La preocupación creciente por el aumento y posibles efectos adversos, en la salud y el medioambiente, ocasionados por los contaminantes emergentes (CEs) demanda el estudio de sus procesos de degradación y el desarrollo de tecnologías eficientes para su eliminación. La oxidación anódica directa es uno de los métodos más simples y eficientes para la eliminación de contaminantes orgánicos de elevada toxicidad y/o refractarios. No obstante, la viabilidad de esta tecnología dependerá del desarrollo de electrodos estables, de bajo coste y con elevada actividad catalítica. Entre las diversas composiciones propuestas en la literatura, los óxidos de estaño dopados con antimonio y pequeñas cantidades de Pt (SnO2-Sb-Pt) constituyen una de las más prometedoras. Sin embargo, hasta ahora no existen estudios de la oxidación de CEs sobre estos electrodos, y todavía se desconoce la naturaleza de su comportamiento electrocatalítico. En este trabajo se presenta un estudio fundamental y comparativo de la respuesta electrocatalítica de 3 electrodos de composición Ti/SnO2-Sb(13%met.)-Pt(0, 3, 13%met.) frente a la oxidación y eliminación de 3 CEs, concretamente, glifosato, paraquat y diclofenaco. La respuesta de estos electrodos se compara, además, con la de electrodos comerciales de Ti/Pt y Si/BDD. En particular, se analiza la naturaleza del ánodo en la capacidad para la generación de radicales hidroxilo y la facilidad y eficiencia en la oxidación y eliminación de CEs, analizando la formación y eliminación de los intermedios de reacción. Para ello, se utiliza la voltametría cíclica, técnicas espectroelectroquímicas (IR o UV) in-situ y/o experimentos de electrolisis en celda filtro-prensa en diversas condiciones que, sin tratar de emular ningún caso real de tratamiento de aguas, son adecuadas para dicho estudio electrocatalítico. Los resultados obtenidos muestran que los electrodos de Ti/SnO2-Sb dopados con Pt (3-13%met.) son capaces de oxidar y mineralizar los CEs estudiados, mostrando una respuesta electrocatalítica considerablemente mejor que la del ánodo comercial Ti/Pt, además de un coste mucho menor. Por otro lado, a pesar de mostrar una respuesta de oxidación/eliminación inferior, los electrodos de SnO2-Sb-Pt se presentan como una alternativa más económica y práctica, y de menor consumo energético, a la del ánodo comercial Si/BDD. De forma muy interesante, el estudio demuestra que, a pesar de disminuir la capacidad de generación de radicales hidroxilo, la presencia de Pt en SnO2-Sb cataliza la oxidación de los CEs. Los experimentos espectroelectroquímicos sugieren que dichos efectos electrocatalíticos podrían deberse a interacciones específicas del Pt con los CEs. Considerando que desde hace años se asume que la eficiencia de oxidación anódica se basa fundamentalmente en la generación de OHs, los resultados de esta tesis evidencian otros efectos/mecanismos eficientes de oxidación que son capaces de complementar y/o ser determinantes en esta tecnología de tratamiento de contaminantes.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:ua.es/oai:rua.ua.es:10045/134318 |
| Date | 02 February 2023 |
| Creators | Fernández-Aguirre, Maribel G. |
| Contributors | Morallon, Emilia, Berenguer Betrián, Raúl, Universidad de Alicante. Departamento de Química Física, Universidad de Alicante. Instituto Universitario de Materiales |
| Publisher | Universidad de Alicante |
| Source Sets | Universidad de Alicante |
| Language | Spanish |
| Detected Language | Spanish |
| Type | info:eu-repo/semantics/doctoralThesis |
| Rights | Licencia Creative Commons Reconocimiento-NoComercial-SinObraDerivada 4.0, info:eu-repo/semantics/openAccess |
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