Dissertação (mestrado)—Universidade de Brasília, Instituto de Química, Programa de Pós-graduação em Química, 2017. / Submitted by Albânia Cézar de Melo (albania@bce.unb.br) on 2017-04-03T13:15:06Z
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2017_NiltonCláudiodeOliveira.pdf: 5071984 bytes, checksum: 77d448cde10a60915c0692d9a86953a4 (MD5) / A técnica de automontagem de deposição de filmes ultrafinos consiste na adsorção eletrostática de camadas alternadas de materiais catiônicos e aniônicos sobre a superfície de um substrato sólido, em que as camadas são mantidas adsorvidas essencialmente por atração eletrostática. O presente trabalho propõe um mecanismo de formação de filmes automontados de óxido de grafeno (GO) aniônico sobre substratos de quartzo em que as folhas de GO se ligam umas às outras sem a exigência de material polieletrólito catiônico. A estratégia adotada é imergir por 3 min um substrato de quartzo alternadamente numa suspensão de GO preparada em diferentes pHs (3 e 11) e em soluções de íons de metais de transição, como Ni2+ e Co2+. Os espectros de absorção UV-vis indicam que a massa de GO adsorvido é maior quando o filme é preparado com suspensão em pH = 3, pois a protonação de grupos aniônicos no GO diminui a repulsão eletrostática e favorece a aproximação de mais folhas de GO ao substrato. Embora também haja a imersão do substrato nas soluções dos íons metálicos, resultados de espectroscopia fotoeletrônica de raios X e de energia dispersiva de raios X mostram que os filmes depositados desse modo contém apenas GO. Entretanto, quando a deposição é realizada por imersões do substrato apenas na suspensão de GO, a massa adsorvida é muito menor e ocorre uma saturação do crescimento do filme logo após as primeiras imersões. Em um experimento adicional, os filmes são depositados com imersão do substrato na suspensão de GO por 30 s, com e sem imersão na solução do íon metálico. Nesse caso, observa-se que a massa adsorvida de GO é significativamente maior do que aquela obtida com imersões de 3 min. possivelmente pela adsorção ocorrer antes de atingir um equilíbrio. Além disso, verifica-se que sem a imersão na solução do íon metálico, a massa de GO atinge um patamar de saturação em cerca de 600 s, enquanto cresce continuamente quando há imersão do substrato também na solução do íon metálico. Com base nesses resultados é proposto que os íons metálicos blindam os grupos aniônicos do GO e, da mesma forma que a condição de deposição em meio ácido investigada inicialmente, a repulsão eletrostática é minimizada e a aproximação de mais folhas de GO ao substrato é favorecida. A interação entre as folhas de GO é possivelmente do tipo ligação hidrogênio e também deve envolver moléculas de água. / The ultrathin film deposition self-assembly technique consists on the electrostatic adsorption of alternating layers of cationic and anionic materials on the surface of a solid substrate. This work proposes a mechanism for the formation of anionic graphene oxide (GO) films on quartz substrates in which the GO sheets bind one to other without the requirement of a cationic polyelectrolyte material between them. The strategy adopted is to immerse a quartz substrate during 3 min alternately in a GO suspension prepared at different pHs (3 and 11) and in solutions of transition metals ions such as Ni2+ and Co2+. The UV-vis absorption spectra indicate that the adsorbed GO mass is larger when the film is prepared with suspension at pH = 3, since the protonation of anionic groups in GO decreases the electrostatic repulsion and favors the approach of more GO sheets to the substrate. Although there is also an immersion of the substrate in metal ions solutions, results of X-ray photoelectron spectroscopy and X-ray dispersive energy show that films deposited in this way contain only GO. However, when the deposition is carried out by immersion of the substrate only in the GO suspension, the adsorbed mass is small and a saturation of adsorption occurs soon after the first immersions. In an additional experiment, films are deposited by immersing the substrate in the GO suspension for 30 s, with and without immersion in metal ion solution. In this case, it is possible to observe that the adsorbed mass of GO is significantly larger than that attained with immersion of 3 min. because the adsorption could occur before reaching the equilibrium. Furthermore, it is possible to verify that without immersion in the solution of the metal ion, the GO mass reaches a saturation level in about 600 s, while it grows continuously when the substrate is immersed also in solution of the metal ion. Based on those results it is proposed that the metallic ions screen the anionic groups of the GO and, as the acidic deposition condition investigated initially, the electrostatic repulsion is minimized and the approach of more sheets of GO to the substrate is favored. The interaction between GO sheets is possibly the hydrogen bonding type and should also involve water molecules.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unb.br:10482/23311 |
| Date | 15 February 2017 |
| Creators | Oliveira, Nilton Cláudio de |
| Contributors | Paterno, Leonardo Giordano |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UnB, instname:Universidade de Brasília, instacron:UNB |
| Rights | A concessão da licença deste item refere-se ao termo de autorização impresso assinado pelo autor com as seguintes condições: Na qualidade de titular dos direitos de autor da publicação, autorizo a Universidade de Brasília e o IBICT a disponibilizar por meio dos sites www.bce.unb.br, www.ibict.br, http://hercules.vtls.com/cgi-bin/ndltd/chameleon?lng=pt&skin=ndltd sem ressarcimento dos direitos autorais, de acordo com a Lei nº 9610/98, o texto integral da obra disponibilizada, conforme permissões assinaladas, para fins de leitura, impressão e/ou download, a título de divulgação da produção científica brasileira, a partir desta data., info:eu-repo/semantics/openAccess |
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