Cette thèse présente l'étude de l'interaction d'ions multichargés de basse énergie (quelques 10 keV) avec des systèmes complexes d'intérêt biologique (acides aminés et base azotée). Dans ce cadre, l'objectif de travail se situe dans la compréhension et la mise en évidence d'effets de l'environnement moléculaire. Afin d'étudier ce phénomène, les spectres en temps de vol des produits cationiques issus de la collision ont été comparés dans le cas de molécules isolées ou au sein d'agrégats purs ou mixtes. Il est apparu que l'environnement moléculaire permettait d'une part de protéger la molécule en autorisant la répartition de l'énergie et de la charge après la collision (se traduisant par une diminution de la fragmentation globale, la fermeture de certaines voies, ...). D'autre part, l'environnement semble susceptible de fragiliser certaines liaisons intramoléculaires comme l'illustre l'apparition de nouvelles voies de fragmentions dans les agrégats d'adénine. Enfin, l'agrégat constitue également un premier environnement chimique avec lequel la molécule va pouvoir interagir. Les spectres obtenus avec des agrégats hydratés d'adénine signent par exemple le transfert d'un proton depuis les molécules d'eau vers la base azotée. Plus surprenant encore, les ions multichargés semblent induire la formation de liaisons peptidiques au sein d'agrégats de beta-alanine. Ce dernier résultat a été étudié plus en détails en fonction de la taille des agrégats ou de l'ion projectile utilisé. Un certains nombre de critères (flexibilité et géométrie de la molécule, testées en utilisant d'autres acides aminés) ont été avancés pour prédire la formation de liaisons peptidiques.

Les simulations Monte-Carlo SMC représentent actuellement en imagerie médicale nucléaire un outil puissant d'aide à la conception et à l'optimisation des détecteurs, et à l'évaluation des algorithmes de reconstruction et des méthodes de correction des effets physiques responsables de la dégradation des images reconstruites (atténuation, diffusion, etc...). L'inconvénient majeur des simulations Monte-Carlo réside dans le temps de calcul important qu'elles nécessitent. Au cours de cette thèse, nous avons tiré parti de la plate-forme de SMC GATE (Geant4 Application for Tomographic Emission) dédiée aux examens SPECT/PET pour une modélisation réaliste des phénomènes physiques, et de la grille de calcul légère CiGri (Ciment Grid) afin de réduire le temps de calcul. Le premier objectif de cette thèse consiste à modéliser la gamma-caméra Biospace dédiée à l'imagerie petit animal à l'aide du logiciel GATE. Le modèle de la gamma-caméra est validé en comparant les résultats issus des simulations GATE avec les données acquises expérimentalement. Les résultats des simulations reproduisent avec précision les performances mesurées de la gamma-caméra. Le modèle validé est ensuite utilisé pour l'évaluation de l'algorithme de Novikov-Natterer de reconstruction analytique de la transformée de Radon atténuée. Les résultats de cette étude montrent que l'algorithme de reconstruction de Novikov-Natterer permet d'améliorer les images d'un point de vue qualitatif et quantitatif par rapport à la méthode analytique standard FBP.

Des distributions angulaires (PAD) et des spectres (PES) de photoélectrons émis par des agrégats sous l'action des lasers à impulsions femtosecondes linéairement polarisées ou d'une impulsion instantanée sont calculés théoriquement dans un modèle basé sur la théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps (TDDFT). Les systèmes finis étudiés sont de petits agrégats de sodium, des chaînes de carbone C_N (N = 3, 5, 7), et le célèbre buckminsterfullerène C_60. Le comportement de l'émission éléctronique est exploré en fonction de la taille, la forme, la structure électronique et ionique ainsi qu'en fonction des paramètres du laser. En outre, des procédures de détermination de la PAD d'un ensemble de molécules ou d'agrégats orientés de façon aléatoire, sont élaborées. Les résultats de la TDDFT sont de plus comparés aux modèles stationnaires et aux données expérimentales. Les méchanismes d'ionisation sont étudiés dans le régime à un photon et à multiphoton.

Ce travail expérimental est consacré à l'étude de l'émission ionique des solides à l'impact d'agrégats d'or d'énergie variant entre 0,15 et 1,25 MeV. La physique des collisions ion-solide et les modèles théoriques de la pulvérisation des solides par bombardement ionique sont présentés dans le chapitre 1. Le chapitre 2 est consacré à la description du dispositif expérimental. L'étude d'une cible d'or, présentée dans le chapitre 3, a permis de montrer le rôle de la taille et de l'énergie des agrégats sur l'intensité de l'émission et la distribution de masse des ions. Le chapitre 4 présente l'étude de l'iodure de césium dans laquelle l'intense émission des agrégats de CsI a pu être quantifiée grâce à des mesures de la multiplicité de l'émission. Le chapitre 5 est consacré à l'étude d'une molécule biologique, la phénylalanine, et d'une molécule de pesticide, le chlorsulfuron. Ce travail met en évidence l'intérêt des agrégats en analyse de surface par spectrométrie de masse.

In intense laser – cluster interaction, the experimental results show a strong energetic coupling between radiation and matter. We have measured absolute x – ray yields and charge state distributions under well control conditions as a function of physical parameters governing the interaction; namely laser intensity, pulse duration, wavelength or polarization state of the laser light, the size and the species of the clusters (Ar, Kr, Xe). We have highlighted, for the first time, an intensity threshold in the x – ray production very low (~ 2.1014 W/cm2 for a pulse duration of 300 fs) which can results from an effect of the dynamical polarisation of clusters in an intense electric field. A weak dependence with the wavelength (400 nm / 800 nm) on the absolute x – ray yields has been found. Moreover, we have observed a saturation of the x – ray emission probability below a critical cluster size.

Ce travail concerne l'épitaxie par jets moléculaires de films de BiSrCaCuO. On y présente un dispositif de pilotage de la croissance grâce à la diffraction d'électrons rapides RHEED, comprenant également des logiciels d'analyse permettant de corréler l'évolution du diagramme RHEED, avec les propriétés physiques (composition, structure et morphologie, transport ...). Cette analyse, appliquée au cas de films appauvris en Bi, permet de les décrire comme une nanostructure d'intercroissance, en partie ordonnée suivant un modèle " mur de briques " où deux types de nanophases alternent en quinconce : Bi-2212 et Bi-2PRQ d'épaisseur double. Selon la composition moyenne des films, trois familles de nanophases 2PRQ sont identifiées, qui correspondent à des modèles structuraux spécifiques : stoechiométriques Bi-2267, riches en Sr Bi-2446, riches en Cu Bi-2429 comportant des plans Cu2O3 de type échelles. Les conditions physiques pour la synthèse de chaque famille nanostructurée sont décrites.

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Cette thèse présente le développement de méthodes de simulations numériques basées sur la méthode Multi-Configuration Time Dependent Hartree (MCTDH), pour la modélisation de la dynamique quantique d'espèces atomiques et moléculaires dans des agrégats de gaz rares. Nous avons étudié en particulier les effets quantiques dans la dissociation et la section efficace de capture d'agrégats de néon. Nous avons montré que le temps de vie avant dissociation est 1 à 2 ordres de grandeur plus élevé que dans le cas d'une dynamique classique. De plus, la section efficace de capture est légèrement supérieure et moins sensible à l'augmentation de l'énergie interne de l'agrégat dans le cadre de simulations quantiques que classiques. Par ailleurs, nous avons étudié la réponse d'une matrice de néon à la photo-excitation électronique d'une molécule de monoxyde d'azote avec une méthode MCTDH à dimensionalité réduite et une méthode de champ moyen à dimensionalité complète (G-TDH). Ces 2 méthodes sont systématiquement comparées par le biais de différentes observables pour évaluer la validité de la dernière méthode en vue de l'étendre aux cas où une réduction dimensionalité s'avère difficile et des calculs MCTDH sont hors de portée.

We present recent theoretical and methodological explorations on the dynamics of sodium clusters in the framework of Time-Dependent Density Functional Theory (TDDFT), coupled non-adiabatically to Molecular-Dynamics (MD). In particular, a hierarchical approach, in the spirit of Quantum-Mechanical/Molecular-Mechanical methods, has been developed for the description of metal clusters in interaction with a dynamically polarizable substrate, as rare gases or MgO. Numerous examples of application of this approach (Na clusters in or on Ar substrate, Na clusters deposited on MgO; optical response, dynamical deposition, laser irradiation, ...) are reviewed. We also briefly discuss complementing research activities. Formal developments on the Self-Interaction Correction issue in DFT and TDDFT are discussed in a word. We have furthermore extended our TDDFT-MD theory to the case of organic (C, N, O, H made) systems and a few examples of investigated dynamical processes are presented. Recent calculations of photoelectron angular distributions of free metal clusters are reported as well. We finally sketch with some perspectives for the years to come.

In the last years, the progressive miniaturization of magnetic storage devices has imposed the necessity to understand how the physical properties are modi- ed with respect to the bulk when the dimensions are reduced at the nanometric scale. For this reason an accurate method of preparation and characterization of nanostructures is extremely important. This work focuses on the magnetic and transport properties of cluster-assembled nanostructures, namely cobalt nanoparticles embedded in copper matrices. Our setup allows us to independently control the mean cluster size, the concentration and the chemical composition. The cobalt cluster production is based on magnetron sputtering and gas phase aggregation. The performance of the source permits a wide range of cluster masses, from one to several thousand atoms. As a rst step we studied the role of inter-particle interactions in the transport and magnetic properties, increasing the cobalt nanoparticle concentration (from 0.5% to 2.5% and 5%). Our results demonstrate the necessary precautions and constitute a solid basis for further studies of the spintronic properties of granular systems. Finally, in order to describe the intrinsic magnetic properties of cluster-assembled nanostructures, we prepared strongly diluted samples (<0.5%) for di erent cluster sizes from 1.9 nm to 5.5 nm. We found that the magnetic properties are size-dependent. Using a complete magnetic characterization, sensitive to the change in the e ective magnetic anisotropy, we show that the magnetic anisotropy is dominated by the contributions of the surface or of the shape of the nanoparticles.