Au regard de son importante résistance mécanique mais surtout de ses capacités de confinement potentielles conférées par une microstructure compacte, le béton s’avère le matériau le plus adapté pour composer la barrière ouvragée de la structure de stockage et l’enrobage de certains déchets radioactifs. La connaissance des propriétés de diffusion et de microstructure de ces matériaux cimentaires sont donc des éléments indispensables à l’étude de leurs durabilités à long terme. Dans un contexte plus particulier de confinement des déchets de faible à moyenne activité, l'utilisation des formulations avec ajout de fumée de silice (FS) s'avère d'une grande importance. La démarche expérimentale consiste d’abord à sélectionner des formulations de pâtes et de mortiers à tester en diffusion HTO. Leurs compositions initiales (rapport e/liant, teneur en FS, teneur en sable et granulométrie du sable) ont été variées de telle façon à balayer des microstructures et des propriétés diffusives différentes, et à voir l’influence de chaque paramètre (eau, FS, teneur et granulométrie du sable) sur l’évolution de la diffusivité au sein de ces matériaux. La microstructure a été investiguée afin d’interpréter les valeurs des coefficients de diffusion obtenus. Différentes techniques complémentaires ont été utilisées pour caractériser cette structure poreuse (porosimétrie à l’eau, au mercure, l’adsorption d’azote,), pour vérifier la réactivité de la FS (ATG, MEB associé à l’EDS), et pour déterminer le profil de porosité au niveau de l’ITZ (MEB associé à l’analyse d’images).Le lien entre les propriétés de la microstructure et le coefficient de diffusion a ensuite été discuté. L’objectif ultime étant de trouver un lien entre les propriétés de la microstructure et les paramètres de transport nous permettant, in fine, à partir d’une simple caractérisation, d’estimer le DeHTO du béton, très difficile à obtenir par l’essai en cellules de diffusion HTO. D’autres tentatives ont également été faites pour essayer d’évaluer ce coefficient de béton, comme la démarche de modélisation multi-échelle (de l’échelle des hydrates au modèle 3D), ou la diffusion d’autres éléments (en l’occurrence ici de gaz O2 et N2).La présente étude montre que des agglomérats de fumée de silice (slurry) observés dans la pâte de ciment et dans le mortier à faible teneur volumique en sable normalisé (ici 10%), impactent les rôles filler et pouzzolanique de la FS et par conséquent les paramètres de durabilité de ces matériaux. Cependant, la présence d’une forte teneur en granulats (>30%) pendant le malaxage du mortier améliore considérablement la dispersion des particules de FS et aide à cisailler et à briser ces agglomérats en fournissant une meilleure homogénéité du mélange et en améliorant les propriétés microstructuraux et diffusionnels. Il a également été montré que l’utilisation de la FS sous forme slurry dans un mélange cimentaire est malgré tout nettement meilleure que la FS densifiée, communément utilisée dans la littérature. Des relations DeHTO et rayon critique, ou DeHTO et porosité accessible au mercure ont était établies et ont permis d’approcher plus ou moins des coefficients de diffusion HTO de bétons avec et sans ajout de FS. / Thanks to its high mechanical strength and its potential containment capacity conferred by a compact microstructure, concrete is considered as the most suitable material to compose the engineered barrier of some radioactive waste storage structure. Knowledge of diffusion properties and microstructure of these cementitious materials is then essential to study their long-term durability. In a more specific context of low and intermediate waste management, the use of formulations containing silica fume (SF) appears of great importance. The experimental approach consists in selecting many formulations of pastes and mortars to test by the HTO through-out diffusion test. Their initial compositions (water to binder ratio, SF content, sand content and particle size) were varied in order to browse different microstructures and diffusion properties, and to see the influence of each parameter (water, SF, content and grain size of sand) on the evolution of diffusivity within these materials. The microstructure was investigated to interpret the obtained values of diffusion coefficients. Different complementary techniques have been used to characterize the porous structure (water and mercury intrusion porosimetry, nitrogen adsorption), to verify SF reactivity (TGA, SEM associated to EDS) or to determine the profile porosity at ITZ (SEM combined with image analysis).The relationship between microstructure and diffusion coefficients (DeHTO) was then discussed. The ultimate goal was to find a link between microstructure properties and transport parameters to estimate from a simple characterization, the DeHTO of concrete, difficult to get from HTO diffusion cells test. Other attempts have also been made to try to assess the concrete diffusion coefficient, such as the multi-scale modeling approach (the scale of hydrates 3D model), or the diffusion of other elements ( like oxygen or nitrogen).This study shows that silica fume agglomerates (slurry) observed in cement paste and mortar with low standardized sand content (10%), impact the filler and pozzolanic roles of the SF and therefore sustainability parameters of these materials. On the other side, the presence of high aggregates content (> 30%) during mortar’s mixing greatly improves the dispersion of SF particles and helps shearing these agglomerates by providing better homogeneity of the mixture and enhancing microstructural and diffusional properties. It was also shown that the use of the SF as a slurry form in a cementitious mixture is still significantly better than the use of the densified FS, commonly used in the literature. Relations between the DeHTO and the critical pore radius, or the DeHTO and mercury porosity have been established and helped to estimate more or less the HTO diffusion coefficients of two concretes with or without SF.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:theses.fr/2016SACLN054 |
| Date | 02 December 2016 |
| Creators | Bajja, Zineb |
| Contributors | Université Paris-Saclay (ComUE), Bennacer, Rachid |
| Source Sets | Dépôt national des thèses électroniques françaises |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Electronic Thesis or Dissertation, Text |
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