Spelling suggestions: "subject:"[een] WASTEWATERS"" "subject:"[enn] WASTEWATERS""
51 |
Dégradation du paracétamol et de la ciprofloxacine par des procédés d'oxydation avancés dans des eaux usées / Degradation of paracetamol and ciprofloxacin by advanced oxidation processes in wastewater.González-Labrada, Katia 20 December 2018 (has links)
Ce travail étudie la faisabilité de différents procédés d’oxydation avancée (POAs) pour le traitement d’eaux usées industrielles. Le secteur visé est l’industrie pharmaceutique, les essais ont été menés sur des eaux synthétiques contenant deux molécules modèles: le paracétamol et la ciprofloxacine. Les procédés étudiés dans ce travail sont l’ozonation, la sonochimie, le traitement par radiation gamma et la dégradation par radiation ultraviolet. Ces techniques sont envisagées en mono-traitement ou en combinaison avec des oxydants et/ou des catalyseurs (peroxyde d’hydrogène, réactif de Fenton et zéolite Fe/MFI). Pour chaque procédé, l'influence de différents paramètres opératoires est analysée et interprétée dans l'objectif de déterminer les meilleures conditions pour la conversion et la minéralisation du chaque polluant. Parmi les paramètres étudiés se trouvent le pH, la concentration en oxydant, la concentration du catalyseur, la dose de la radiation gamma, la fréquence et la puissance ultrasonore. Des effets synergiques importants sont trouvés pour l’ozonation catalytique et pour le photo-Fenton par rapport aux procédés seuls. D’un point de vue purement énergétique, les traitements les plus efficaces sont l’oxydation radio- Fenton et l’oxydation photo-Fenton. Sur la base de ces résultats, un photo-réacteur solaire à recirculation est mis en oeuvre pour traiter par oxydation photo-Fenton des solutions synthétiques préparées avec un mélange de paracétamol et de ciprofloxacine dans l’eau du robinet mais aussi avec des eaux usées réelles dopées avec les deux composés. Dans les deux cas, la dégradation des molécules dépasse 95% dans les 15 premières minutes et la minéralisation dépasse 55% en 180 minutes. / In this work, the feasibility of paracetamol and ciprofloxacin degradation by different advanced oxidation processes (AOPs) was investigated. These molecules are representative of pharmaceutical pollutants found in wastewater. The used processes were the ozonation, the high frequency ultrasound, the gamma radiation and the ultraviolet radiation, alone or in combination with oxidizers and/or catalysts (hydrogen peroxide, Fenton’s reagent and zeolite Fe/MFI). The influence of different operations parameters (pH, oxidant concentration, catalyst concentration, gamma radiation dose and ultrasonic power and frequency) for each processes were studied, in order to determine the optimal operating ranges for the degradation and mineralization of the pharmaceuticals pollutants. Results showed marked synergistic effects by combining individual processes with hydrogen peroxide or Fenton’s reagent, being the most important synergy factors those corresponding to the heterogeneous catalytic ozonation and photo-Fenton processes. Taking into account the energy consumption, the mineralization and the synergy factor, the most effective treatments were radio-Fenton oxidation and photo-Fenton oxidation. Optimal conditions for photo-Fenton oxidation were studied in an open channel reactor at bench scale in tap water and in a real matrix from a municipal wastewater treatment plant. Samples were spiked with a mixture of the pharmaceuticals. In both cases 95% degradation within the first 15 minutes was achieved and its mineralization exceeded 55% in three hours.
|
52 |
Développement de techniques analytiques pour la détermination des agents anti-infectieux dans les eaux environnementalesSegura, Pedro A. 08 1900 (has links)
Les agents anti-infectieux sont utilisés pour traiter ou prévenir les infections chez les humains, les animaux, les insectes et les plantes. L’apparition de traces de ces substances dans les eaux usées, les eaux naturelles et même l’eau potable dans plusieurs pays du monde soulève l’inquiétude de la communauté scientifique surtout à cause de leur activité biologique.
Le but de ces travaux de recherche a été d’étudier la présence d’anti-infectieux dans les eaux environnementales contaminées (c.-à-d. eaux usées, eaux naturelles et eau potable) ainsi que de développer de nouvelles méthodes analytiques capables de quantifier et confirmer leur présence dans ces matrices.
Une méta-analyse sur l’occurrence des anti-infectieux dans les eaux environnementales
contaminées a démontré qu’au moins 68 composés et 10 de leurs produits de
transformation ont été quantifiés à ce jour. Les concentrations environnementales varient
entre 0.1 ng/L et 1 mg/L, selon le composé, la matrice et la source de contamination. D’après cette étude, les effets nuisibles des anti-infectieux sur le biote aquatique sont possibles et ces substances peuvent aussi avoir un effet indirect sur la santé humaine à cause de sa possible contribution à la dissémination de la résistance aux anti-infecteiux chez les bactéries.
Les premiers tests préliminaires de développement d’une méthode de détermination
des anti-infectieux dans les eaux usées ont montré les difficultés à surmonter lors de
l’extraction sur phase solide (SPE) ainsi que l’importance de la sélectivité du détecteur.
On a décrit une nouvelle méthode de quantification des anti-infectieux utilisant la SPE en tandem dans le mode manuel et la chromatographie liquide couplée à la spectrométrie de masse en tandem (LC-MS/MS). Les six anti-infectieux ciblés (sulfaméthoxazole, triméthoprime, ciprofloxacin, levofloxacin, clarithromycin et azithromycin) ont été quantifiés à des concentrations entre 39 et 276 ng/L dans les échantillons d’affluent et d’effluent provenant d’une station d’épuration appliquant un traitement primaire et physico-
chimique. Les concentrations retrouvées dans les effluents indiquent que la masse
moyenne totale de ces substances, déversées hebdomadairement dans le fleuve St. Laurent,
était de ~ 2 kg.
En vue de réduire le temps total d’analyse et simplifier les manipulations, on a travaillé sur une nouvelle méthode de SPE couplée-LC-MS/MS. Cette méthode a utilisé une
technique de permutation de colonnes pour préconcentrer 1.00 mL d’échantillon dans une
colonne de SPE couplée. La performance analytique de la méthode a permis la
quantification des six anti-infectieux dans les eaux usées municipales et les limites de
détection étaient du même ordre de grandeur (13-60 ng/L) que les méthodes basées sur la
SPE manuelle.
Ensuite, l’application des colonnes de SPE couplée de chromatographie à débit
turbulent pour la préconcentration de six anti-infectieux dans les eaux usées a été explorée pour diminuer les effets de matrice. Les résultats obtenus ont indiqué que ces colonnes sont une solution de réchange intéressante aux colonnes de SPE couplée traditionnelles.
Finalement, en vue de permettre l’analyse des anti-infectieux dans les eaux de surface
et l’eau potable, une méthode SPE couplée-LC-MS/MS utilisant des injections de grand
volume (10 mL) a été développée. Le volume de fuite de plusieurs colonnes de SPE
couplée a été estimé et la colonne ayant la meilleure rétention a été choisie. Les limites de détection et de confirmation de la méthode ont été entre 1 à 6 ng/L. L’analyse des échantillons réels a démontré que la concentration des trois anti-infectieux ciblés (sulfaméthoxazole, triméthoprime et clarithromycine) était au dessous de la limite de détection de la méthode. La mesure des masses exactes par spectrométrie de masse à temps d’envol et les spectres des ions produits utilisant une pente d’énergie de collision inverse
dans un spectromètre de masse à triple quadripôle ont été explorés comme des méthodes de confirmation possibles. / Anti-infectives are used to treat or prevent infections in humans, animals, insects and
plants. The occurrence of traces of these substances in wastewaters, natural waters and even drinking water has caused concern among the scientific community especially because of their biological activiy.
The goal of this research was to study the occurrence of anti-infectives in contaminated
environmental waters (wastewaters, natural waters, and drinking water) and to develop new analytical methods able to quantitate and confirm their presence in these matrices.
A meta-analysis on the occurrence of anti-infectives in contaminated environmental
waters demonstrated that at least 68 parent compounds and 10 transformation products have
been quantified to date. Environmental concentrations vary between 0.1 ng/L and 1 mg/L depending on the compound, the matrix and the source of contamination. According to this study, detrimental effects of anti-infectives on aquatic biota are possible and these substances could also affect indirectly human health because of their possible contribution to the dissemination of antibiotic resistance in bacteria.
Preliminary tests on the development of a method of determination of anti-infectives in
wastewaters showed the main difficulties to overcome during solid-phase extraction (SPE)
as well as the importance of the detector selectivity.
A novel method of determination of anti-infectives was described using off-line
tandem SPE and liquid chromatography-tandem mass spectrometry (LC-MS/MS). Six
target anti-infectives (sulfamethoxazole, trimethoprim, ciprofloxacin, levofloxacin,
clarithromycin and azithromycine) were quantitated at concentrations between 39 and 276 ng/L in samples of influent and effluent collected from a primary and physico-chemical
wastewater treatement plant. Reported effluent concentrations indicate that the mean mass of these substances discharged daily in the St. Lawrence River was ~ 2 kg.
In order to reduce total analysis time and simplify sample preparation, a new on-line
SPE-LC-MS/MS was presented. This method used a column-switching technique to preconcentrate 1.00 mL of sample in an on-line SPE column. Method analytical
performance allowed the quantitation of six anti-infectives in municipal wastewaters and
limits of detection were of the same magnitude (13-60 ng/L) than methods based in offline SPE.
Next, the application of turbulent flow chromatography on-line SPE columns for the
preconcentration of six anti-infectives in wastewaters was explored. Results showed that
these columns are an interesting alternative to traditional on-line SPE columns.
Finally, in order to allow analysis of anti-infectives in surface and drinking water, we
developed an on-line SPE-LC-MS/MS method using large-volume injections (10 mL).
Breakthrough volumes of several on-line SPE columns were estimated and the column
having the best retention, Strata-X, was chosen. Method detection and confirmation limits were between 1 and 6 ng/L. Analysis of real samples indicated that the concentration of the three target anti-infectives (sulfamethoxazole, trimethoprim and clarithromycin) was lower that the method detection limits. Accurate mass measurement by time-of-flight mass spectrometry and product ion spectra obtained by a reversed-energy ramp in a triple quadrupole mass spectrometer were explored as alternative confirmation methods.
|
53 |
Développement de techniques analytiques pour la détermination des agents anti-infectieux dans les eaux environnementalesSegura, Pedro A. 08 1900 (has links)
Les agents anti-infectieux sont utilisés pour traiter ou prévenir les infections chez les humains, les animaux, les insectes et les plantes. L’apparition de traces de ces substances dans les eaux usées, les eaux naturelles et même l’eau potable dans plusieurs pays du monde soulève l’inquiétude de la communauté scientifique surtout à cause de leur activité biologique.
Le but de ces travaux de recherche a été d’étudier la présence d’anti-infectieux dans les eaux environnementales contaminées (c.-à-d. eaux usées, eaux naturelles et eau potable) ainsi que de développer de nouvelles méthodes analytiques capables de quantifier et confirmer leur présence dans ces matrices.
Une méta-analyse sur l’occurrence des anti-infectieux dans les eaux environnementales
contaminées a démontré qu’au moins 68 composés et 10 de leurs produits de
transformation ont été quantifiés à ce jour. Les concentrations environnementales varient
entre 0.1 ng/L et 1 mg/L, selon le composé, la matrice et la source de contamination. D’après cette étude, les effets nuisibles des anti-infectieux sur le biote aquatique sont possibles et ces substances peuvent aussi avoir un effet indirect sur la santé humaine à cause de sa possible contribution à la dissémination de la résistance aux anti-infecteiux chez les bactéries.
Les premiers tests préliminaires de développement d’une méthode de détermination
des anti-infectieux dans les eaux usées ont montré les difficultés à surmonter lors de
l’extraction sur phase solide (SPE) ainsi que l’importance de la sélectivité du détecteur.
On a décrit une nouvelle méthode de quantification des anti-infectieux utilisant la SPE en tandem dans le mode manuel et la chromatographie liquide couplée à la spectrométrie de masse en tandem (LC-MS/MS). Les six anti-infectieux ciblés (sulfaméthoxazole, triméthoprime, ciprofloxacin, levofloxacin, clarithromycin et azithromycin) ont été quantifiés à des concentrations entre 39 et 276 ng/L dans les échantillons d’affluent et d’effluent provenant d’une station d’épuration appliquant un traitement primaire et physico-
chimique. Les concentrations retrouvées dans les effluents indiquent que la masse
moyenne totale de ces substances, déversées hebdomadairement dans le fleuve St. Laurent,
était de ~ 2 kg.
En vue de réduire le temps total d’analyse et simplifier les manipulations, on a travaillé sur une nouvelle méthode de SPE couplée-LC-MS/MS. Cette méthode a utilisé une
technique de permutation de colonnes pour préconcentrer 1.00 mL d’échantillon dans une
colonne de SPE couplée. La performance analytique de la méthode a permis la
quantification des six anti-infectieux dans les eaux usées municipales et les limites de
détection étaient du même ordre de grandeur (13-60 ng/L) que les méthodes basées sur la
SPE manuelle.
Ensuite, l’application des colonnes de SPE couplée de chromatographie à débit
turbulent pour la préconcentration de six anti-infectieux dans les eaux usées a été explorée pour diminuer les effets de matrice. Les résultats obtenus ont indiqué que ces colonnes sont une solution de réchange intéressante aux colonnes de SPE couplée traditionnelles.
Finalement, en vue de permettre l’analyse des anti-infectieux dans les eaux de surface
et l’eau potable, une méthode SPE couplée-LC-MS/MS utilisant des injections de grand
volume (10 mL) a été développée. Le volume de fuite de plusieurs colonnes de SPE
couplée a été estimé et la colonne ayant la meilleure rétention a été choisie. Les limites de détection et de confirmation de la méthode ont été entre 1 à 6 ng/L. L’analyse des échantillons réels a démontré que la concentration des trois anti-infectieux ciblés (sulfaméthoxazole, triméthoprime et clarithromycine) était au dessous de la limite de détection de la méthode. La mesure des masses exactes par spectrométrie de masse à temps d’envol et les spectres des ions produits utilisant une pente d’énergie de collision inverse
dans un spectromètre de masse à triple quadripôle ont été explorés comme des méthodes de confirmation possibles. / Anti-infectives are used to treat or prevent infections in humans, animals, insects and
plants. The occurrence of traces of these substances in wastewaters, natural waters and even drinking water has caused concern among the scientific community especially because of their biological activiy.
The goal of this research was to study the occurrence of anti-infectives in contaminated
environmental waters (wastewaters, natural waters, and drinking water) and to develop new analytical methods able to quantitate and confirm their presence in these matrices.
A meta-analysis on the occurrence of anti-infectives in contaminated environmental
waters demonstrated that at least 68 parent compounds and 10 transformation products have
been quantified to date. Environmental concentrations vary between 0.1 ng/L and 1 mg/L depending on the compound, the matrix and the source of contamination. According to this study, detrimental effects of anti-infectives on aquatic biota are possible and these substances could also affect indirectly human health because of their possible contribution to the dissemination of antibiotic resistance in bacteria.
Preliminary tests on the development of a method of determination of anti-infectives in
wastewaters showed the main difficulties to overcome during solid-phase extraction (SPE)
as well as the importance of the detector selectivity.
A novel method of determination of anti-infectives was described using off-line
tandem SPE and liquid chromatography-tandem mass spectrometry (LC-MS/MS). Six
target anti-infectives (sulfamethoxazole, trimethoprim, ciprofloxacin, levofloxacin,
clarithromycin and azithromycine) were quantitated at concentrations between 39 and 276 ng/L in samples of influent and effluent collected from a primary and physico-chemical
wastewater treatement plant. Reported effluent concentrations indicate that the mean mass of these substances discharged daily in the St. Lawrence River was ~ 2 kg.
In order to reduce total analysis time and simplify sample preparation, a new on-line
SPE-LC-MS/MS was presented. This method used a column-switching technique to preconcentrate 1.00 mL of sample in an on-line SPE column. Method analytical
performance allowed the quantitation of six anti-infectives in municipal wastewaters and
limits of detection were of the same magnitude (13-60 ng/L) than methods based in offline SPE.
Next, the application of turbulent flow chromatography on-line SPE columns for the
preconcentration of six anti-infectives in wastewaters was explored. Results showed that
these columns are an interesting alternative to traditional on-line SPE columns.
Finally, in order to allow analysis of anti-infectives in surface and drinking water, we
developed an on-line SPE-LC-MS/MS method using large-volume injections (10 mL).
Breakthrough volumes of several on-line SPE columns were estimated and the column
having the best retention, Strata-X, was chosen. Method detection and confirmation limits were between 1 and 6 ng/L. Analysis of real samples indicated that the concentration of the three target anti-infectives (sulfamethoxazole, trimethoprim and clarithromycin) was lower that the method detection limits. Accurate mass measurement by time-of-flight mass spectrometry and product ion spectra obtained by a reversed-energy ramp in a triple quadrupole mass spectrometer were explored as alternative confirmation methods.
|
Page generated in 0.025 seconds