This work developed an innovative approach of tire recycling through the application of waste tire rubber and textile fiber as reinforcements for the production of fully recycled thermoplastic elastomer (TPE), compounds turning wastes into added-value materials. An experimental optimization was performed to develop a specific phase morphology and achieve balanced physical, mechanical, and thermal properties of TPE based on recycled materials. In the first part, ground rubber tire (GTR) from regenerated rubber (RR) and non-regenerated rubber (NRR) based on off-the-road (OTR) tires were melt blended (twin-screw extrusion) with recycled high-density polyethylene (rHDPE) to investigate the effect of rubber regeneration and composition on the processability, phase morphology and properties of highly filled TPE containing up to 90 wt.% GTR. Inclusion of RR into rHDPE contributed to better flowability and processability because of higher chain mobility and particle deformability compared to NR particles. Despite decreasing tensile strength and tensile modulus with rubber content (stress concentration points), the elongation at break and impact strength increased which was attributed to the presence of a more elastic phase content and higher energy absorption through the deformation of rubbery particles retarding fracture. In the second part, TPE blends based on recycled thermoplastic were prepared via melt blending to study the effect of GRT particle size (0–250 μm, 250–500 μm and 500–850 μm) and content (0, 20, 35, 50 and 65 wt.%). The results revealed that for a fixed blend composition, smaller GTR particles (0–250 μm) gave higher tensile properties and toughness compared to larger particles because of higher specific surface area (higher value and better contact) between small GTR particles and the matrix promoting interfacial interaction. However, smaller particles had a negligible effect on mechanical strength at higher GTR content (above 50 wt.%) since incompatibility and poor interphase quality played a more significant role. In the next step, different types of regenerated recycled rubbers (RR₁ and RR₂) were used to produce highly filled TPE blends (over 70 wt.%). Strong entanglement between RR₂ (regeneration degree of 24%) free chains and the thermoplastic macromolecules contributed to strong interfacial interaction, leading to high mechanical properties. The introduction of a recycled ethylene-vinyl acetate (rEVA) copolymer improved the elongation at break and impact strength by 27% and 11% respectively, via encapsulation of the rubber phase by the elastomer copolymer (10 wt.%) forming a thick/soft interphase decreasing interfacial stress concentration slowing down fracture. In the last part, a masterbatch based on maleic anhydride grafted polyethylene (MAPE)/RR (70/30) was used for impact modification and compatibilization of recycled TPE composites reinforced with recycled tire fiber (RTF). The addition of surface coated RR with the coupling agent delayed crack initiation/propagation by forming a thick/soft interphase decreasing interfacial stress concentration slowing down fracture. Encapsulation of the rubber phase by MAPE provided an efficient method for waste tire recycling (rubber and fibers) by producing toughened TPE composites with acceptable mechanical properties. Overall, the results obtained in this project open the door for further development of waste tires recycling via the production of environmentally friendly, cost effective and added-value TPE compounds for several industrial applications like automotive, packaging and civil engineering. / Ce travail développe une approche innovante du recyclage des pneus grâce à l'application de déchets de caoutchouc de pneus et de fibres textiles comme renforts pour la production de composés élastomères thermoplastiques (TPE) entièrement recyclés transformant les déchets en matériaux à valeur ajoutée. Une optimisation expérimentale a été réalisée pour développer une morphologie de phase spécifique et obtenir des propriétés physiques, mécaniques et thermiques équilibrées du TPE à base de matériaux recyclés. Dans la première partie, de la poudrette de pneu usé (GTR) à partir de caoutchouc régénéré (RR) et de caoutchouc non régénéré (NRR) à base de pneus hors-route (OTR) ont été mélangés à l'état fondu (extrusion à double vis) avec des matériaux recyclés comme le polyéthylène haute densité recyclé (rHDPE) pour étudier l'effet de la régénération et de la composition du caoutchouc sur l'aptitude au moulage, la morphologie des phases et les propriétés du TPE hautement chargé contenant jusqu'à 90% en poids de GTR. L'inclusion de RR dans le rHDPE a contribué à une meilleure fluidité et une aptitude au moulage en raison de la mobilité des chaînes et de la déformabilité des particules plus élevées que les particules NR. Malgré la diminution de la résistance à la traction et du module de traction avec la teneur en caoutchouc (points de concentration de contrainte), l'allongement à la rupture et la résistance aux chocs ont augmenté, ce qui a été attribué à la présence d'une teneur en phase plus élastique et d'une absorption d'énergie plus élevée par la déformation des particules caoutchouteuses retardant la rupture. Dans la deuxième partie, des mélanges de TPE à base de thermoplastique recyclé ont été préparés par mélange à l'état fondu pour étudier l'effet de la taille des particules de GTR (0-250 μm, 250-500 μm et 500-850 μm) et leur contenu (0, 20, 35, 50 et 65% en poids). Les résultats ont révélé que pour une composition de mélange fixe, les particules de GTR plus petites (0-250 μm) ont donné des propriétés de traction et une ténacité plus élevées par rapport aux particules plus grosses en raison d'une surface spécifique plus élevée (valeur plus élevée et meilleur contact) entre les petites particules de GTR et la matrice favorisant l’interaction interfaciale. Cependant, les particules plus petites ont un effet négligeable sur la résistance mécanique à une teneur en GTR plus élevée (au-dessus de 50% en poids) puisque l'incompatibilité et la mauvaise qualité de l'interphase ont joué un rôle plus important. Dans l'étape suivante, différents types de caoutchoucs recyclés régénérés (RR₁ et RR₂) ont été utilisés pour produire des mélanges de TPE hautement chargés (plus de 70% en poids). Un fort enchevêtrement entre les chaînes libres RR₂ (degré de régénération de 24%) et les macromolécules thermoplastiques a contribué à une forte interaction interfaciale conduisant à des propriétés mécaniques élevées. L'introduction d'un copolymère éthylène-acétate de vinyle recyclé (rEVA) a montré une augmentation de l'allongement à la rupture et de la résistance aux chocs de 27% et 11% respectivement, via l'encapsulation de la phase de caoutchouc par le copolymère élastomère (10% en poids) formant un interphase épaisse/flexible diminuant la concentration de contraintes interfaciales ralentissant la fracture. Dans la dernière partie, un mélange maître à base de polyéthylène greffé à l'anhydride maléique (MAPE)/RR (70/30) a été utilisé pour la modification d'impact et la compatibilisation de composites TPE recyclés renforcés de fibres de pneu recyclées (RTF). L'ajout de RR recouvert en surface avec l'agent de couplage a retardé l'initiation et la propagation des fissures en formant une interphase épaisse/flexible diminuant la concentration de contraintes interfaciales ralentissant la fracture. L'encapsulation de la phase caoutchouc par MAPE a fourni une méthode efficace pour le recyclage des pneus usés (caoutchouc et fibres) en produisant des composites TPE renforcés avec des propriétés mécaniques acceptables. Dans l'ensemble, les résultats obtenus dans ce projet ouvrent la porte à un développement ultérieur du recyclage des pneus usagés via la production de composés TPE respectueux de l'environnement, rentables et à valeur ajoutée pour plusieurs applications industrielles telles que l'automobile, l'emballage et le génie civil.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:LAVAL/oai:corpus.ulaval.ca:20.500.11794/71437 |
| Date | 28 January 2022 |
| Creators | Fazli, Ali |
| Contributors | Rodrigue, Denis |
| Source Sets | Université Laval |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | thèse de doctorat, COAR1_1::Texte::Thèse::Thèse de doctorat |
| Format | 1 ressource en ligne (xxxiv, 222 pages), application/pdf |
| Rights | http://purl.org/coar/access_right/c_abf2 |
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