L'objectif de cette thèse est l'étude de la population de bulles générée entre deux morceaux de verre mis en contact et portés à 1100 °C sans matières premières. Comprendre la transition gaz dissous/gaz est un sujet scientifique majeur, par ailleurs les bulles sont le principal défaut dans les verres industriels et la quantité de verre recyclé introduite dans les fours est destinée à augmenter. Nous étudions la vie d'une bulle de sa nucléation à sa remontée dans le verre fondu en passant par sa croissance. Nous montrons que la nucléation homogène n'existe pas dans un verre car les réactions chimiques ne génèrent pas les sursaturations suffisantes. L'écoulement du verre après la transition vitreuse enferme des poches de gaz qui sont les précurseurs naturels des bulles. Nous modélisons la sursaturation à l'interface entre deux verres et montrons son influence sur le nombre de nuclei stables qui forment des bulles. Nous modélisons la dynamique de croissance des bulles en utilisant la même caractérisation de l'état d'oxydation que pour la nucléation. Nous constatons que la croissance des bulles à l'interface entre un verre réduit et un verre oxydé est plus rapide que celle des bulles situées dans un verre oxydé seul. Nous attribuons cette accélération à l'interaction entre les verres qui décale l'équilibre du soufre vers la formation de SO2 gazeux. Pour finir, nous présentons un montage expérimental qui permet de mesurer des champs de vitesse dans du verre grâce à l'utilisation de rayons X et à un algorithme de flot optique. Cette mesure permet d'évaluer la capacité d'une population de bulles à favoriser le mélange du verre au début de la fusion. / This thesis focuses on the bubbles population that appears between two glass pieces when heated at 1100 °C without any reactive raw materials. Understanding the mechanisms involved in the transition from dissolved gas to gas is still a fundamental issue of materials science. Industrially, bubbles are the major sources of defects in the final glass product and the amount of recycled glass introduced in glass furnaces will likely increase.We have studied the life of a bubble at different times, from its creation to its growth behavior, and to its rise in the molten glass. We show that homogeneous nucleation cannot exist in molten glass because chemical reactions are not able to generate the needed supersaturations by themselves. Thus, right after glass transition, glass flow is responsible for the entrapment of gas pockets, which then become natural precursors of bubbles.We model the supersaturation at the interface between two glasses, and we show its influence over the number of stable nuclei that can form bubbles.We also model the growth dynamic by using the same characterization of glasses' oxidation states than for nucleation. We experimentally show that bubbles located at the interface between a reduced glass and an oxidized glass grow faster than bubbles located in an oxidized glass only. The main effect of the interaction between the two glasses is to move the sulfur equilibrium towards the formation of gaseous SO2.Finally, using X-rays and an optical flow algorithm, we present a new experimental setup which measure velocity fields in an opaque medium to assess bubbles ability to promote glass mixing.

L'objectif de cette thèse est d'étudier les transformations physico-chimiques lors de l'élaboration d'un verre à partir d'un mélange granulaire. Les mélanges vitrifiables industriel formant des verres de vitrage ou de conditionnement sont approchés par le système à trois oxydes SiO2-CaO-Na2O, apportés sous forme de sable, de calcaire et de carbonate de sodium. Cette simplification permet d'étudier le lien entre microstructrure de l'empilement granulaire et transformations pendant le chauffage. La variété des chemins réactionnels entre les grains de matières premières transmet en effet l'hétérogénéité du mélange au verre. Le système ternaire est décomposé en deux sous-systèmes. D'une part, les réactions entre le disilicate de sodium et 4 porteurs de calcium (CaCO3, CaO, CaSiO3, Ca2SiO4) révèlent la formation de couches d'espèces cristallines entre le grain calcique en cours de dissolution et le silicate fondu. D'autre part, la synthèse ex situ de carbonate mixte de calcium et de sodium est réalisée. Ce produit est analysé et caractérisé ; son apparition in situ dans un mélange ternaire est observée, et sa réaction avec la silice est étudiée. Dans un mélange vitrifiable silico-sodocalcique, la tomographie X in situ et post mortem montre l'importance de phénomènes transitoires de mouillage et de dégagement gazeux qui orientent les réactions chimiques. En particulier, un mécanisme local et de courte durée convertit une profondeur limitée des grains de calcaire en carbonate mixte. Enfin, l'homogénéité du verre obtenu à 1300°C est étudiée à l'aide d'une méthode de déconvolution de spectres Raman innovante, pour plusieurs granulométries et espèces porteuses de calcium. / This thesis focuses on the physical and chemical transformations undergone by a granula glass batch during the glass making process. Industrial window or container glass batches are complex mixtures, that we approached by the ternary oxide system SiO2-CaO-Na2O. Industrial raw materials, namely silica sand, limestone and sodium carbonate, are used. This simplification makes it possible to study the coupling between the granular microstructure and the physical and chemical transformations during the heating. Indeed, the multiple possible reaction paths propagate the heterogeneity of the granular batch to the glass. To support our study of the ternary system, two sub-system are investigated. On one hand, reactions between sodium disilicate and 4 calcium-bearing species (CaCO3, CaO, CaSiO3, Ca2SiO4) show the formation of successive layers of crystalline intermediate species between the dissolving grains and the molten silicate. On the other hand, sodium calcium mixed carbonate is synthesized ex situ and characterized. Its formation in a ternary glass batch is observed in situ, and its reactivity with silica is studied. In a ternary soda-lime glass batch, X-ray in situ and ex situ microtomography reveals the significance of wetting and degassing phenomena in orienting the grains towards a reaction path. Conversion of a limited depth of limestone grains into mixed carbonate for a short time is notably witnessed. This mechanism is strongly dependent on the grains surrounding limestone particles. Finally, we use an innovative deconvolution procedure to measure the impact of granulometry and the nature of calcium-bearing raw materials on the final glass homogeneity.