Dans le but d’observer l’influence du nombre de plans atomiques sur les propriétés op-
tiques de couches ultra-minces de pérovskite d’halogénure de plomb méthylammonium, des
échantillons ont été fabriqués suivant trois méthodes de synthèse, une par synthèse liquide
en deux étapes et deux par évaporation. La qualité des échantillons synthétisés selon la
méthode liquide a été vérifiée par des mesures de spectroscopie rayon X à angle rasant.
Nous avons observé que les temps de trempage utilisés n’étaient pas assez longs afin de
convertir tout le PbI 2 . Aucun autre échantillon n’a cependant été synthétisé selon cette mé-
thode puisque leur épaisseur était trop grande pour ce qui était recherché. Les échantillons
synthétisés par évaporation ont été vérifiés par rétrodiffusion Rutherford. Afin de vérifier
les propriétés optiques de ces échantillons, des mesures de photoluminescence ont été ef-
fectuées. Aucune émission pouvant être attribuée aux pérovskites n’a été trouvée. Suivant
l’hypothèse que cela était dû à la dégradation des couches par l’humidité, des mesures de
RBS utilisant la résonance de l’oxygène ont été effectuées afin de voir s’il y avait une aug-
mentation dans la quantité d’oxygène comparativement à un substrat de silicium vierge.
Nous avons trouvé (11±2)×10 15 atomes/cm 2 d’oxygène dans le substrat vierge par rapport à
(7±2)×10 15 atomes/cm 2 d’oxygène pour l’échantillon. Il y a donc 36% moins d’oxygène dans
l’échantillon, alors que la quantité de silicium dans le pic d’oxyde était similaire dans les deux
mesures, suggérant la même épaisseur d’oxyde initiale. Il semble donc qu’une des étapes de
synthèse enlève de l’oxygène et qu’il y a globalement une diminution dans la quantité d’oxy-
gène. Comme cela ne concorde avec aucune des deux situations envisagées, dégradation ou
non, il n’était pas possible de déterminer par ces mesures si l’absence de signal de photo-
luminescence était due à l’humidité. Des mesures RBS/ERD ont donc été effectuées afin
de mesurer s’il y avait insertion de l’autre composant de l’humidité, soit l’hydrogène. Nous
avons trouvé que la quantité d’hydrogène présente était 3.6 fois plus élevée que ce qui de-
vrait être le cas à partir de la quantité des précurseurs évaporés. Une si grande différence ne
peut être expliquée par la dégradation par l’humidité, il y a forcément d’autres mécanismes
qui provoquent une augmentation de la quantité d’hydrogène. Il s’avère donc que la chimie
entourant la synthèse et la dégradation des échantillons est plus complexe qu’initialement
considérée. / In order to observe the influence of the number of atomic layers on the optical properties of ultrathin
layers of methylammonium lead iodide perovskite, samples were synthesized using three different
methods, one by a two-step liquid synthesis and two by evaporation. The quality of the samples
synthesized by the liquid method was verified by grazing incidence X-ray diffraction spectroscopy
measurements. We observed that the soaking times used were not long enough to convert all the
PbI2. No other sample was synthesized by this method since the thickness of these was too great
for our goal. The samples synthesized by evaporation were checked by Rutherford backscattering
spectrometry. In order to verify the optical properties of these samples, photoluminescence measurements
were made. No emission that can be attributed to perovskites has been found. Under
the assumption that this was due to moisture degradation of the perovskite layers, RBS measurements
using oxygen resonance were performed to see if there was an increase in the amount of
oxygen compared to a virgin silicon substrate. We found (11±2)×1015atoms/cm2 of oxygen for
the substrate versus (7±2)×1015atoms/cm2 of oxygen for the sample. There is 36% less oxygen in
the sample, whereas the quantity of silicon in the surface is similar in both measurements, suggesting
the same initial oxide thickness. It seems that one of the synthesis steps removes oxygen
and that there is globally a decrease in the amount of oxygen. Since this does not concord with
either of the two situations considered, degradation or not, it was not possible to determine just
from these measurement if the lack of photoluminescence signal was due to moisture. RBS / ERD
measurements were then taken to measure whether there was an increase in the other component
of moisture, hydrogen. We found that the amount of hydrogen present was 3.6 time higher then
predicted by the amount of evaporated precursors. Such a large difference can not be explained
solely by moisture degradation, there are inevitably other mechanisms that cause an increase in the
amount of hydrogen. It turns out that the chemistry surrounding the synthesis and the degradation
of the samples is more complex than initially considered.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:umontreal.ca/oai:papyrus.bib.umontreal.ca:1866/23970 |
| Date | 04 1900 |
| Creators | Carvalho, Tobi |
| Contributors | Roorda, Sjoerd |
| Source Sets | Université de Montréal |
| Language | fra |
| Detected Language | French |
| Type | thesis, thèse |
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