Orientadores: Narcizo Marques de Souza Neto, Flávio César Guimarães Gandra / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-26T19:21:43Z (GMT). No. of bitstreams: 1
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Previous issue date: 2015 / Resumo: Os resultados apresentados nesta tese mostram a potencialidade do uso das técnicas de espectroscopia de absorção de raio X no estudo das hibridizações (4f,5f )/(5d,6d) em compostos intermetálicos ajudando no entendimento de diversos fenômenos físicos. Na primeira parte do trabalho utilizamos as técnicas de espectroscopia para estudar o comportamento da valência e do magnetismo no composto de EuPt2Si2 quando submetido à pressão. Ao contrário do previamente reportado na literatura nossos resultados mostram que o composto de EuPt2Si2, encontra-se nas vizinhanças de um ponto crítico quântico de flutuação de valência, e a valência do íon de Eu, que é de 2.2 ã pressão ambiente, aumenta com o incremento da pressão se tornando 3+ para pressões maiores do que 15 GPa. A mudança de valência diminuiu o número de íons magnéticos da amostra o que provoca um colapso do seu momento magnético. Nossos dados suportados por cálculos de densidade de estados eletrônicos mostram que o processo de transição de valência ocorre com uma transferência de carga entre os níveis 4f e 5d do Európio, acompanhado de uma maior localização dos orbitais 5d do Eu, fazendo com que as cargas inicialmente compartilhadas pelos íons de Eu/Pt/Si se localizem no orbital 5d do Eu. Na segunda parte desta tese nós mostramos, até nosso conhecimento, os primeiros resultados de dicroísmo circular magnético de raios X (XMCD) nas bordas L2,3 do Urânio. Foram estudados os compostos de UM2(M=Ga,Ge) e UX(X=Te,Se) para os quais foi observada uma gigante contribuição quadrupolar nos espectros de dicroísmo na borda L3. Descrevemos uma metodologia associando a técnica de dicroísmo circular magnético com simulações da estrutura eletrônica usando teoria do funcional densidade (DFT), para estudar o grau de hibridização entre os orbitais 5f-6d e obter informações a respeito do caráter itinerante/localizado do magnetismo de cada um dos compostos. Por fim, a seletividade ao elemento químico da técnica de XMCD foi aplicada no estudo do magnetismo dos compostos de UCu2Si2 e UMn2Si2. A partir dos espectros de XMCD nas bordas L3 do Urânio e K do Cu e do Mn, mostramos que ao contrário do previamente reportado na literatura, tanto o Urânio como os metais 3d nesses materiais apresentam um momento magnético não nulo e que as hibridizações entre os níveis 5f e 3d regulam as propriedades magnéticas nestes dois materiais. Além disso, mostramos que no composto UCu2Si2 o momento magnético oriundo dos níveis 5f (contribuição quadrupolar do XMCD) é antiparalelo ao momento dos níveis 6d (contribuição dipolar do XMCD) / Abstract: The results reported in this thesis show the potential for the use of X-ray Absorption Spectroscopy (XAS) technique on the study of (4f,5f )/(5d,6d) hybridization in intermetallic compounds aiding the understanding of many physical phenomena. On the first part of this thesis, in order to probe the changes in the valence state and magnetic properties of EuPt2Si2 compound under extreme pressure, x-ray absorption near-edge spectroscopy (XANES) and x-ray magnetic circular dichroism (XMCD) were carried out. The XANES spectrum exhibitx a strong dependence with temperature and pressure. Contrary to previous reports, Eu was found to change the valence with the increase of the pressure from divalent to the trivalent state. The change in valence reduced the number of magnetic ions of the sample which causes a collapse of its magnetic moment. Density functional theory has been applied to give insight into the pressure-induced changes in Eu valence and the magnetic ordering on this compound. In the second part of this thesis we show, to the best of our knowledge, the first results of magnetic circular dichroism in Uranium L2,3 edges. A giant quadrupolar contribution was observed in U-L2,3 edges x-ray magnetic circular dichroism of a few representative Uranium compounds (UGa2, UGe2, UTe and USe). We support the spectroscopic data with density functional theory to assess the degree of 5f -6d electronic hybridization and the degree of itineracy/localization of 5f electrons in each of the compounds. Finally, we use the element and orbital selectivity of XANES and XMCD measurements combined on U-L3 and Cu and Mn K absorption edges to probe the eletronic and magnetic properties of the UMn2Si2 and UCu2Si2 compounds. Our results show that both Uranium and 3d elements present magnetic moment and therefore the 5f /3d hybridization regulates the magnetic properties on these compounds. Furthermore, we show for UCu2Si2 compound the aligment of magnetic moments of U 5f and U 6d orbitals is antiparallel / Doutorado / Física / Doutor em Ciências
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.unicamp.br:REPOSIP/276919 |
| Date | 26 August 2018 |
| Creators | Reis, Ricardo Donizeth dos, 1987- |
| Contributors | UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS, Gandra, Flávio César Guimarães, 1954-, Souza Neto, Narcizo Marques de, Neto, Narcizo Marques de Souza, Pereira, Altair Soria, Ferreira, Leticie Mendonça, Silva, Eduardo Granado Monteiro da, Siervo, Abner de |
| Publisher | [s.n.], Universidade Estadual de Campinas. Instituto de Física Gleb Wataghin, Programa de Pós-Graduação em Física |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Format | 127 p. : il., application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da Unicamp, instname:Universidade Estadual de Campinas, instacron:UNICAMP |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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