l'étude des mécanismes de sorption à l'interface passe, dans un premier temps, par la caractérisation du solide en équilibre avec le milieu pour étudier le phénomène d'hydratation de la surface du solide ; puis , dans un second temps, par l'étude du phénomène de sorption lorsque le liquide est placé à l'équilibre dans un milieu comportant les ions métalliques jouant le rôle d'adsorbat. Dans cette optique , le but du travail de thèse présenté ici est l'étude, à l'échelle moléculaire, des mécanismes de sorption associés au système UO_2^{2+}/TiO_2. Nous avons utilisé une démarche originale, consistant à étudier le système selon une approche multi-échelle.Cette approche se compose elle même de trois parties bien distinctes. En premier lieu, nous nous sommes intéressés aux données macroscopiques concernant le système d'étude. En parallèle de l'acquisition de ces données macroscopiques, nous avons employé le modèle CD-MUSIC pour le calcul des constantes d'acidité de surface du solide hydraté, qui utilise l'arrangement atomique de surface du substrat. En second lieu, nous avons effectué une étude multi-spectroscopique(SLRT, XPS, DRIFT, SHG) afin d'améliorer la compréhension du système à l'échelle moléculaire. Enfin, tous ces résultats ont été déterminés sur un même composé (TiO_2) mais sous différentes formes (phases rutile et anastase et monocristaux des phases (110), (001), et (111) pour la phase rutile). Les résultats de l'étude structurale ont permis de déterminer la coexistence de deux sites de sorption pour l'ion uranyle aquo à la surface de l'oxyde de titane et ceci quelle que soit la forme du solide étudié (poudre ou monocrystal). Il ressort de cette étude que les deux sites de sorption présentent une réactivité différente vis-à-vis de l'ion uranyle : le site le plus réactif a été attribué au site composé de deux atomes d'oxygène pontants et le site le moins réactif a été attribué au site composé par un oxygène terminal et un oxygène pontant. Désormais, nous pouvons considérer que l'étude de monocristaux permet de rendre compte des propriétés de la poudre polycristalline lors des études de sorption d'un cation sur un oxyde. Enfin , l'approche multi-échelle adoptée a permis d'obtenir une quantité importante d'informations, qui sont autant de contraintes lors de la détermination des constantes de sorption effectuée par la modélisation des données macroscopiques menée à l'aide d'un modèle de complexation de surface( modèle à capacité constante).

La diffusion (e,e'p) est un outil privilégié pour l'étude de la structure nucléaire, en particulier dans le cas des noyaux légers où des calculs exacts sont possibles. L'avènement d'accélérateurs d'électrons de grande énergie et de grand cycle utile a ouvert l'accès au domaine des grandes impulsions, permettant de sonder la structure nucléaire à des distances inférieures à la taille du nucléon et de mesurer d'éventuels effets liés à leur structure interne. Ce mémoire présente une sélection du programme expérimental récemment effectué dans le Hall A du Jefferson Laboratory dans le cadre de cette problématique. Une attention particulière est portée sur la mise en évidence et la compréhension de la dynamique des mécanismes de rediffusion. L'étude de la structure interne du nucléon est également abordée à travers le phénomène de Transparence de Couleur - mettant à profit la dominance des effets de ré-interaction en diffusion quasi-élastique sur les noyaux légers - et les distributions généralisées de partons mesurables en diffusion Compton profondément inélastique.

L'investigation des voies de décroissance d'un noyau excité au-dessus de l'énergie de liaison est l'un des grands sujets de recherche de la physique nucléaire. A partir des années quatre-vingt, la présence d'autres voies de décroissance que la fission et l'évaporation des résidus a été prédite et mise en évidence dans des systèmes nucléaires très excités. Ces voies ont été décrites comme l'explosion du noyau chaud et la dilution en de nombreux fragments, formés simultanément, dans des situations de coexistence de phases liquide et gazeuse de la matière nucléaire. Plusieurs types de collisions ont été étudiés pour induire l'excitation nécessaire à la désintégration du noyau et pour mettre en évidence les propriétés déterminantes de ce processus. Un cas particulier intéressant est celui de la "multifragmentation thermique", le processus de cassure multiple d'un noyau chaud quand l'excitation est quasiment purement thermique, c'est à dire que les effets dynamiques comme la compression (caractéristiques des collisions d'ions lourds à l'énergie de Fermi) sont négligeables. Les réactions particulièrement adaptées sont les collisions induites par les protons. Au cours des dernières années, un large programme expérimental conduit au FRS (Fragment separator, GSI, Darmstadt) focalisé sur l'étude des propriétés fondamentales des résidus de spallation et fragmentation a abouti à l'étude des systèmes $^(56)Fe +p, ^(56)Fe + ^(nat)Ti, ^(136)Xe + p, ^(136)Xe + ^(nat)Ti$ à 1 A GeV. Pour les quatre systèmes, la cinématique inverse nous a permis d'observer toutes les particules sans aucun seuil en énergie. La forme complexe du spectre en vitesse permet d'identifier des différents canaux de désexcitation et manifeste clairement la transition d'un processus en prévalence chaotique (nuage gaussien dans l'espace des vitesses) vers un processus dominé directement par la répulsion columbienne, ou éventuellement par l'expansion (couche sphérique dans l'espace des vitesses). En nous concentrant sur les systèmes $^(56)Fe + p, ^(136)Xe + p$, différentes descriptions possibles du processus de réaction sont discutées, basées soit sur la fission asymétrique ou sur la multifragmentation, caractérisée par des cassures rapides très asymétriques. Une discussion est dédiée explicitement à décrire comment, et sur la base de quelles hypothèses, il a été possible d'extraire des sections efficaces invariantes à partir des mesures inclusives. L'outil mathématique développé à ce propos constitue un nouveau concept dans les expériences au FRS et il établit un lien avec d'autres types de données expérimentales, comme celles obtenues dans des mesures exclusives.Une discussion particulière est étendue à d'autres aspects, comme la dépendance en température de la composition isotopique des résidus et le ré-établissement des caractéristiques de la structure nucléaire dans la production isotopique. Ces recherches s'inscrivent dans le programme de l'aval du cycle électronucléaire, et de nombreuses applications comme la conception des cibles de spallation pour des réacteurs hybrides dédiés à la production d'énergie ainsi qu'à l'incinération des actinides peuvent en profiter. En particulier nous avons mis en évidence que les effets de l'introduction de l'étape de la multifragmentation dans un modèle de spallation peuvent jouer un rôle important pour des énergies incidentes autour de 1 A GeV, et améliorer notablement la reproduction des données expérimentales tant pour la production isotopique que pour la description de la cinématique d'émission des fragments légers.Cette étude est ainsi essentielle pour progresser dans l'étude fondamentale des phénomènes astrophysiques, comme la nucléosynthèse et les propriétés de la matière dans des étoiles à neutrons.

L'étude des collisions d'ions lourds aux énergies intermédiaries (10 $\to$ 100 MeV/u) a montré, la persistance des mécanismes dits de basses énergie, comme la fission, les collisions inélastiques et la fusion incomplète. Le but de cette thèse est de caractériser ce dernier mécanisme aux différentes énergies . Ce mécanisme est bien connu à basse énergie : nous avons la formation d'un noyau composé thermalisé qui va se désexciter soit par fission symétrique, soit par évaporation de particules. l'événement détecté sera donc un résidu voire deux, associé à de sparticules légères. Le système retenu pour cette analyse était Ar + KCl à différentes énergies 32. 40, 52 et 74 MeV/u. Ces expériences ont été réalisées à l'aide du multidétecteur INDRA à Ganil (Caen). La qualité de détection d'INDRA nous a permis d'utiliser de nouvelles méthodes d'analyse, à l'aide de variables dites globales. Dans un premier temps nous les avons comparées afin de choisir la mieux adaptée à notre étude. Puis nous avons extrait de nos événéments bruts, les événements de fusion incomplète, ceci aux énergies de 32. 40 et 52 MeV/u. Il s'est avéré que la proportion de ce mécanisme était très faible à 52 MeV/u voire nulle à 74 MeV/u. Nous avons regardé les événéments à trois fragments éventuelle signatrue de la multifragmentation. Nous n'avons pas trouvé de multifragmentation instantanée accompagnée d'une énergie d'expansion radiale, la désexcitation semble être uniquement séquentielle. Mais une étude supplémentaire sera nécessaire pour conclure. D'autre part nous vons réalisé des simulations BNB, afin de confronter nos résultats expérimentaux avec un code, utilisant une résolution semi-classique de l'équation de transport de Landau-Vlasov. Nous obtenons un bon accord sur la taille du noyau composé formé. En revanche l'énergie d'excitation est mal reproduite. Le code tend à surestimer l'énergie emmenée par le prééquilibre. Le mécanisme de fusion incomplète "classique" disparaît assez rapidement avec l'énergie et ne semble pas remplacé par une multifragmentation instantanée accompagnée d'une énergie d'expansion.

Dans l'optique d'un developpement durable du nucleaire, un des themes de recherche du CNRS dicte par la loi Bataille de 1991, est l'etude d'une nouvelle filiere nucleaire utilisant un combustible a base de minerai de thorium ($^(232)$Th) ou le noyau fissile est l'$^(233)$U. Le principal interet de ce type de combustible reside dans sa particularite de produire les dechets transuraniens en beaucoup plus faible quantite que les reacteurs a eau pressurisee actuels. Cependant certaines donnees nucleaires importantes concernant cette nouvelle filiere sont tres mal connues comme par exemple celles relatives au noyau charniere protactinium 233 ($^(233)$Pa). Sa periode de 27 jours lui confere un role particulier dans le cycle mais en raison de sa trop forte activite l'etude de ce noyau releve du defi experimental. Pour contourner cette difficulte, la probabilite d'emission de rayonnements gamma dans la reaction induite par neutrons $^(233)$Pa(n,$\gamma$) entre 0 et 1 MeV d'energie neutron a ete determinee a partir de la reaction transfert $^(232)Th(^(3)He,p)^(234)Pa*$. Le dispositif de mesure permettait d'identifier la particule de sortie signant ainsi la voie de reaction tandis que des scintillateurs de type C$_(6)$D$_(6)$ permettaient la detection en coincidence des rayonnements gamma emis. La methode d'analyse des evenements gamma a necessite la ponderation des spectres de photons par des fonctions mathematiques calculees dites "fonctions de poids". leurs determinations requierent neanmoins une connaissance parfaite du comportement des scintillateurs (efficacite, fonctions de reponse) dans la geometrie choisie. Pour ce faire, une etude preliminaire a ete realisee a l'aide de sources gamma et avec des reactions induites par protons sur des noyaux legers. Les simulations utilisant le code de transport MCNP ont ete validees par des resultats experimentaux.

Nous avons étudié la diffusion élastique et inélastique de protons sur le noyau $^(22)$O. La réaction a été réalisée au GANIL en cinématique inverse. Le faisceau secondaire de$ ^(22)$O d'énergie 46.6 MeV/A et d'intensité ~1000 pps bombardait une cible de (CH_2)n. Le proton de recul a été détecté dans l'ensemble silicium à pistes MUST. Les distributions angulaires des états fondamental et 2_1^+ ont été mesurées. Nous avons utilisé deux approches pour les analyser. La première approche, phénoménologique, utilise la paramétrisation de Becchetti et Greenlees et CH89 pour construire le potentiel optique d'interaction proton-noyau. Elle a fourni la valeur du paramètre de déformation de ^(22)O - Béta_(p,p)'=0.23±0.04 qui est plus basse que celle du noyau ^(20)O. Le rapport M_n/M_p=1.46±0.50 a été déduit. Dans la deuxième approche, microscopique, le potentiel optique est calculé par folding et par la méthode JLM à partir des densités et des densités de transitions HFB et QRPA respectivement. Le rapport M_n/M_p=2.5±1.0 a été obtenu. Contrairement au noyau ^(20)O, le comportement de^(22)O, rappelle celui des noyaux doublement magiques et suggère donc une forte fermeture de couche à N=14. L'étude des noyaux exotiques par réactions directes a motivé le développement et la construction d'un nouveau multi-détecteur MUST II, dédié à la détection de particules chargées légères. Dans ce travail nous avons présenté le cahier des charges de l'étage CsI(Tl) et les tests des quatre détecteurs CsI, construits par la société SCIONIX.

Le phosphate-diphosphate de thorium (beta-PDTU) est actuellement considéré comme une matrice céramique potentielle en vue de l'immobilisation des actinides en formation géologique profonde. Les études réalisées au cours de ce travail reposent sur la synthèse du phosphate-hydrogénophosphate de thorium hydraté (PHPTH) en tant que précurseur du beta-PDT. La structure cristalline du PHPTH a été élucidée puis le mécanisme conduisant à sa transformation en beta-PDT a été établi.Ce dernier met en jeu plusieurs composés intermédiaires dont le alpha-PDT, forme monoclinique jusqu'alors inconnue. Par ailleurs l'existence d'une solution solide entre le PHPTH et le PHPUH a été démontrée. Les conditions expérimentales de frittage conduisant à une densification optimale des compacts ont été déterminées. La densité relative est toujours comprise entre 95 et 100% de la valeur calculée et une nette amélioration de l'homogénéité a été constatée. Dans le butd'incorporer simultanément des actinides tri et tétravalents, le procédé basé sur la précipitation de précurseurs cristallisés puis sur leur frittage a également été appliqué à l'élaboration de matériaux composites beta-PDTU/monazite.

Les études de la multifragmentation dans les collisions d'ions lourds aux énergies de Fermi se sont intensifiées dès les années 90 avec le développement des détecteurs et outils pour récolter et trier la quasi totalité des réactions nucléaires. Dans la première partie de ce travail, on a étudié les collisions centrales du système Ni+Ni à 32, 40, 52, 64, 74, 82 et 90A MeV, à l'aide du multidétecteur INDRA. Nous avons sélectionné les collisions centrales par une Analyse Factorielle Discriminante. La confrontation des données avec le modèle SMM a permis que la forme de la source est allongée dans la direction du faisceau ($ \epsilon$ = 1.7) et d'extraire l'énergie d'expansion de cette source (0.75, 1.7 et 2.4A MeV pour des énergies incidentes de 32, 40 et 52A MeV, respectivement). La recherche d'un signal de transition de phase a été abordée avec diverses analyses. Celle concernant les capacités calorifiques s'est traduite par la mise en évidence d'un signal expérimental à 32A MeV mais dont l'interprétation reste délicate compte tenu des perturbations apportées par les hypothèses indispensables à la reconstruction des fragments au freeze-out. La méthode des corrélations en charges, qui permet de rechercher des signaux « fossiles » de fragments de taille égale, issus de la décomposition spinodale, permet de conclure à une surproduction de fragments de taille égale à 52A MeV. La recherche d'une signature d'un comportement critique montre que, même si les fonctions d'échelle se regroupent en deux familles distinctes, la loi d'échelle n'est pas vérifiée de façon rigoureuse à 52A MeV, ce qui peut s'interpréter comme une transition d'une phase ordonnée à plus basse énergie vers une phase désordonnée à plus haute énergie. Par ailleurs, l'étude des mécanismes de réactions dans les collisions d'ions lourds aux énergies de fermi montre la prédominance du caractère binaire de la collision, un processus qui conduit à la formation de deux sources. Récemment, on s'est intéressé aux fragments de fission binaire formés après la première étape des collisions profondément inélastiques, en posant la question sur l'aspect statistique en fonction de l'aspect dynamique de la fission. Afin de comprendre l'origine de production de ces fragments, la corrélation entre les deux plus gros fragments résultant des réactions Ni+C, Mg, Zn et Au a été étudié. Les distributions angulaires indiquent que les deux plus gros fragments sont alignés dans la direction du quasi-projectile (QP). En étudiant les fonctions de corrélation, nous avons constaté que le QP se brise à proximité de la cible. Ceci suggère que l'intervalle de temps entre la séparation du QP et la quasi-cible et la désintégration du QP est suffisamment court pour que les fragments du QP ressentent le champ coulombien de la cible. La corrélation entre la taille et la vitesse des fragments nous suggère que c'est la déformation du QP engendrée lors de la collision entre la cible et le projectile qui provoque sa cassure binaire.

Dans cette thèse nous avons éffectué l'analyse des données relatives à l'expérience réalisée au GANIL pour laquelle un faisceau de (^11)Be a bombardé une cible de (^48)Ti dans le but d'étudier la réaction (^48]Ti((^11)Be,(^10)Be+n+gamma) à 41 MeV/nucléon. L'utilisation du towing mode dans l'étude des noyaux a montré sa potentialité pour la détermination de facteurs spectroscopiques à l'aide du calcul TDSE. De nouveaux développements devraient nous permettre d'approfondir nos connaissances sur les noyaux exotiques avec, dans un avenir proche, le projet SPIRAL II extension du projet SPIRAL au GANIL. Ce projet fournira des faisceaux radioactifs plus lourds que ceux étudiés actuellement grâce à la fission de noyau d'uranium induite par un faisceau de deutons de très haute intensité.

L'étude des collisions d'ions lourds grâce à des multidétecteurs trrès performants, tels INDRA, a démontré la persistance, dans le domaine des énergies intermédiaires, de réactions dont les produits détectés proviennent d'un émetteur unique (monosource). Ces événements constitueraient notamment un indicateur précieux d'une éventuelle transition de phase de la matière nucléaire. Néanmoins, pour des énergies de faisceau variant de 30 à 100 A-MeV, les monosources sont difficilement séparables des événements binaires (à deux sources), qui représentent la majeure partie de la section efficace totale de la réaction. Dans le cas des données Ni+Ni à 32 A.MeV recueillies par INDRA, différentes méthodes de sélection connues, basées sur des variables globales communément employées, ont été passées en revue à l'aide du générateur d'événements SIMON. La séparation monosources/Bisources obtenue ne se révélant pas entièrement satisfaisante, un autre procédé de discriminiation a été appliqué: l'Analyse Factorielle Discriminante. Pour optimiser l'action de cette dernière, des variables globales originales (moments quadridimensionnels), conservant la quasi-totalité de l'information expériementale, ont été utilisées. La section efficace des monosources isolées par cette nouvelle méthode vaut environ 170 mb. Une étude aux autres énergies faisceau disponibles permet de situer le seuil de disparition de ces événements autour de 60 A.MeV. La caractérisation purement expérimentale, à 32 A.MeV, de l'échantillon ainsi sélectionné semble indiquer que la désexcitation de la source unique s'apparente à un processus d'émission séquentielle. La comparaison des données avec des modèles de référence, basés respectivement sur la multifragmentation et la décroissance séquentielle, tend, quant à elle, à prouver la coexistence des deux mécanismes de désexcitation.