La miniaturisation des composants électroniques conduit aujourd’hui au développement de capteurs ultra-sensibles. En particulier, les capteurs NEMS (systèmes électromécaniques nanométriques) ont maintenant une sensibilité suffisante pour détecter des molécules uniques. Ceci permet d’intégrer ces capteurs dans des dispositifs de spectrométrie de masse dont la particularité sera d’opérer en mode comptage de molécules uniques. Notre travail consiste à reconstruire le spectre de masse de la solution analysée à partir des signaux fréquentiels délivrés par les NEMS. Nous nous plaçons dans le cadre des approches problèmes inverses et des méthodes d’inférence bayésienne. Nous modélisons le système de mesure qui lie les inconnues aux signaux observés par un modèle graphique hiérarchique et nous introduisons un modèle de signal de type processus ponctuel marqué. Nous le comparons à un modèle de type processus à temps discret. Nous mettons en place un algorithme de déconvolution impulsionnelle intégrant une exploration de modèles qui réalise la détection des molécules analysées, l’estimation de leur masse et le comptage, afin de reconstruire le spectre de masse de la solution analysée. Nous présentons des résultats sur données simulées et sur des données expérimentales acquises au CEA/INAC sur des agrégats de Tantale en utilisant des capteurs NEMS développés au CEA-Leti/DCOS. Relativement aux méthodes de l’état de l’art, la méthode que nous proposons améliore le taux de comptage tout en gardant un taux de fausses détections suffisamment bas. Notre méthode délivre également les incertitudes sur les paramètres reconstruits. Enfin, nous développons le cas particulier de la reconstruction de spectres de masse discrets. / The miniaturization of electronic components drives the development of very sensitive sensors. In particular, NEMS (Nano ElectroMechanical Systems) are now sensitive enough to detect single molecules. This enables to use these sensors in order to design mass spectrometry devices, in an individual molecules counting mode. Our objective is to reconstruct the mass spectrum of the analyzed solution, based on the NEMS output signals. We use inverse problems approach and Bayesian framework. We model the acquisition system linking the unknown parameters to the observable signals with a hierarchical graphical model. We propose a marked-point process model of signal that we compare with discrete-time process one. We develop an impulse deconvolution algorithm which relies on a model exploration scheme. This enables us to detect the molecules, to quantify their mass and to count them in order to estimate the mass spectrum of the analyzed solution. We show results on simulated data and on experimental ones acquired in CEA/INAC using Tantalum nano-aggregates and devices developed in CEA-Leti/DCOS. Compared to state-of-the-art, our method offers high counting rate and keeps a low false detection rate. It also permits the computation of uncertainties on estimated values. Finally, we propose a derivation of the method to deal with the reconstruction of discrete mass spectra.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2013GRENT079 |
| Date | 08 October 2013 |
| Creators | Perenon, Rémi |
| Contributors | Grenoble, Grangeat, Pierre, Mohammad Djafari, Ali Asghar |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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