Le caractère cohérent du processus de doublage de fréquence, processus de<br />conversion de deux photons à la fréquence fondamentale en un photon à la fréquence<br />harmonique, permet de sonder la matière à des échelles sub-longueur d'onde. Pour mettre en<br />évidence cette propriété, la technique de diffusion hyper Rayleigh a été employée pour sonder<br />l'organisation dans des assemblages moléculaires dispersés en solution liquide. Après une<br />étude initiale de quelques solvants usuels purs, l'influence de l'environnement sur la réponse<br />du cristal violet, une sonde moléculaire octupolaire de référence, a été étudiée. Ces études ont<br />été poursuivies pour des sondes moléculaires amphiphiles afin d'étudier des solutions mixtes<br />comprenant à la fois des sondes libres et des sondes engagées dans des assemblages<br />moléculaires appelés micelles. En raison de la centrosymétrie de ces assemblages, la<br />composante dipolaire de la réponse harmonique diffusée s'affaiblit, laissant la réponse<br />harmonique totale dominée par une forte contribution quadripolaire clairement mise en<br />évidence par ces mesures de diffusion hyper Rayleigh résolue en polarisation. Un modèle<br />complet décrivant les différentes composantes de la réponse harmonique totale est introduit<br />pour interpréter globalement les observations sur ces solutions mixtes. Enfin, les études<br />préliminaires d'un système biomimétique reconstitué à l'interface air-eau par doublage de<br />fréquence sont présentées.