados do H3PW12O40 (HPW) nas seguintes estequiometrias: AgxH3-xPW12O40, (sendo x= 1,0; 1,5; 2,0; 2,5 e 3,0). A atividade dos sais foi avaliada na reação de desidratação de etanol, a uma temperatura de 300 °C, tendo como objetivo a formação de etileno. Para a série de sais de prata testada foi observada que a conversão de etanol para o catalisador Ag2HPW foi a mais elevada. Diante deste comportamento excepcional do catalisador Ag2HPW, realizou-se um estudo da reação em diferentes temperaturas (200, 250, 300, 350 e 400 °C) obtendo-se conversões de 27,6; 50,2; 63,5; 69,9 e 77,1%, respectivamente. Por conseguinte, este sal foi escolhido para ser suportado em sílica mesoporosa do tipo SBA-15, com posterior avaliação na reação de desidratação. A estrutura do tipo Keggin da fase ativa foi mantida após a impregnação no suporte, enquanto a área específica aumentou de 5 para 576 m2g-1, após a deposição sobre o substrato mesoporoso. A conversão do catalisador suportado 20% Ag2HPW/SBA-15 foi testada nas temperaturas de 300 e 400 °C, apresentando uma conversão de 86 e 100% e seletividade para etileno de 88 e 100%, respectivamente. Esses resultados demonstraram que a conversão de etanol aumentou consideravelmente em comparação com a fase ativa pura do derivado de prata do HPW (i.e., Ag3PW). / Heteropolyacids (HPA) have been used in the protonic or supported form, which is preferential in order to acquire enhanced properties for catalytic applications. This work reports the preparation, characterization and application of substituted silver salts derivatives of H3PW12O40 (HPW) using the following stoichiometries: AgxH3-xPW12O40, (where x = 1.0; 1.5; 2.0; 2.5 and 3.0). The conversion of the salts was evaluated in the ethanol dehydration reaction, at a temperature of 300 °C, aiming the formation of ethylene. In the series of the synthesized silver salts, the conversion of ethanol by Ag2HPW catalyst was the highest. In view of this exceptional behavior of Ag2HPW catalyst, it was carried out a study of the same reaction at different temperatures (200, 250, 300, 350 e 400 °C), which showed conversions of 27.6, 50.2, 63.5, 69.9 and 77.1%, respectively. Therefore, this salt was chosen to be supported (20%) on the mesoporous silica type SBA-15 and evaluated their conversion. The active phase with the Keggin structure was maintained after impregnation on the support, while the specific area increased from 5 to 576 m2g-1 by deposition on the mesoporous substrate. The conversion of supported catalyst 20% Ag2HPW/SBA-15 was evaluated at temperatures of 300 to 400 °C, showing conversions of 86 and 100%, whereas the selectivity to ethylene were 88 and 100%, respectively. These results clearly demonstrate that the conversion of ethanol greatly increased compared to the active phase of silver salt derivative of HPW (i.e., Ag3PW).
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/20939 |
| Date | 23 February 2016 |
| Creators | Alves, Mayara Resende |
| Contributors | Martins, Gesley Alex Veloso, Dias, José Alves |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB |
| Rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data., info:eu-repo/semantics/openAccess |
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