Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química, 2016. / Submitted by Camila Duarte (camiladias@bce.unb.br) on 2017-01-27T12:27:09Z
No. of bitstreams: 1
2016_CassiusMarcellusCostaCarvalho.pdf: 2810993 bytes, checksum: bfafdd99c63ad8fd20bdd739f2139d59 (MD5) / Approved for entry into archive by Ruthléa Nascimento(ruthleanascimento@bce.unb.br) on 2017-03-22T16:43:10Z (GMT) No. of bitstreams: 1
2016_CassiusMarcellusCostaCarvalho.pdf: 2810993 bytes, checksum: bfafdd99c63ad8fd20bdd739f2139d59 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-03-22T16:43:10Z (GMT). No. of bitstreams: 1
2016_CassiusMarcellusCostaCarvalho.pdf: 2810993 bytes, checksum: bfafdd99c63ad8fd20bdd739f2139d59 (MD5) / O método Monte Carlo é um método estatístico utilizado para calcular integrais por meio de amostragens aleatórias. Quando esse método é aplicado para calcular propriedades quânticas de sistemas atômicos e moleculares, ele passa a ser denominado Monte Carlo Quântico (MCQ). Os dois métodos mais utilizados com essa denominação são: Monte Carlo Variacional e Monte Carlo de Difusão. Devido à eficiência do MCQ para representar sistemas considerados médios e grandes, resolveu-se utilizá-lo para o cálculo de propriedades energéticas de dímeros com diversas características de interação, como por exemplo, as de Van der Waals. Os dímeros estudados foram: CH4-CH4, CH4-HF, CH4-H2O, CH4-CO, CH4-H2 e CH4-Ar. Tais dímeros possuem grande importância nas áreas de aplicações astrofísicas e espectroscópica. Com isso, os objetivos principais deste trabalho são: avaliar o MCQ no cálculo da energia total de dímeros e moléculas, bem como no cálculo da energia de interação dos dímeros. A eficiência dos cálculos para tais interações de distintas naturezas também foi analisada. Para isso, as funções de onda dos métodos ab initio Hartree Fock e DFT foram utilizadas. Essas funções eram geradas pelo programa Gaussian09, e assim serviam de entrada para o método MCQ no software Casino. Com a energia total do dímero e as energias das 2 moléculas separadamente, era possível se calcular a energia de interação (ΔE). Analisando-se os resultados das energias das moléculas e dos dímeros, observou-se que todos estavam em consonância com os valores referenciais, destacando-se o MCQ de Difusão. Também, confirmou-se que os efeitos incluídos nos DFT, não impactavam em melhoria da função de onda no MCQ. Para a energia de interação, houve apenas bons resultados para os dímeros: CH4-CH4, CH4-HF e CH4-H2O. Tal inconsistência nos resultados estava relacionada com as diferentes proporções de melhoria para o dímero e as moléculas. Em outras palavras, a função de onda utilizada não era eficiente na mesma proporção para o dímero e para as moléculas que o compõe. Outra característica importante foi que quanto maior a diferença entre as energias das moléculas que formavam o dímero, maiores eram os desvios da energia de interação. Por fim, se observou que a qualidade dos resultados gerados pelo MCQ, independe da natureza das interações. / Monte Carlo method is a statistical method used to calculate integrals by means of random samplings. When this method is applied to calculate quantum properties of atomic and molecular systems, it is called Quantum Monte Carlo (QMC). The two most commonly used QMC methods are: Variational Monte Carlo and Diffusion Monte Carlo. QMC was used for the calculation of energetic properties of dimers with several interaction characteristics, such as Van der Waals, due to his efficiency to represent large and medium systems. The studied dimers were: CH4-CH4, CH4-HF, CH4-H2O, CH4-CO, CH4-H2 and CH4-Ar. These dimers have great importance in the areas of astrophysical and spectroscopic applications. Thus, the main objectives of this work are: to evaluate the QMC in the calculation of total energy of dimers and molecules, as well as in the calculation of the interaction energy of the dimers. The efficiency of calculations for such interactions of different natures was also analyzed. For this, we used the wave functions of the ab initio methods Hartree Fock and DFT. These functions were generated by Gaussian09 program and they were used as input for QMC method in Casino software. With the total energy of the dimer and the energies of the 2 molecules separately, it was possible to calculate the interaction energy (ΔE). By analyzing the results of the energies of the molecules and the dimers, it was observed that all of them were in line with the referential values, mainly the Diffusion QMC. Also, it was confirmed that the effects included in the DFT did not impact the improvement of the wave function in QMC. There were only good results for the dimers CH4-CH4, CH4-HF and CH4-H2O regarding the interaction energy. This inconsistency in the results was related to the different proportions of improvement for the dimer and the molecules. In other words, the used wave function was not efficient in the same proportion for the dimer and for the molecules that composed it. Another important characteristic was that the greater the difference between the energies of the molecules that formed the dimer, the greater the deviations of the interaction energy. Finally, it was observed that the quality of the results generated by QMC does not depend on the nature of the interactions.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/22991 |
| Date | 08 December 2016 |
| Creators | Carvalho, Cassius Marcellus Costa |
| Contributors | Politi, José Roberto dos Santos |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB |
| Rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data., info:eu-repo/semantics/openAccess |
Page generated in 0.0025 seconds