La présente thèse traite de la description de systèmes complexes, notamment des polymères
et des cuprates, par la théorie de la fonctionnelle de la densité. En premier lieu, la
théorie de la fonctionnelle de la densité ainsi que différentes fonctionnelles utilisées pour
simuler les matériaux à l’étude sont présentées. Plus spécifiquement, les fonctionnelles
LDA et GGA sont décrites et leurs limites sont exposées. De plus, le modèle de Hubbard
ainsi que la fonctionnelle LDA+U qui en découle sont abordés dans ce chapitre afin
de permettre la simulation des propriétés de matériaux à forte corrélation électronique.
Par la suite, les résultats obtenus sur les polymères sont résumés par deux articles. Le
premier traite de la variation de la bande interdite entre les polymères pontés et leurs homologues
non pontés. Le second se penche sur l’étude de polymères à faible largeur de
bande interdite. Dans ce dernier, il sera démontré qu’une fonctionnelle hybride, contenant
de l’échange exact, est nécessaire afin de décrire les propriétés électroniques des
systèmes à l’étude. Finalement, le dernier chapitre est consacré à l’étude des cuprates
supraconducteurs. La LDA+U pouvant rendre compte de la forte localisation dans les
orbitales 3d des atomes de cuivre, une étude de l’impact de cette fonctionnelle sur les
propriétés électroniques est effectuée. Un dernier article investiguant différents ordres
magnétiques dans le La2CuO4 dopé termine le dernier chapitre. On trouve aussi, en annexe,
un complément d’information pour le second article et une description de la théorie
de la supraconductivité de Bardeen, Cooper et Schrieffer. / Description of complex systems by Density functional theory is treated in this thesis.
First, the Density functional theory and a few functionals used to simulate cristals are
presented. Specifically, the LDA and GGA functionnals are described and their limits
are exposed. Furthermore, the Hubbard model as well as the LDA+U functionnal are addressed
in this chapter. These methods enable the study of highly correlated materials.
Then, results obtained on polymers are summarized in two articles. The first one treats
the band gap variation of ladder-type polymers compared to non ladder type ones. The
second article considers small band gap polymers. In this case, it will be shown that an
hybrid functional, which contains exact exchange, is required to describe the electronic
properties of the polymers under study. Finally, the last chapter address the study of
cuprates superconductors. The LDA+U can account for the localization of electrons in
copper orbitals. Consequently, a study of the impact of this functionnal on electronic
properties of cuprates is conducted. The chapter is ended by an article treating magnetic
orders in doped La2CuO4. Supplementary materials of the second article and a
description of the theory of superconductivity of Bardeen, Cooper and Schrieffer are put
in annex.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:umontreal.ca/oai:papyrus.bib.umontreal.ca:1866/4246 |
| Date | 12 1900 |
| Creators | Pesant, Simon |
| Contributors | Côté, Michel |
| Source Sets | Université de Montréal |
| Language | French |
| Detected Language | French |
| Type | Thèse ou Mémoire numérique / Electronic Thesis or Dissertation |
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