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Investigação da seletividade e da termodinâmica de adsorção de Cr(VI) de águas residuárias por nanoadsorventes magnéticos do tipo CoFe2O4@γ-Fe2O3Silva, Fabiana Narciso da 28 February 2018 (has links)
Dissertação (mestrado)–Universidade de Brasília, Faculdade UnB de Planaltina, Programa de Pós-Graduação em Ciência de Materiais, 2018. / Submitted by Raquel Viana (raquelviana@bce.unb.br) on 2018-07-11T20:04:42Z
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Previous issue date: 2018-07-05 / A atividade industrial tem gerado uma grande quantidade de metais pesados no meio ambiente. No caso do cromo hexavalente Cr(VI), utilizado principalmente em indústrias de curtumes químicos, a sua descarga não apropriada em efluentes líquidos representa sérias ameaças à saúde humana devido às suas propriedades cancerígenas e sua toxidade. Para controlar o efeito negativo da presença de Cr(VI) em efluentes industriais, dos quais apresentam uma diversidade de íons que coexistem com o Cr(VI) e nem sempre estão sob temperatura ambiente, a separação química magneticamente assistida é uma ferramenta muito promissora devido à sua eficiência, custo e não geração de grandes quantidades de resíduos. Este trabalho enfoca a investigação da influência de íons competidores e da temperatura na adsorção de Cr(VI) por nanoadsorventes magnéticos com base em nanopartículas core-shell do tipo CoFe2O4@-Fe2O3. Os nanoadsorventes magnéticos foram sintetizados usando o método de coprecipitação hidrotermal em meio alcalino seguido de um tratamento superficial com Fe(NO3)3. Controlando o pH do meio, foram produzidas amostras compostas por nanopartículas de dois tamanhos médios diferentes (7,5 nm e 14,6 nm). A influência da concentração inicial de cromo e a temperatura da adsorção foram avaliadas a partir de estudos em bateladas utilizando 0,7 g / L de nanoadsorvente. Após a adsorção química, os nanoadsorventes magnéticos foram separados por um ímã de Nd-Fe-B e a concentração final de cromo foi determinada por espectroscopia de absorção atômica de chama. Os resultados foram analisados pelas isotermas dos modelos de Langmuir e Freundlich e mostraram que os nanoadsorventes removeram mais de 95% de Cr (VI) em pH = 2,5 para um tempo de contato de 30 min. Os íons que coexistem com o Cr(VI) em efluentes industriais não apresentaram influência significativa no processo adsortivo, revelando que os nanoadsorventes elaborados apresentam uma boa seletividade para a adsorção de Cr(VI). A termodinâmica do processo de adsorção foi investigada por meio do cálculo da variação da energia livre de Gibbs, de entalpia e de entropia. Os resultados mostraram que o processo de adsorção de Cr(VI) é espontâneo, endotérmico e apresenta aumento na aleatoriedade na interface sólido-solução. / The industrial activity has been generated a large amount of heavy metals in the environment. In the case of hexavalent chromium Cr(VI), mostly used in chemical tannery industries, its unappropriated discharge in liquid effluents poses serious threats to the human health due to its carcinogenic properties and their toxicity. In order to control the negative effect of the presence of Cr (VI) in industrial effluents, of which present a diversity of ions that coexist with Cr (VI) and high temperature, the magnetically assisted chemical separation is a very promising tool due to its efficiency, cost and non-generation of large quantities of waste. This work focuses the investigation of the influence of competing ions and of the temperature of chromium (VI) adsorption on magnetic nanoadsorbents based on core-shell CoFe2O4@-Fe2O3 nanoparticles. The magnetic nanoadsorbents were synthesized using the hydrothermal coprecipitation method in alkaline medium followed by a surface treatment with Fe(NO3)3. Controlling the pH of the medium, samples composed by nanoparticles of two different mean sizes were produced (7.5 nm and 14.6 nm). The influence of initial chromium concentration and temperature of adsorption were evaluated from batch studies using 0.7 g/L of the nanoadsorbents. After chemical adsorption, the magnetic nanoadsorbents were separated by an Nd-Fe-B magnet and the final concentration of chromium was determined by flame atomic absorption spectroscopy. The results were analyzed by the isotherms of the Langmuir and Freundlich models and showed that the nanoadsorbents removed more than 95% of Cr(VI) in pH = 2.5 for a contact time of 30 min. The ions that coexist with Cr(VI) in industrial effluents did not present significant influence in the adsorption process, revealing that the elaborated nanoadsorbents present a good selectivity for adsorption of Cr (VI). The thermodynamics of the adsorption process was investigated by means of calculation the Gibbs free energy change, enthalpy and entropy. The results showed that the Cr(VI) adsorption process is spontaneous, endothermic and shows an increase in randomness at the solid-solution interface.
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