Orientador: Heloise de Oliveira Pastore / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Química / Made available in DSpace on 2018-08-26T03:36:19Z (GMT). No. of bitstreams: 1
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Previous issue date: 2014 / Resumo: Filossilicatos de magnésio funcionalizados com três diferentes fontes de amina (N-[3-(trimetoxissilil)propil]-dietilenotriamina (TMSPETA), N-[3-(trimetoxissilil)propil]etilenodiamina (TMSPEDA) e 3-aminopropiltrietoxissilano (AMPTS)), e com razão N/Si de 0,25, 0,5, 0,75 e 1, foram utilizados como material adsorvente para o processo de captura de CO2. Os materiais adsorventes foram obtidos com sucesso através de síntese direta, utilizando estufa (CE) e micro-ondas (MW) como fontes de aquecimento durante o tratamento hidrotérmico. Os materiais obtidos foram caracterizados utilizando difração de raios X (DRX), espectroscopia de absorção no infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), ressonância magnética nuclear de 13C e 29Si (RMN), termogravimetria (TGA) e análise elementar de carbono, hidrogênio e nitrogênio (CHN). Os resultados mostraram que o procedimento de síntese apresentou uma redução no tempo de tratamento hidrotérmico de 91 % a 96 % quando MW, ao invés de CE, foi utilizado como fonte de aquecimento. Estudos de adsorção foram realizados utilizando TGA, dessorção termoprogramada (TPD), calorimetria exploratória diferencial (DSC) e FTIR in situ. Os resultados mostraram que as temperaturas ótimas de adsorção de CO2 foram 41, 45 e 90 °C, para filossilicatos de magnésio funcionalizados com TMSPETA, TMSPEDA e AMPTS, respectivamente. Utilizando a técnica TPD, a máxima capacidade de adsorção foi encontrada na faixa de 0,67 a 3,64 mmol g-1, para 8,33 % TMSPETA, por MW, e 33,33 % TMSPETA, por CE, respectivamente, com a máxima eficiência entre 0,285 e 0,899 para 100 % AMPTS e 33,33 % TMSPETA, obtidas por CE. A entalpia de adsorção foi encontrada utilizando DSC e está na faixa de 40-66 kJ mol-1, indicando que o processo de captura de CO2 ocorre por adsorção química. Além disso, o calor de regeneração está na faixa de 104,87 a 380,67 kJ mol-1 e são inferiores aos obtidos com o uso da MEA (atual tecnologia), indicando que os materiais discutidos no presente trabalho são energeticamente favoráveis para serem aplicados industrialmente / Abstract: Magnesium phyllosilicates functionalized with three sources of amine (N-[3-(trimethoxysilyl)propyl]-diethylenetriamine (TMSPETA), N-[3-(trimethoxysilyl)propyl]-ethylenediamine (TMSPEDA) and 3-aminopropyltriethoxysilane (AMPTS)), with N/Si ratios of 0.25, 0.5, 0.75 and 1, were used as adsorbent material to CO2 adsorption process. The materials were obtained sucessfully by direct synthesis using conventional (CE) and microwave (MW) as the heating sources during the hydrothermal treatment. The materials obtained were characterized using X-ray diffraction (XRD), Fourier transformed infrared spectroscopy (FTIR), solid state 13C and 29Si nuclear magnetic resonance (NMR), thermogravimetry (TG) and elemental analysis of carbon, nitrogen and hydrogen (CHN). The results showed that the synthesis procedure presented a reduction of hydrothermal treatment time in the range from 91 % to 96 % when MW, instead of CE, was used as the heating source. Adsorption studies were performed using TGA, temperature programmed desorption (TPD), differential scanning calorimetry (DSC) and FTIR in situ methods. The results showed that the best temperatures for CO2 adsorption were 41, 45 and 90 °C, when magnesium phyllosilicate was functionalized with TMSPETA, TMSPEDA and AMPTS, respectively. Using TPD technique, the maximum adsorption capacity was between 0.67 and 3.64 mmol g-1, for 8.33 % TMSPETA by MW and 33.33 % TMSPETA by CE, respectively, with maximum efficiency between 0.285 and 0.899 for 100 % AMPTS and 33.33 % TMSPETA, obtained by conventional heating. The adsorption enthalpy was found using DSC and it is in the range of 40-66 kJ mol-1, indicating that the CO2 uptake process occurs by chemical adsorption. Furthemore, regeneration heat is in the range of 104.87-380.67 kJ mol-1 and is lower than those obtained when MEA (current technology) is used, indicating that the materials discussed in the present work are energetically favorable to be industrially aplied / Doutorado / Quimica Inorganica / Doutora em Ciências
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unicamp.br:REPOSIP/250414 |
| Date | 10 October 2014 |
| Creators | Moura, Karine Oliveira, 1986- |
| Contributors | UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS, Pastore, Heloise de Oliveira, 1962-, Azevedo, Diana Cristina Silva de, Thim, Gilmar Patrocinio, Zanchet, Daniela, Sígoli, Fernando Aparecido |
| Publisher | [s.n.], Universidade Estadual de Campinas. Instituto de Química, Programa de Pós-Graduação em Química |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Detected Language | English |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | 180 p. : il., application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da Unicamp, instname:Universidade Estadual de Campinas, instacron:UNICAMP |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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