Neste trabalho foi estudada a geração de harmônicos perturbativos por pulsos laser ultracurtos em bicos de gás no vácuo. Os harmônicos foram gerados nas regiões espectrais do UV e VUV e sua geração ocorreu em fluxo de gases nobres. Esta técnica possibilita a produção de luz coerente numa região espectral de interesse considerável para várias aplicações, tais como a espectroscopia resolvida no tempo. Para a geração dos harmônicos foi utilizado um sistema laser amplificado de Ti:Safira que produz pulsos de 25 fs, centrados em 785 nm, a 4 kHz. Estes pulsos ultracurtos são injetados em uma câmara de vácuo, onde são focalizados em um bico de gás. Os harmônicos são selecionados por um monocromador e têm a sua intensidade medida por um cintilador e uma fotomultiplicadora. Buscamos abranger uma visão geral sobre a geração de harmônicos perturbativos em gases, com o objetivo de consolidar um conhecimento teórico e experimental no laboratório. Confeccionamos e comparamos o desempenho de dois sistemas distintos de injeção de gás, o bico metálico e o bico de vidro, que são dispositivos pouco explorados na literatura. Os melhores resultados foram obtidos com o bico de vidro. Pudemos estimar a eficiência de geração dos harmônicos do ponto de vista das propriedades microscópicas e macroscópicas de geração, e foi verificada a conversão de energia do feixe fundamental para a geração dos harmônicos, plasma e outros fenômenos não-lineares em argônio. Geramos até o 9º harmônico em argônio, atingindo a região de 85 nm. Foi estudado o casamento de fase e a dependência da eficiência de geração dos harmônicos com a pressão do gás, potência média do laser, chirp e a posição do foco para o 3º, 5° e 7º harmônicos. Com a variação dos parâmetros, observou-se que é possível sintonizar os harmônicos, e que sua geração compete com outros fenômenos, como a ionização do gás. Adicionalmente, foi observada uma queda da eficiência de geração para alta intensidades, que foi associada à depleção do 1º elétron de valência dos átomos do gás, reduzindo a quantidade de centros geradores dos harmônicos. Além do argônio, foram realizadas medidas em hélio, neônio e criptônio, visando estudar como a eficiência de geração dos harmônicos depende das propriedades eletrônicas do gás. Adicionalmente, esses resultados corroboraram a hipótese da depleção dos elétrons de valência. / In this work the generation of perturbative harmonics by ultrashort laser pulses in gas nozzles in vacuum was studied. The harmonics were generated in the UV and VUV regions and the frequency conversion occurred in flowing gas. This technique ensures the generation of coherent light in a spectral region of interest for various applications, such as ultrafast time-resolved spectroscopy. For the harmonics generation an amplified Ti:Shapphire laser system was used, generating 25 fs pulses, centered at 785 nm, at 4 kHz. These ultrashort pulses are injected into a vacuum chamber, where they are focused on a gas nozzle. The harmonics are selected by a monochromator and their intensity is measured by a scintillator and photomultiplier. We have sought to comprise an overview of the generation of perturbative harmonics in gases, in order to consolidate a theoretical and experimental knowledge in the laboratory. Two distinct gas injection systems were manufactured and had their performances compared, a metallic and a gas nozzle, devices that are poorly explored in literature. The best results were obtained with the glass nozzle. We could estimate the harmonics generation efficiency in argon from the point of view of their macroscopic and microscopic generation properties, and the energy conversion from the fundamental beam to the harmonics was verified, along with plasma creation and other nonlinear phenomena. We generated up to the 9th harmonic in argon, reaching the 85 nm. We studied the phase matching and the dependence of the harmonics generation efficiency with the gas pressure, laser average power, chirp and focus position for the 3rd, 5th and 7th harmonics. By varying the parameters, we observed that it is possible to tune the harmonics wavelengths, and that their generation competes with other nonlinear phenomena, such as the gas ionization. Additionally, a drop in the generation efficiency was observed at high intensities, which was associated to the depletion of the first valence electron in the gas atoms, decreasing the number of harmonic generating centers. In addition to argon, measurements were performed in helium, neon and krypton, aiming to study how the harmonic generation efficiency depends on the electronic properties of the gas. Additionally, these results corroborated the hypothesis of the valence electron depletion.

Em sólidos dopados com Cr+3, o efeito não-linear ocorre devido à população de íons dopantes no estado metaestável, o qual possui uma polarizabilidade diferente do estado fundamental. Nestes materiais, o índice de refração não-linear n2 é proporcional a Δα/Is , onde Δα é a diferença de polarizabilidade, entre os estados, excitado (metaestável) e o fundamental, e Is a intensidade de saturação da transição. A técnica conhecida como Z-Scan é na atualidade a mais popular para medidas de n2 e foi recentemente aplicada em cristais dopados com Cr+3. Nestes materiais, o tempo de resposta do meio não-linear é dado pelo longo tempo de vida espontâneo do estado excitado τ0 (usualmente τ0 > 100 µs) tornando possível medidas da resposta transiente do sinal. Isto torna possível a normalização do sinal pela medida em t =O (quando o efeito não-linear ainda não se manifestou) com o intuito de eliminar efeitos lineares parasíticos (devido a imperfeições da superfície da amostra, não paralelismo, etc.). Neste trabalho 7 nós usamos o método de Z-Scan resolvido no tempo para determinar não apenas n2, mas também a intensidade de saturação Is. Nós introduzimos um novo método para determinação de Is, através da medida de Z-Scan transiente. Os valores de n2 e Is, podem ser usados para calcular a seção de choque da absorção no estado fundamental σ1, Δα e Δσ (a diferença de seção de choque de absorção entre o estado excitado e metaestável). , Fizemos medidas em cristais de rubi e alexandrita usando um laser de Ar modulado por um \"chopper\". No caso da alexandrita, o Cr+3 pode ocupar dois sítios que apresentam propriedades bastante diferentes. A técnica resolvida no tempo permite que se diferencie estes dois sítios, e então se determine n2, Is, τ0, Δα e Δσ para o íon de Cr+3 em cada tipo de sítio (no caso do sítio de espelho os valores de n2 e Δα são inéditos). / In Cr+3 doped solids, the nonlinearity originates from the population of dopant íon metastable excited state, which has a polarizability different from that of ground state. In these materials, the non-linear refractive index n2 is proportional to a Δα/Is, where a Δα is polarizability difference between excited and ground states and Is is the transition saturation intensity. The thecnique known as Z-Scan is nowadays the most popular one for n2 measurements and was recently applied to Cr+3 doped solids. In this material, the nonlinearity response time is given by the excited state spontaneous lifetime τ0 (usually τ0 > 100 µs) permitting transient response measurements. This allows signal normalization at t=0 (when the nonlinear effect did not appear yet) in order to eliminate parasitic linear effects (due to nonparallel sample surfaces, surface imperfections, etc.). In the present work we used a time resolved Z-Scan method to determine not only n2 but also the saturation intensity Is and these values can be used to calculate the ground state absorption cross section σ1, Δα and Δσ (where Δσ is the absorption cross section difference between excited and ground states). We introduced a new method to measure Is through transient Z-Scan measurements. We performed measurements in ruby and alexandrite using a chopped Ar+ ion laser. In the alexandrite crystal the Cr+3 ion can occupied two different sites that have very different spectroscopy properties. The time resolved technique allowed us to distinguished these two sites and then determine n2, σ0, Δα , Δσ and Is for the Cr+3 ion each kind of site(our n2, Δα and Is results for the mirror site are original contributions of these work).

Neste trabalho nós crescemos e caracterizamos oticamente cristais de L-treonina e L-lisina-HCl. Esses materiais pertencem a uma família de cristais orgânicos que tem demonstrado potencial para uso como dispositivos ópticos não lineares. Os cristais foram crescidos em solução aquosa pelos métodos de evaporação lenta do solvente e abaixamento controlado da temperatura. Realizamos medidas de óptica linear, índices de refração e a absorção óptica, e de óptica não linear, a geração de segundo harmônico (GSH). Essa nova classe de materiais não linear é de fácil crescimento e apresentam uma boa qualidade óptica e propriedades não lineares comparáveis as dos cristais de KDP. / In this work we grew and optically characterized L-threonine and L-lysine-HCL crystals. These materials belong to a family of organic crystals that have a potential application in nonlinear optical devices. The crystals were grown in aqueous solution by slow solvent evaporation and controlled cooling techniques. We characterized the linear and nonlinear optical properties of these materials, for exarnple, the index of refi-action, optical absorption and second harmonic generation (SHG). This new class of nonlinear medium is easy to grow and present good optical quality and nonlinear properties comparable to KDP crystals.

A técnica de varredura-z tem sido bastante utilizada para a determinação do índice de refração não-linear (n2) em meios transparentes. Apresentamos neste trabalho uma análise teórica e resultados da técnica de varredura-z por reflexão, visando o estudo de efeitos térmicos em amostras que possuem coeficientes de absorção muito grandes. Extensões à técnica, tais como: a varredura-z resolvida no tempo e varredura-z resolvidas em freqüência puderam ser aplicadas para medir efeitos térmicos, pois estes são relativamente lentos nos materiais que medimos (água, polímero e vidro). Das componentes linear e quadrática da evolução temporal da transmitância, ou, da segunda componente de Fourier de curvas obtidas em duas freqüências, pode-se extrair parâmetros térmicos como: a capacidade térmica por unidade de massa e a difusividade térmica. Propriedades térmicas são de grande interesse na usinagem de peças, e em estudos sobre tensões estruturais e novos materiais. Pela teoria aqui desenvolvida, dada as constantes térmicas, é possível distinguir os efeitos térmicos e eletrônicos nas amostras que apresentam os dois. / The Z-Scan technique is the most popular one for the determination of the nonlinear index of refraction (n2) of transparent media. In this work we present a theoretical analysis and results of the reflection z-scan technique, aiming the research of thermal effects in highly absorbing materials. Extensions of the technique, such as the time resolved z-scan and the frequency resolved z-scan could be applied to measure thermal effects because they are relatively slow in the materials that we have measured (water, polystyrene and glass). From the linear and quadratic terms of the transmittance time evolution, or, from the second Fourier component of curves obtained in two frequencies, one can extract thermal parameters like: the heat capacity per unit mass and the thermal diffusion coefficient. Thermal properties are of great interest in the manufacture of pieces, and in the study of structure strains and new materials. By the theory presented here, if thermal constants are given, one can distinguish between thermal and electronic effects in samples that present both.

Neste trabalho estudamos a forma de linha na absorção de dois fotons nas transições 4f7 de defeitos cristalinos superpostas com bandas de absorção multifonons. Escrevemos o perfil de linha sob a forma de Fano. O íon em estudo é Eu++ como defeito em um cristal de CaF2. Apresentamos o desenvolvimento da instrumentação necessária para realização do experimento, e obtemos resultados de ótima qualidade. / In this work we study the absorption of two photons in the electronic transition within the 4f 7configuration wich is superposed to the vibronic structure of 4f 7 - 4f65d transition. We describe the line shape with the Fano\'s formalism. The study was carried out on Eu+2 doped CaF2. The experimental apparatus was build and the results obtained are in good agreement with the theoretical predictions.

Geração de luz supercontínua é um efeito caracterizado por um forte alargamento espectral induzido por efeitos não-lineares no meio óptico, e que encontra uma vasta gama de aplicações, como tomografia por coerência óptica, espectroscopia e metrologia de freqüência. No presente trabalho, os fenômenos físicos responsáveis pela geração de luz supercontínua são estudados teoricamente, utilizando a ferramenta numérica desenvolvida para dar suporte à teoria. Os efeitos de polarização relacionados à geração de luz supercontínua também são analisados e, neste contexto, a utilização de uma fibra de cristal fotônico com formato tipo-D e alta birrefringência é proposta para servir como meio óptico. As características do supercontínuo gerado nesta fibra são analisadas teoricamente, novamente com o apoio da ferramenta numérica. A análise conclui que a fibra proposta apresenta consideráveis vantagens em relação às fibras convencionais, principalmente por ser capaz de manter o estado de polarização da luz supercontínua estável. / Supercontinuum generation is an effect characterized by a strong spectral broadening induced by nonlinear effects in the optical medium. There is a wide range of applications for this effect, such as optical coherence tomography, spectroscopy and frequency metrology. In this work, the physical phenomena responsible for supercontinuum generation are theoretically studied relying on the developed numerical tool to support the theory. The polarization effects related to supercontinuum generation are also assessed and, in this context, a highly birefringent D-shaped photonic crystal fiber is proposed as a medium for supercontinuum generation. The characteristics of supercontinuum generation in the proposed fiber are theoretically analyzed. The analysis concludes that the proposed fiber shows considerable advantages over conventional fibers, mainly due to the capability to keep the state of polarization of the supercontinuum stable.

Com o objetivo de estudar os efeitos provocados pela adição de um corante em um cristal líquido termotrópico (CL), pesquisamos neste trabalho a influência da temperatura na reorientação das moléculas deste composto, bem como o índice de refração e a absorção não-linear, devido à presença de um campo eletromagnético. O CL estudado apresenta a reorientação de suas moléculas na presença de luz polarizada. Esta reorientação se deve à polarização provocada pelo campo eletromagnético da luz incidente nas moléculas do CL. O torque, que ocasiona tal reorientação, é denominado torque óptico Gammaopt. Quando estes CLs são dopados com determinados corantes, o campo incidente também interage com o corante, induzindo assim dipolos elétricos. Estes dipolos, por sua vez, interagem com as moléculas do CL provocando nelas um torque adicional Gammadye. Este torque adicional é proporcional ao torque óptico Gammadye = eta Gammaopt, onde eta é uma característica do corante denominado de fator de amplificação do torque óptico e depende da temperatura em que a amostra se encontra. A principal ferramenta do nosso estudo é a técnica de varredura z e, é através dela, que observamos a influência da temperatura nos efeitos não-lineares, refrativo e absortivo, exibidos pelas amostras. Através de tal técnica, calculamos, em função da temperatura, o fator de amplificação do torque óptico (eta); os índices de refração não-lineares (n2) devido à reorientação molecular da amostra, com e sem corante; e os coeficientes de absorção não-lineares (Beta) da amostra dopada devido a efeitos térmicos, de reorientação (torque) e de todos os efeitos somados. / With the objective of studying the effects due to the addition of a dye in a thermotropic liquid crystal (LC), we investigated in this work the influence of the temperature in the reorientation of the molecules of this compound, as well as the refraction index and the non linear absorption, in the presence of a electromagnetic field. The studied LC presents the reorientation of its molecules in the presence of polarized light. This reorientation is due to the polarization induced by the electromagnetic field of the incident light in the molecules of LC. The torque, that causes such reorientation, is named Gammaopt. When these LCs are doped with certain dyes, the incident field also interact with the dye, inducing electric dipoles. These dipoles, interact with the molecules of the LC producing an additional torque Gammadye. This additional torque is proportional to the optical torque Gammadye = eta Gammaopt, where eta is a characteristic of the dye, a factor of amplification of the optical torque, that is temperature dependent. The main tool of our study is the z-scan technique and, it is through it, that we observed the influence of the temperature in the non linear, refractive and absorptive effects, exhibited by the samples. Through this technique, we calculated, as a function of the temperature, the amplification factor of the optical torque (eta); the non linear refractive index (n2) due to the molecular reorientation of the sample, with and without dye; and the non linear absorption coefficient (Beta) of the doped sample due to thermal effects, of reorientation (torque) and of all the effects together.

Neste trabalho, estudamos as propriedade ópticas da tetrapiridilporfirina (TPyP), usando clorofórmio como sol vente. Para a caracterização óptica linear foram medidos os espectros de fluorescência e absorbância, tendo este último nos permitido determinar a seção de choque para o estado fundamental com radiação incidente em 532 nm. Usamos a técnica de varredura Z com trem de pulsos (VZTP) para medirmos a absorção não linear da TPyP, em 532 nm, e determinamos, através de um modelo fenomenológico de cinco níveis, vários parâmetros espectroscópicos tais como seções de choques e tempos de vida dos estados. Além disso, com a utilização da técnica de espalhamento hiperRayleigh (HRS) medimos a primeira hiperpolarizabilidade da TPyP, dissolvida em clorofórmio em 1064 nm usando, como material de referência, a p-nitroanilina (PN A), diluída em metanol. / This work reports on the optical properties of the tetrakis(pyridil)porphyrin (TPyP). In order to perform the linear optical characterization, fluorescence and absorbance spectra were obtained, where the latter allowed the determination of the cross-section for the ground state with incident radiation at À = 532 nm. We used the Zscan tecnique with pulse trains (ZSPT) to measure the nonlinear absorption of TPyP, at 532 nm, and we managed to determine, through a phenomenological five levels model, several spectroscopic parameters such as cross-sections and lifetime of the states. Moreover, we measured the first hyperpolarizability of TPyP dissolved in chloroform, at À = 1064 nm, using the Hyper-Rayleigh scattering (HRS) technique. The reference material used for HRS measurements was p-nitroaniline (PNA) dissolved in methanol.

Com o objetivo de estudar os efeitos provocados pela adição de um corante em um cristal líquido termotrópico (CL), pesquisamos neste trabalho a influência da temperatura na reorientação das moléculas deste composto, bem como o índice de refração e a absorção não-linear, devido à presença de um campo eletromagnético. O CL estudado apresenta a reorientação de suas moléculas na presença de luz polarizada. Esta reorientação se deve à polarização provocada pelo campo eletromagnético da luz incidente nas moléculas do CL. O torque, que ocasiona tal reorientação, é denominado torque óptico Gammaopt. Quando estes CLs são dopados com determinados corantes, o campo incidente também interage com o corante, induzindo assim dipolos elétricos. Estes dipolos, por sua vez, interagem com as moléculas do CL provocando nelas um torque adicional Gammadye. Este torque adicional é proporcional ao torque óptico Gammadye = eta Gammaopt, onde eta é uma característica do corante denominado de fator de amplificação do torque óptico e depende da temperatura em que a amostra se encontra. A principal ferramenta do nosso estudo é a técnica de varredura z e, é através dela, que observamos a influência da temperatura nos efeitos não-lineares, refrativo e absortivo, exibidos pelas amostras. Através de tal técnica, calculamos, em função da temperatura, o fator de amplificação do torque óptico (eta); os índices de refração não-lineares (n2) devido à reorientação molecular da amostra, com e sem corante; e os coeficientes de absorção não-lineares (Beta) da amostra dopada devido a efeitos térmicos, de reorientação (torque) e de todos os efeitos somados. / With the objective of studying the effects due to the addition of a dye in a thermotropic liquid crystal (LC), we investigated in this work the influence of the temperature in the reorientation of the molecules of this compound, as well as the refraction index and the non linear absorption, in the presence of a electromagnetic field. The studied LC presents the reorientation of its molecules in the presence of polarized light. This reorientation is due to the polarization induced by the electromagnetic field of the incident light in the molecules of LC. The torque, that causes such reorientation, is named Gammaopt. When these LCs are doped with certain dyes, the incident field also interact with the dye, inducing electric dipoles. These dipoles, interact with the molecules of the LC producing an additional torque Gammadye. This additional torque is proportional to the optical torque Gammadye = eta Gammaopt, where eta is a characteristic of the dye, a factor of amplification of the optical torque, that is temperature dependent. The main tool of our study is the z-scan technique and, it is through it, that we observed the influence of the temperature in the non linear, refractive and absorptive effects, exhibited by the samples. Through this technique, we calculated, as a function of the temperature, the amplification factor of the optical torque (eta); the non linear refractive index (n2) due to the molecular reorientation of the sample, with and without dye; and the non linear absorption coefficient (Beta) of the doped sample due to thermal effects, of reorientation (torque) and of all the effects together.

Neste trabalho foi estudada a geração de harmônicos perturbativos por pulsos laser ultracurtos em bicos de gás no vácuo. Os harmônicos foram gerados nas regiões espectrais do UV e VUV e sua geração ocorreu em fluxo de gases nobres. Esta técnica possibilita a produção de luz coerente numa região espectral de interesse considerável para várias aplicações, tais como a espectroscopia resolvida no tempo. Para a geração dos harmônicos foi utilizado um sistema laser amplificado de Ti:Safira que produz pulsos de 25 fs, centrados em 785 nm, a 4 kHz. Estes pulsos ultracurtos são injetados em uma câmara de vácuo, onde são focalizados em um bico de gás. Os harmônicos são selecionados por um monocromador e têm a sua intensidade medida por um cintilador e uma fotomultiplicadora. Buscamos abranger uma visão geral sobre a geração de harmônicos perturbativos em gases, com o objetivo de consolidar um conhecimento teórico e experimental no laboratório. Confeccionamos e comparamos o desempenho de dois sistemas distintos de injeção de gás, o bico metálico e o bico de vidro, que são dispositivos pouco explorados na literatura. Os melhores resultados foram obtidos com o bico de vidro. Pudemos estimar a eficiência de geração dos harmônicos do ponto de vista das propriedades microscópicas e macroscópicas de geração, e foi verificada a conversão de energia do feixe fundamental para a geração dos harmônicos, plasma e outros fenômenos não-lineares em argônio. Geramos até o 9º harmônico em argônio, atingindo a região de 85 nm. Foi estudado o casamento de fase e a dependência da eficiência de geração dos harmônicos com a pressão do gás, potência média do laser, chirp e a posição do foco para o 3º, 5° e 7º harmônicos. Com a variação dos parâmetros, observou-se que é possível sintonizar os harmônicos, e que sua geração compete com outros fenômenos, como a ionização do gás. Adicionalmente, foi observada uma queda da eficiência de geração para alta intensidades, que foi associada à depleção do 1º elétron de valência dos átomos do gás, reduzindo a quantidade de centros geradores dos harmônicos. Além do argônio, foram realizadas medidas em hélio, neônio e criptônio, visando estudar como a eficiência de geração dos harmônicos depende das propriedades eletrônicas do gás. Adicionalmente, esses resultados corroboraram a hipótese da depleção dos elétrons de valência. / In this work the generation of perturbative harmonics by ultrashort laser pulses in gas nozzles in vacuum was studied. The harmonics were generated in the UV and VUV regions and the frequency conversion occurred in flowing gas. This technique ensures the generation of coherent light in a spectral region of interest for various applications, such as ultrafast time-resolved spectroscopy. For the harmonics generation an amplified Ti:Shapphire laser system was used, generating 25 fs pulses, centered at 785 nm, at 4 kHz. These ultrashort pulses are injected into a vacuum chamber, where they are focused on a gas nozzle. The harmonics are selected by a monochromator and their intensity is measured by a scintillator and photomultiplier. We have sought to comprise an overview of the generation of perturbative harmonics in gases, in order to consolidate a theoretical and experimental knowledge in the laboratory. Two distinct gas injection systems were manufactured and had their performances compared, a metallic and a gas nozzle, devices that are poorly explored in literature. The best results were obtained with the glass nozzle. We could estimate the harmonics generation efficiency in argon from the point of view of their macroscopic and microscopic generation properties, and the energy conversion from the fundamental beam to the harmonics was verified, along with plasma creation and other nonlinear phenomena. We generated up to the 9th harmonic in argon, reaching the 85 nm. We studied the phase matching and the dependence of the harmonics generation efficiency with the gas pressure, laser average power, chirp and focus position for the 3rd, 5th and 7th harmonics. By varying the parameters, we observed that it is possible to tune the harmonics wavelengths, and that their generation competes with other nonlinear phenomena, such as the gas ionization. Additionally, a drop in the generation efficiency was observed at high intensities, which was associated to the depletion of the first valence electron in the gas atoms, decreasing the number of harmonic generating centers. In addition to argon, measurements were performed in helium, neon and krypton, aiming to study how the harmonic generation efficiency depends on the electronic properties of the gas. Additionally, these results corroborated the hypothesis of the valence electron depletion.