Orientador: Eduardo Gonçalves Ciapina / Coorientador: Roberto Zenhei Nakazato / Banca: Sydnei Ferreira dos Santos / Banca: Heloisa Andrea Acciari / Resumo: Nanoestruturas de (Pd) paládio tem atraído crescente interesse devido às suas propriedades eletrocatalíticas, em especial frente às importantes reações relacionadas às células a combustível, como a oxidação de ácido fórmico/formiato. Neste trabalho de dissertação de mestrado foi investigado o efeito do tamanho de cristalito de nanopartículas de paládio suportadas em carbono de alta área superficial (Pd/C) no comportamento eletroquímico em meio alcalino (KOH 0,1 mol L-1) e na oxidação de ácido fórmico/formiato (0,5 mol L-1). As nanopartículas foram preparadas por redução química em meio aquoso do precursor de paládio (PdCl2) por borohidreto de sódio em solução contendo concentrações variadas de íons citrato, visando obter partículas com tamanhos distintos. Os eletrocatalisadores de Pd/C foram caracterizados por difratometria de Raios-X, que permitiu o cálculo do tamanho médio do cristalito. A caracterização eletroquímica foi realizada em meio alcalino (KOH 0,1 mol L-1) por meio da voltametria cíclica. Os resultados evidenciaram interessantes aspectos da adsorção de OH- para a formação de PdO, em especial maior tendência para a formação de PdO em cristalitos menores. O estudo da eletro-oxidação de ácido fórmico/formiato foi realizado pelas técnicas de voltametria cíclica e cronoamperometria. A atividade eletrocatalítica obtida a potencial constante revelou-se dependente do tamanho dos cristalitos, apresentando uma curva do tipo de "vulcão", com um máximo de atividade para crist... (Resumo completo, clicar acesso eletrônico abaixo) / Abstract: Palladium (Pd) nanostructures have attracted increased interest due to their electrocatalytic properties, in particular towards important Fuel Cells- related reactions, such as formic acid/formate oxidation. In this work, the effect of the crystallite size of carbon-supported palladium nanoparticles on their electrochemical properties and electrocatalytic activity for the oxidation of formic acid/formate was studied. The nanoparticles wereprepared by chemical reduction in aqueous medium of palladium chloride (PdCl2) precursor with sodium borohydride in solution containing varying concentrations of citrate ions in order to obtain particles with different sizes. All Pd/C electrocatalysts were characterized by X-ray diffractometry, from which the crystallite size was determined. Electrochemical characterization was carried out in alkaline medium by cyclic voltammetry.. The results pointed out interesting aspects of the adsorption of the OH ion for the formation of PdO, especially a higher affinity for OH adsorption for small crystallites than large ones. The oxidation of formic acid/formate was investigated by cyclic voltammetry and chronoamperometry. The electrochemical activity at constant potential exhibited a volcano-like dependency with the crystallite size, with a maximum catalytic activity for particles presenting crystallite sizes of 7.5 nm / Mestre
| Identifer | oai:union.ndltd.org:UNESP/oai:www.athena.biblioteca.unesp.br:UEP01-000874343 |
| Date | January 2016 |
| Creators | Santos, Rayana Marcela Izidoro da Silva. |
| Contributors | Universidade Estadual Paulista "Júlio de Mesquita Filho" Faculdade de Engenharia (Campus de Guaratinguetá). |
| Publisher | Guaratinguetá, |
| Source Sets | Universidade Estadual Paulista |
| Language | Portuguese, Portuguese, Texto em português ; resumos em português e inglês |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | text |
| Format | 72 f. : |
| Relation | Sistema requerido: Adobe Acrobat Reader |
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