Certaines études suggèrent que la forme chimique et la taille des particules de béryllium aient un rôle important à jouer sur sa toxicité. Le but principal du projet est de développer et valider des méthodes fiables, ayant des limites de détection au niveau d'ultra-trace, pour permettre d'analyser de faibles teneurs en béryllium dans différentes matrices biologiques. Cette étude s'inscrit dans un projet plus large où des souris ont été exposées par inhalation au Be (métal), BeO et BeAI (250 µg/m³, 6 h par jour, 14 jours). Les tissus et liquides biologiques suivants ont été prélevés sur les souris: sang, foie, poumon, rate et rein. Ils ont été digérés par une méthode, dans le cas des particules de Be (métal) et de BeAI, ou par une autre méthode, dans le cas de BeO. La méthode pour Be (métal) et BeAI consiste en une digestion humide avec un mélange (3:1) d'acide nitrique et perchlorique, tandis que la méthode pour BeO requiert l'ajout supplémentaire d'acide sulfurique. Les échantillons ont été analysés par ICP-MS avec le 6Li comme étalon interne. Les limites de détection méthodologiques ont été évaluées individuellement pour chaque matrice et chaque méthode. La limite de détection analytique moyenne est de 2 pg/mL en solution, ce qui correspond à l'équivalent de 0,02 ng/g de tissus biologiques. Dans le sang, elle est équivalente à 0,03 ng/mL. L'exactitude des méthodes a été confirmée à l'aide de matériel de référence certifié. Des méthodes fiables ont donc été développées, validées et ont des limites de détection parmi les meilleures de la littérature. Ces méthodes ont été utilisées pour évaluer la distribution du béryllium dans les différentes matrices biologiques en fonction de l'espèce chimique et de la taille des particules. Tel qu'attendu, les résultats toxicologiques ont démontré que la taille et la nature des particules de béryllium a une influence sur sa distribution dans l'organisme. Les méthodes développées ont démontré une sensibilité adéquate pour la grande majorité des échantillons analysés, démontrant ainsi leur efficacité face aux objectifs désirés du projet. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Béryllium, Digestion acide, Matrice biologique, ICP-MS, Ultra-trace.

Le cobalt est un métal de transition essentiel pour la croissance du phytoplancton, et en particulier pour les cyanobactéries qui ont un besoin absolu pour cet élément. En étant l'atome central de la cobalamine (vitamine B12), le cobalt est aussi indirectement essentiel aux eucaryotes marins qui ne synthétisent pas cette vitamine. Cet élément peut se substituer au zinc et au cadmium au sein de la carbonique anhydrase, l’enzyme permettant la fixation du dioxyde de carbone dans la cellule phytoplanctonique. Il pourrait intervenir également dans l’activation de l’alcaline phosphatase. De par ses implications biologiques, le cobalt pourrait jouer un rôle important dans le cycle océanique du carbone. Cependant, les connaissances du cycle biogéochimique du cobalt en milieu marin sont encore largement limitées. Ce travail de thèse de doctorat s’inscrit dans le cadre du programme international GEOTRACES au sein duquel le cobalt y est désigné comme un élément clé de la biogéochimie marine. Au cours de ces travaux, l’un des plus larges jeux de données, rapporté à ce jour, incluant les différentes fractions du cobalt (soluble, dissous, particulaire, spéciation organique) a été produit. Les données recueillies proviennent d’échantillons collectés au sein de domaines océaniques contrastés. Une stratégie de prélèvement à haute résolution et à grande échelle a été mise en place dans diverses régions océaniques du monde lors de campagnes à la mer. Ainsi pour la première fois, une cartographie du cobalt dissous (DCo) et particulaire (PCo) a pu être définie pour l’ensemble de l’Atlantique Ouest, ainsi que des bassins Méditerranéens et de la Mer Noire. Ce jeu de données a pu être produit par l’utilisation de différentes techniques d’analyses (Flow-Injection-Analysis and Chemiluminescence detection ; Voltamétrie, SF-ICP-MS) aux limites de détections basses permettant la détermination de cet élément, présent dans l’eau de mer à des concentrations de l’ordre du pico-molaire (10-12 M). Le cobalt est en effet l’un des micro-nutritifs le moins abondant dans l’eau de mer. Les concentrations les plus faibles en DCo ont été observées dans les eaux oligotrophes de l’Atlantique Ouest (< 15 pM) alors que les plus élevées sont enregistrées dans la couche supérieure des eaux sulfidiques de la Mer Noire (> 5 nM). La distribution verticale du cobalt dissous variait selon les systèmes biogéochimiques. Ainsi, le profil vertical est de type nutritif comme les phosphates dans les eaux de surface de l’océan Atlantique. Les concentrations y augmentent avec la profondeur, jusqu’à un maximum relatif dans les eaux intermédiaires, puis décroissent dans l’océan profond. Ce comportement contraste avec le profil observé pour l’ensemble des bassins de la Mer Méditerranée. Dans cette mer, les fortes concentrations en DCo mesurées en surface (100-300 pM) diminuent en effet avec la profondeur. En Mer Noire, la distribution verticale varie selon les conditions d’oxygénation des eaux. Les concentrations y sont extrêmement élevées par comparaison aux autres systèmes marins. […] / No

Depuis le début des années 1990, différentes stratégies de phytoremédiation ont été proposées pour réhabiliter les zones polluées par des éléments traces métalliques (ETM). Parmi ces stratégies, la phytoextraction consiste en l’absorption et l’accumulation par les plantes des ETM présents dans les sols. Afin de mettre en place cette stratégie, il a été proposé d’utiliser le peuplier en raison de sa croissance rapide, de son importante biomasse et de ses débouchés énergétiques. Cependant une proportion considérable des métaux absorbés par cet arbre est accumulée dans les feuilles alors que celles-ci chutent à l’automne. Ainsi, l’efficacité de phytoextraction du peuplier peut se trouver limitée si aucun mécanisme de remobilisation des ETM n’est mis en place au cours de la sénescence automnale. Dans ce contexte, une partie des travaux de cette thèse a été réalisée sur la parcelle expérimentale de Pierrelaye polluée suite à l’épandage d’eaux usées de la ville de Paris. Nous avons recherché parmi les 14 génotypes de peuplier présents sur le site, ceux qui sont les plus efficaces pour remobiliser les métaux des feuilles vers les parties pérennes. Des mesures de contenu en métaux, d’expression de gènes et des analyses corrélatives ont ouvert de nouvelles pistes concernant la gestion des métaux foliaires. Parce que la vacuole constitue le principal lieu de stockage des métaux de la cellule, les protéines d’efflux vacuolaire NRAMP (Natural Resistance-Associated Macrophage Protein) précédemment identifiées chez Arabidopsis thaliana, représentent de bons candidats pour stimuler la remobilisation des métaux foliaires. La caractérisation de leurs homologues chez le peuplier a donc été entreprise par expression chez la levure et chez A. thaliana. Afin de contrôler indépendamment le transport des métaux essentiels et non-essentiels chez les NRAMP, une étude visant à identifier les déterminants structuraux impliqués dans leur sélectivité a été réalisée. La caractérisation des mutants NRAMP affectés dans leur sélectivité par expression chez A. thaliana a mis en lumière leur impact sur l’accumulation et la tolérance aux métaux. Dans le but d’étudier l’implication de mécanismes plus généraux de recyclage des nutriments dans la remobilisation des métaux au cours de la sénescence foliaire, le rôle de l’autophagie a été testé chez A. thaliana. L’étude de plantes déficientes pour l’autophagie a montré l’implication de ce mécanisme dans l’efficacité d’utilisation des métaux et probablement dans leur remobilisation au cours de la sénescence. En combinant des études en champ sur le peuplier et de génétique moléculaire chez Arabidopsis, ce travail permet de proposer différentes pistes pour diminuer spécifiquement l’accumulation des ETM dans les feuilles de peuplier. / Since the early 1990s, various strategies have been proposed to rehabilitate trace element (TE) polluted areas by phytoremediation. Among these strategies, phytoextraction consists in TE uptake from soil and accumulation by plants. To implement this strategy, it has been proposed to use poplar due to its fast growth, its large biomass and its use in energy production. However, a substantial proportion of absorbed metals is accumulated in poplar leaves which fall in autumn. Thus, poplar phytoextraction efficiency may be limited if TE are not re-mobilized during autumn senescence. In this context, part of this thesis work has been carried out on the experimental field of Pierrelaye which was polluted by the spreading of sewage water from Paris. Among the 14 poplar genotypes growing on the field, we tried to identify those that efficiently remobilize leaf metals to perennial organs. Metal content, gene expression and correlative analyses have been undertaken, providing new insight in the management of metals in leaves. Because the vacuole is the main metal storage compartment in the cell, NRAMP (Natural Resistance-Associated Macrophage Protein) vacuolar efflux proteins previously identified in Arabidopsis thaliana are good candidates to enhance leaf metal remobilization. Characterization of their homologues in poplar was therefore undertaken by expression in yeast and in A. thaliana. In order to independently control the transport of essential and non-essential metals by NRAMP, a study aiming to identify the structural determinants involved in selectivity was undertaken. Expression of NRAMP mutants affected in their selectivity in A. thaliana highlighted their impact on metal accumulation and tolerance. To study the involvement of more general nutrient recycling mechanisms in metal remobilization during leaf senescence, the involvement of autophagy was tested in A. thaliana. Physiological characterization of autophagy deficient plants indicated that this mechanism plays a role in metal use efficiency and probably in metal remobilization during senescence. By combining a field approach on poplar and molecular genetics in Arabidopsis, this work opens multiple perspectives to specifically reduce the accumulation of TE in poplar leaves.

La croissance des plantes est limitée par la toxicité métallique. Des études suggèrent que le stress métallique peut être limité par l'absorption de silicium (Si). Cependant la phytodisponibilité du silicium n'a pas encore été clairement évaluée. Ainsi dans un premier temps cette étude a pour objectifs d'évaluer la disponibilité de Si issu de différents minéraux du sol et la signification des différents extractants utilisés pour l'extraction de Si du sol en terme de disponibilité lors d'une culture en continu de blé dur. Pour ce faire, des extractants acides et alcalins ont été comparés sur une série de sols non contaminés de nature différente, puis la validité de Na2CO3 pour l'estimation de la fraction disponible de Si pour une culture continue de blé dur (Triticum turgidum L.) a été testée sur une série de sols contrastés. Ensuite on a tenté de déterminer le rôle spécifique de Si dans la croissance de plantules de blé dur et la suppression des stress associés à la présence de Cd et Cu dans le milieu de croissance, à la fois en conditions hydroponiques et sur support solide simplifié en comparant un alumino-silicate et une diatomite. Finalement, l'apport de silicium amorphe (ASi) (et disponible) a été testé en pot sur les plantes de blé ayant poussé sur des sols multi-contaminés ou contaminés en Cd. ASi extrait par Na2CO3 (ASiNa) est apparu bien corrélé aux concentrations dans les parties aériennes du blé dur ayant poussé en pot sur différents sols non contaminés et, pour cette raison, pourrait être utilisé pour l'évaluation de la fraction phytodisponible. / Plant growth is seriously limited by heavy metal toxicity. Studies suggest that silicon (Si) can alleviate the metal stress in plants but its bioavailability in soil is not well defined. This study aims at assessing the bioavailability of Si from different soil minerals, the meaning of various extractants in terms of availability in relation with continuous plant uptake, and the specific role of Si on the plant growth and alleviation of cadmium (Cd) and copper (Cu) toxicity in durum wheat. For this purpose a series of experiments were performed both in soil and hydroponic conditions. Firstly, the significance of acid and alkaline methods was assessed in order to determine the bioavailable Si in soil and the applicability of the Na2CO3 extraction method was determined by repeated croppings of durum wheat on a variety of soils. Secondly, two hydroponic experiments were carried out to study the physiological response of wheat under Cd and Cu stress treated or not with Si. Thirdly, efficiency of different minerals to release bioavailable silica and its effect on reducing Cd and Cu toxicity was assessed. Finally, the effects of amorphous silica (ASi) application were investigated on metal stressed wheat plant grown in uncontaminated and contaminated soils. ASi extracted with Na2CO3 (ASiNa) was well correlated with the Si in plants shoots in our pot experiment with different soils. We showed that ASiNa can also be used for a good proxy of Si bioavailable to plants. Si present as amorphous Si (diatomite) added to the soil is available for plant uptake. However, in soils with large clay content, clay may be a significant source of Si for plants.

Une bonne compréhension du comportement des radiochronomètres est essentielle pour mener des études de thermochronologie visant à contraindre des processus géodynamiques. Cependant, le comportement des radiochronomètres est complexe car dicté par un grand nombre de facteurs intrinsèques et extrinsèques au système étudié. Au cours de cette thèse, nous avons cherché à déterminer quels étaient les facteurs critiques lors des processus de rééquilibrage isotopique survenant durant un événement métamorphique de haut grade. Ainsi, nous avons étudié le comportement des systèmes isotopiques Rb/Sr, Ar/Ar et Sm/Nd lors de l'éclogitisation partielle (contrôlée par la déformation et la circulation de fluides) au Calédonien de roches granulitiques grenvilliennes dans l'Arc de Bergen en Norvège. Nous montrons, grâce à une étude géochronologique fine associée à différentes observations (pétrologiques, géochimiques in situ et sur fractions minérales, diffraction X et isotopes de l'oxygène) permettant de contraindre avec précision le flux des éléments d'un site textural vers un autre au cours des réactions d'éclogitisation, que le facteur principal garantissant un rééquilibrage isotopique complet pour les systèmes Rb/Sr et Sm/Nd lors d'un événement métamorphique de haut grade est la redistribution homogène des éléments à l'échelle de l'échantillon. Cependant, la circulation de fluides et la déformation qui peuvent être associées aux processus de recristallisation ne sont pas nécessairement suffisant pour garantir une telle réhomogénéisation. La mise en solution des éléments d'un système ou la fusion partielle apparaissent comme deux mécanismes de réhomogénéisation bien plus efficaces. Pour le système Ar/Ar, le facteur critique est l'évacuation totale de l'argon radiogénique précédemment accumulé dans le système. Cette évacuation est favorisée, mais non garantie, par la circulation de fluides en raison de la plus forte solubilité de l'argon dans les fluides. Cependant un grand nombre de facteurs vont contrôler ce processus : quantité d'argon radiogénique initialement présente (fonction de la composition chimique de la roche et de son âge), composition chimique du fluide, et circulation en système ouvert ou fermé.

Cette thèse a pour but d'améliorer notre compréhension des processus d'altération des roches mafiques silicatées, de la spéciation des éléments et de leur migration dans le milieu boréal (bassin versant de la mer Blanche, Nord-Ouest de la Russie). Les objectifs principales du travail sont i) de caractériser et décrire les mécanismes responsables de l'altération chimique et de la formation des minéraux dans la zone subarctique, ii) évaluer le rôle de la lithologie (environnement granitique versus basaltique) dans la spéciation des éléments traces (ET) et la formation des colloïdes organo-minéraux dans les eaux de surface des bassins versants boréaux des hautes latitudes, et iii) révéler la dépendance de la spéciation des ET en fonction du pH de la solution pour prédire des changements éventuels dans la bioaccumulation des éléments dans les eaux naturelles à cause de leur acidification. L'originalité de cette thèse est de combiner, pour la première fois sur les mêmes objets naturels, les techniques physico-chimique, minéralogique et isotopique afin de mieux comprendre les facteurs qui contrôlent les cycles biogéochimiques des éléments dans les régions subarctiques.

Une bonne compréhension du comportement des radiochronomètres est essentielle pour mener des études de thermochronologie visant à contraindre des processus géodynamiques. Cependant, le comportement des radiochronomètres est complexe car dicté par un grand nombre de facteurs intrinsèques et extrinsèques au système étudié. Au cours de cette thèse, nous avons cherché à déterminer quels étaient les facteurs critiques lors des processus de rééquilibrage isotopique survenant durant un événement métamorphique de haut grade. Ainsi, nous avons étudié le comportement des systèmes isotopiques Rb/Sr, Ar/Ar et Sm/Nd lors de l'éclogitisation partielle (contrôlée par la déformation et la circulation de fluides) au Calédonien de roches granulitiques grenvilliennes dans l'Arc de Bergen en Norvège. Nous montrons, grâce à une étude géochronologique fine associée à différentes observations (pétrologiques, géochimiques in situ et sur fractions minérales, diffraction X et isotopes de l'oxygène) permettant de contraindre avec précision le flux des éléments d'un site textural vers un autre au cours des réactions d'éclogitisation, que le facteur principal garantissant un rééquilibrage isotopique complet pour les systèmes Rb/Sr et Sm/Nd lors d'un événement métamorphique de haut grade est la redistribution homogène des éléments à l'échelle de l'échantillon. Cependant, la circulation de fluides et la déformation qui peuvent être associées aux processus de recristallisation ne sont pas nécessairement suffisant pour garantir une telle réhomogénéisation. La mise en solution des éléments d'un système ou la fusion partielle apparaissent comme deux mécanismes de réhomogénéisation bien plus efficaces. Pour le système Ar/Ar, le facteur critique est l'évacuation totale de l'argon radiogénique précédemment accumulé dans le système. Cette évacuation est favorisée, mais non garantie, par la circulation de fluides en raison de la plus forte solubilité de l'argon dans les fluides. Cependant un grand nombre de facteurs vont contrôler ce processus : quantité d'argon radiogénique initialement présente (fonction de la composition chimique de la roche et de son âge), composition chimique du fluide, et circulation en système ouvert ou fermé.

En conditions hivernales rigoureuses, l'application des fondants routiers (principalement du chlorure de sodium - NaCl) permet d'assurer la sécurité des usagers de réseaux. Toutefois, son utilisation généralisée entraîne des risques de contamination des écosystèmes aquatiques et terrestres. En milieu routier, le Na+ et Cl- sont transportés par les eaux de ruissellement vers des ouvrages de traitement tels que les bassins de rétention-décantation. Or, ces bassins n'ont pas la capacité de traiter efficacement cet apport de fondants sous forme dissoute. L'objectif de cette thèse est d'étudier le transfert de ces fondants au sein du système routier et de déterminer leur rôle dans la libération des polluants en période hivernale. Les caractéristiques du bassin situé à Azerailles (Lorraine, France) sur une route nationale moyennement fréquentée ont été étudiées, ainsi que les conditions météorologiques, les salages, la composition des matières en suspension (MES) et la concentration en éléments traces métalliques (ETM). Les résultats ont permis de montrer que entre 50 et 90 % du Cl- ont été collectés par le bassin. Il joue un rôle de tampon qui permet une libération du Cl- dilué durant la période de ruissellement suivant la période de salage. La présence de NaCl dans les eaux a joué un rôle sur la diminution de la qualité des matières en suspension, en mettant en évidence la présence de polluants organiques en période de salage. Elle entraîne également une modification de la chimie des eaux et une augmentation des polluants métalliques (zinc). / In severe winter conditions, the application of deicer salts (mainly sodium chloride -NaCl) ensures the safety of network users. However, its spreading carries contamination risks of aquatic and terrestrial ecosystems. On the road, Na+ and Cl- are transported by runoff water to retention-decantation ponds. These ponds do not have the capacity to efficiently treat this flux of deicer salts in dissolved form. In addition, they allow the modification of water and soil chemistry, generating the mobility of metallic pollutants. The objective of this thesis is to study the deicer salt transfer and to determine its role in the release of pollutants during winter. The characteristics of the pond located in Azerailles (Lorraine, France) on a medium-frequented national road were studied, as well as the weather and salting conditions, the composition of the suspended matters and the concentration of traces metals. The results highlighted that between 50 and 90 % of Cl- was collected by the pond. The pond acts as a buffer which allows a release of the collected Cl- diluted during the runoff period following the salting period. The presence of NaCl in runoff water reduced the quality of suspended solids with the presence of organic markers of road pollution and the increase of zinc. It also influenced the increase of zinc in water, the chemical composition and the speciation of elements.

Les métaux et les métalloïdes sont naturellement présents dans l’ensemble de la biosphère et les premières formes de vie ont su bénéficier des plus abondants comme macronutriments. Catégorisés dans le tableau périodique des éléments selon leurs caractéristiques chimiques, les métaux sont également divisés en deux grandes catégories : les métaux essentiels et non essentiels. Se retrouvent parmi les métaux essentiels, le sélénium, le calcium et le zinc, nécessaires aux fonctionnements cellulaires tandis que le cadmium, le plomb et le mercure sont des exemples de métaux dits non essentiels puisqu’ils ne sont pas requis pour les fonctions biologiques. Cependant, peu importe leur essentialité, les métaux peuvent engendrer des effets délétères lorsque leur concentration intracellulaire dépasse un certain seuil, propre à la nature chimique, ou spéciation, de chaque métal et de la tolérance de chaque organisme. Si la toxicité d’un métal dépend de sa spéciation, sa spéciation est également dépendante des conditions du milieu, qu’il soit aquatique ou cellulaire. De plus, la spéciation d’un métal est déterminante de sa biodisponibilité, et donc, de sa bioaccumulation. Considérant que les activités anthropiques et les points de sources naturelles ponctuels contribuent à la remobilisation et à l’augmentation des concentrations de métaux dans les écosystèmes, notamment les milieux aquatiques, déterminer la spéciation des métaux afin de mieux prédire leur biodisponibilité et leur bioaccumulation par les organismes est essentiel. L‘objectif général de cette thèse est d’étudier, par l’entremise de trois modèles d’organismes aquatiques, la bioaccumulation des métaux à l’interface rivière-estuaire, leur gestion intracellulaire et, plus particulièrement pour le mercure, son effet toxicologique suivant sa distribution subcellulaire. Dans un premier temps, nous avons mené une étude sur les facteurs biogéochimiques influençant la distribution et la bioaccumulation du mercure et des éléments de terres rares par la mye commune (Mya arenaria) à l’embouchure de la rivière Romaine et Mingan dans la région de la Côte-Nord au Québec. Nous avons également mesuré les concentrations d’éléments traces essentiels et d’autres métaux non essentiels dans une perspective d’évaluation du risque et des bénéfices à la consommation de cette espèce pour quatre groupes de population. Par la signature isotopique de soufre des myes, nos résultats ont démontré que les myes influencées par les eaux marines accumulaient des concentrations plus faibles de mercure total, de méthylmercure et de terres rares. Nous avons observé que la matière organique des sédiments joue un rôle dans la rétention du mercure total et du méthylmercure dans ce compartiment tandis que les éléments de terres étaient davantage liés à la concentration de fer. Nous avons également identifié les sédiments comme un compartiment de transfert de ces métaux vers les myes. En ce qui a trait à l’évaluation du risque à la consommation, à la suite de la comparaison des concentrations de métaux non essentiels à des valeurs de référence, la consommation des myes de tous les secteurs à l’étude ne pose pas de risque pour la santé des consommateurs.trices. En contrepartie, l’évaluation de l’apport nutritionnel a indiqué que les myes présentent une source élevée en fer et en sélénium et que leur consommation est recommandée. Dans un second temps, nous avons évalué la gestion intracellulaire de métaux selon leurs caractéristiques chimiques dans le foie de la perchaude (Perca flavescens) du lac Saint-Pierre, une espèce de poisson exposée chroniquement à de faibles concentrations polymétalliques. Par l’entremise de résultats suivant l’approche de fractionnement subcellulaire, nous avons démontré des profils de distribution subcellulaire distincts entre les métaux selon leur classification chimique. Les métaux de classe A et intermédiaires étaient préférentiellement associés aux fractions sensibles. Nos résultats ont démontré une distribution subcellulaire divergente entre le méthylmercure, le cadmium et le cuivre. Contrairement au cadmium et au cuivre qui sont associés à la fraction protéines thermosensibles du cystosol (HSP), le méthylmercure est davantage lié aux fractions sensibles. Finalement, une comparaison des proportions de méthylmercure, de cuivre et de cadmium entre la perchaude et d’autres espèces de poissons a permis de confirmer que les métaux se distribuent dans le milieu intracellulaire en raison de leur affinité et sans égard à la bioaccumulation, réfutant ainsi le principe de débordement subcellulaire. Finalement, nous avons lié la distribution subcellulaire du méthylmercure dans le foie du grand brochet (Esox lucius) d’une sous-section de la rivière Saint-Maurice à un marqueur de stress oxydant. Considérant le foie total, nos résultats ont permis de corréler les concentrations de méthylmercure et de sélénium à une augmentation de la peroxydation des lipides dans le foie. Cette relation soulève un intérêt afin d’approfondir les connaissances sur les mécanismes cellulaires pouvant exacerber les effets conjoints potentiels entre le méthylmercure et le sélénium. De plus, nous avons observé une corrélation positive entre la concentration de méthylmercure associée à la fraction mitochondriale et l’augmentation de la peroxydation des lipides dans le foie, jusqu'alors indéterminée. Les résultats de cette thèse mettent en lumière la pertinence et la nécessité de considérer la spéciation des métaux, leur bioaccumulation et leur distribution subcellulaire dans l’évaluation de leurs effets indésirables, puisque ces processus sont intrinsèquement liés. / Metals and metalloids are naturally present throughout the biosphere and the first forms of life were able to benefit from the most abundant as macronutrients. Categorized in the periodic table of elements according to their chemical characteristics, metals are also divided into two main categories: essential and non-essential metals. Among the essential metals are selenium, calcium, and zinc, necessary for cellular functions, while cadmium, lead and mercury are examples of so-called non-essential metals since they are not required for biological functions. However, regardless of their essentiality, metals can cause deleterious effects when their intracellular concentration exceeds a certain threshold, specific to the chemical nature, or speciation, of each metal and the tolerance of each organism. If the toxicity of a metal depends on its speciation, its speciation is also dependent on the conditions of the environment, whether aquatic or cellular. Moreover, the speciation of a metal determines its bioavailability, and therefore, its bioaccumulation. Considering that anthropogenic activities and point natural sources contribute to the remobilization and increase of metal concentrations in ecosystems, especially aquatic environments, assessing the speciation of metals to better predict their bioavailability and their bioaccumulation by organisms is essential. The general objective of this thesis is to study, through three models of aquatic organisms, the bioaccumulation of metals at the river-estuary interface, their intracellular handling and, in particular for mercury, its toxicological effect according to its subcellular distribution. First, we conducted a study on the biogeochemical factors influencing the distribution and bioaccumulation of mercury and rare earth elements by the soft-shell clam (Mya arenaria) at the mouth of the Romaine and Mingan rivers in the Côte-Nord region of Quebec. We also measured the concentrations of essential trace elements and other non-essential metals to assess health concerns and nutritional benefits for four population subgroups. Through the isotopic sulfur signature of clams, our results demonstrated that clams influenced by marine waters accumulated lower concentrations of total mercury, methylmercury, and rare earth elements. We observed that organic matter plays a role in the retention of total mercury and methylmercury in sediments whilst the retention of rare earth elements was more related to the iron concentration in sediments. We have also identified sediments as a transfer compartment of these metals to clams. Considering the health risk and benefits following the consumption of soft-shell clams, the comparison of the concentrations of non-essential metals with reference values for food safety, showed that their consumption should not pose a health risk to the consumer. On the other hand, the evaluation of the nutritional intake indicated that clams are a high source of iron and selenium. Second, we evaluated the intracellular management of metals according to their chemical characteristics in the liver of yellow perch (Perca flavescens) from Lake Saint-Pierre, a species of fish chronically exposed to low polymetallic concentrations. Through results following the subcellular partitioning approach, we demonstrated distinct subcellular distribution patterns between metals according to their chemical classification. Class A and intermediate metals were preferentially associated with metal-sensitive fractions. Our results showed a divergent subcellular distribution between methylmercury, cadmium, and copper. Unlike cadmium and copper which are associated with the heat-stable protein (HSP) fraction, methylmercury was bound to the metal-sensitive fractions. Finally, a comparison of the proportions of methylmercury, copper, and cadmium between yellow perch and other species of fish confirmed that metals distribute in the intracellular environment due to their chemical affinity and regardless of the bioaccumulation level, thus refuting the principle of the spillover effect. Finally, we linked the subcellular distribution of methylmercury in the liver of northern pike (Esox lucius) from a subsection of the Saint-Maurice River to an oxidative stress biomarker. Considering the total liver, our results correlated methylmercury and selenium concentrations with an increase in lipid peroxidation in the whole liver. This relationship raises the interest to deepen our knowledge on the cellular mechanisms that can exacerbate the potential joint effects of methylmercury and selenium. Moreover, among the subcellular fractions, we observed a positive correlation between the concentration of methylmercury associated with the mitochondrial fraction and the increase of lipid peroxidation in the whole liver, which was hitherto undetermined. The results of this thesis highlight the relevance and the need to consider the speciation of metals, their bioaccumulation, and their subcellular distribution in the assessment of their adverse effects, since these processes are intrinsically linked.