Métodos radioanalíticos destacam-se em estudos das Ciências da Terra por terem diversas vantagens, como a não destruição de amostras, a não necessidade de tratamento químico e a facilidade de prospecção de dados a partir de nuclídeos de fácil identificação e separação de seus isótopos não radioativos. Este estudo validou o modelo de migração vertical (MMV) de 137Cs para o cálculo de taxas de sedimentação recentes a partir de 13 colunas sedimentares de dois sistemas costeiros brasileiros: o Sistema Estuarino de Cananeia-Iguape e o Sistema Estuarino de Santos-São Vicente. 137Cs, um dos diversos isótopos de Cs, é um radionuclídeo artificialmente produzido pela fissão de 235U, tendo como características ambientais um alto rendimento de fissão e meia-vida de 30,17 anos, e seu modelo abrange os principais fatores responsáveis por sua migração vertical: a sua difusão para a água intersticial e a convecção vertical desta água nos sedimentos. As taxas de sedimentação médias determinadas foram de 1,03 ± 0,17 cm a-1 para Cananeia-Iguape, 1,05 ± 0,39 cm a-1 para o Canal de Bertioga e 0,91 ± 0,10 cm a-1 para o Alto Estuário Santista, validadas não apenas com os modelos de 210Pbxs (210Pb não suportado), amplamente utilizados em estudos oceanográficos, como também por valores da literatura para estes sistemas. A partir dos resultados do MMV de 137Cs para os sistemas costeiros estudados, foi possível obter interpretações oceanográficas apenas com base nos dados de taxa de sedimentação, corroboradas por informações previamente determinadas por outros trabalhos nas ditas regiões. / Radioanalytical methods stand out in the Earth Sciences due to several advantages, such as no destruction of samples, no need for chemical treatments and ease of data determination from nuclides of easy identification and separation from their non-radioactive isotopes. This study validated the model of vertical migration (MMV) of 137Cs for the calculation of recent sedimentation rates from 13 sedimentary columns of two Brazilian coastal systems: the Estuarine System of Cananeia-Iguape and Estuarine System of Santos-São Vicente. 137Cs, one of several isotopes of Cs, is a radionuclide artificially produced by fission of 235U, and presents environmental characteristics such as a high fission yield and half-life of 30.17 years, and its model covers key factors responsible for its vertical migration: its diffusion to the interstitial water and the vertical convection of this water through the sediments. The mean sedimentation rates determined were 1.03 ± 0.17 cm y-1 for Cananeia-Iguape, 1.05 ± 0.39 cm y-1 for the Bertioga Channel and 0.91 ± 0.10 cm y-1 for the Upper Santos Estuary, validated not only with 210Pbxs (unsupported 210Pb) models, widely used in oceanographic studies, but also by literature values for these systems. From the results of the MMV of 137Cs for the studied coastal systems, it was possible to obtain oceanographic interpretations of sedimentation based only on data from sedimentation rates, corroborated by information previously determined by other studies in such areas.

Métodos radioanalíticos destacam-se em estudos das Ciências da Terra por terem diversas vantagens, como a não destruição de amostras, a não necessidade de tratamento químico e a facilidade de prospecção de dados a partir de nuclídeos de fácil identificação e separação de seus isótopos não radioativos. Este estudo validou o modelo de migração vertical (MMV) de 137Cs para o cálculo de taxas de sedimentação recentes a partir de 13 colunas sedimentares de dois sistemas costeiros brasileiros: o Sistema Estuarino de Cananeia-Iguape e o Sistema Estuarino de Santos-São Vicente. 137Cs, um dos diversos isótopos de Cs, é um radionuclídeo artificialmente produzido pela fissão de 235U, tendo como características ambientais um alto rendimento de fissão e meia-vida de 30,17 anos, e seu modelo abrange os principais fatores responsáveis por sua migração vertical: a sua difusão para a água intersticial e a convecção vertical desta água nos sedimentos. As taxas de sedimentação médias determinadas foram de 1,03 ± 0,17 cm a-1 para Cananeia-Iguape, 1,05 ± 0,39 cm a-1 para o Canal de Bertioga e 0,91 ± 0,10 cm a-1 para o Alto Estuário Santista, validadas não apenas com os modelos de 210Pbxs (210Pb não suportado), amplamente utilizados em estudos oceanográficos, como também por valores da literatura para estes sistemas. A partir dos resultados do MMV de 137Cs para os sistemas costeiros estudados, foi possível obter interpretações oceanográficas apenas com base nos dados de taxa de sedimentação, corroboradas por informações previamente determinadas por outros trabalhos nas ditas regiões. / Radioanalytical methods stand out in the Earth Sciences due to several advantages, such as no destruction of samples, no need for chemical treatments and ease of data determination from nuclides of easy identification and separation from their non-radioactive isotopes. This study validated the model of vertical migration (MMV) of 137Cs for the calculation of recent sedimentation rates from 13 sedimentary columns of two Brazilian coastal systems: the Estuarine System of Cananeia-Iguape and Estuarine System of Santos-São Vicente. 137Cs, one of several isotopes of Cs, is a radionuclide artificially produced by fission of 235U, and presents environmental characteristics such as a high fission yield and half-life of 30.17 years, and its model covers key factors responsible for its vertical migration: its diffusion to the interstitial water and the vertical convection of this water through the sediments. The mean sedimentation rates determined were 1.03 ± 0.17 cm y-1 for Cananeia-Iguape, 1.05 ± 0.39 cm y-1 for the Bertioga Channel and 0.91 ± 0.10 cm y-1 for the Upper Santos Estuary, validated not only with 210Pbxs (unsupported 210Pb) models, widely used in oceanographic studies, but also by literature values for these systems. From the results of the MMV of 137Cs for the studied coastal systems, it was possible to obtain oceanographic interpretations of sedimentation based only on data from sedimentation rates, corroborated by information previously determined by other studies in such areas.

Submitted by Irene Nascimento (irene.kessia@ufpe.br) on 2016-04-15T15:44:21Z No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) DEFESA final.pdf: 1491112 bytes, checksum: 89527843dec44e6b139fde377f1bfe4e (MD5) / Made available in DSpace on 2016-04-15T15:44:21Z (GMT). No. of bitstreams: 2 license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) DEFESA final.pdf: 1491112 bytes, checksum: 89527843dec44e6b139fde377f1bfe4e (MD5) Previous issue date: 2015-08-31 / CNPQ / A biomonitoração do ar pode utilizar organismos que têm estreita relação ecofisiológica com a atmosfera e alto grau de acumulação de elementos estáveis e/ou instáveis. Dentro deste tema, as plantas epífitas têm sido amplamente utilizadas como biomonitores, sendo consideradas ferramentas eficientes na avaliação de deposição atmosférica. Contudo, não se tem estudos que evidenciem a eficiência de acumulação de 210Pb na espécie T. recurvata L. Com base nisto, o presente trabalho avaliou a aplicabilidade da Tilandsia recurvata L. para determinação do 210Pb, investigando o potencial de acumulação deste biomonitor em condições laboratoriais e quando exposto em uma região com níveis de radioatividade natural significativos, como é o caso da região de Paulista e Igarassu. Estes municípios estão inseridos na região urano-fosfática do Nordeste brasileiro. As espécies de T. recurvata L. foram coletadas, tratadas e acondicionadas em bolsas de náilon e separadas, posteriormente, para a realização dos dois experimentos. O experimento em laboratório consistiu na avaliação do potencial de acumulação de 210Pb pela T. recurvata L., onde os biomonitores foram acondicionados em recipientes com cúpula transparente e levados à casa de vegetação, e sob condições naturais foram submetidos a níveis controlados de exposição ao radionuclídeo em questão. O outro experimento baseou-se na instalação das espécies em pontos selecionados para monitoração em campo, nos municípios de Paulista e Igarassu. Após o término de exposição, as amostras foram secas em estufa, maceradas, dissolvidas e levadas às análises radioquímicas para determinação de 210Pb. A concentração de atividade de 210Pb para cada amostra foi medida em um detector proporcional de fluxo gasoso. Os resultados obtidos com este trabalho confirmam a importância da espécie Tillandsia recurvata L. como ferramenta para o estudo da biomonitoração do 210Pb, por apresentar respostas mensuráveis, configurando-se a eficácia dessa espécie como bioparâmetro de análise para o diagnóstico de 210Pb atmosférico, além de ser o primeiro resultado de biomonitoração ativa da dispersão de 210Pb, em condições laboratoriais e nas regiões de monitoração. / The air biomonitoring can be carried out using organisms having a close relation ecophysiologic with the atmosphere and a high degree of accumulation of stable and / or unstable elements. Within this theme, the epiphytic plants have been widely used as biomonitors, considering efficient tools in the evaluation of atmospheric deposition. However, do not have studies that show the 210Pb accumulation efficiency in the species T. recurvata L. Based on this, the present study evaluated the applicability of Tilandsia recurvata L. for determining the 210Pb, investigating the potential to accumulate in this biomonitor conditions laboratory and when exposed in a region with significant levels of natural radioactivity, as is the case of Sao Paulo and Igarassu region. These municipalities and are inserted into furan-phosphate region of Northeast Brazil.The T. recurvata L. species were collected, processed and packed in nylon bags and separated later to carry out the two experiments. The laboratory experiment was to evaluate 210Pb accumulation potential by T. recurvata L. where biomonitors were acondicion in containers with transparent dome and taken to a greenhouse and under natural conditions were subjected to controlled levels of exposure to radionuclide in question. The other experiment was based on the installation of samples at selected points for field monitoring in the municipalities of São Paulo and Igarassu. After the end of exposure, the samples were oven dried, macerated, dissolved and brought to radiochemical analysis for determination of 210Pb. The concentration of 210Pb activity for each sample was measured in a gas flow proportional detector. The results of this study confirm the importance of the species Tillandsia recurvata L. as a tool for the study of biomonitoring of 210Pb, by presenting measurable responses, setting the efficacy of these species as bioparameter analysis for diagnosis of atmospheric 210Pb, and be the result of the first active biomonitoring of 210Pb dispersion in laboratory conditions and in the monitoring regions.

A onipresença dos radionuclídeos naturais e artificiais nas diversas matrizes ambientais é passível de ser aproveitada como ferramenta em estudos de dinâmica sedimentar marinha, pois estes nuclídeos registram processos em escalas espaciais e temporais de acordo com seus níveis e distribuição espacial e vertical em sedimentos. Dentro deste contexto, este trabalho demonstrou o uso de radionuclídeos naturais (210Pb, 226Ra, 230,232Th, 234,238U) e artificiais (137Cs) em estudos de dinâmica sedimentar marinha com a espectrometria gama como única técnica analítica, através da apresentação de um conjunto de métodos de aplicação de radionuclídeos, modelos matemáticos e de interpretação de seus resultados. A primeira aplicação descrita foi uma avaliação quantitativa da sedimentação no Sistema Santos-São Vicente, que permitiu um estudo das variações espaciais e ao longo do tempo na sedimentação deste sistema costeiro. Outra aplicação foi o uso da ocorrência e distribuição espacial de 137Cs como uma ferramenta estratigráfica em sistemas costeiros do Oceano Atlântico Sul, com um modelo matemático cujos resultados indicaram um padrão latitudinal nos níveis de atividade deste nuclídeo consistente com observações de sua deposição atmosférica reportadas pela literatura internacional. Finalmente, um modelo de sedimentação e idade baseado nas relações entre isótopos de Th e U (validado com resultados de isótopos estáveis de oxigênio e bio/magnetoestratigrafia) foi empregado para estimar taxas de sedimentação e idades em testemunhos quaternários de duas margens continentais passivas (oeste do Oceano Atlântico Sul e Mar do Sul da China). Com os resultados deste modelo, observou-se períodos de aumento nos níveis de 230Th que podem sugerir a influência de fatores como variações na taxa de deposição de 230Th e ciclos orbitais de Milankovitch. / The occurrence of natural and artificial radionuclides in the environment can be used as a tool for studies of marine sedimentary dynamics, as these nuclides record environmental processes at both spatial and temporal scales. Within this context, this work aimed at demonstrating the use of natural (210Pb, 226Ra, 230,232Th, 234,238U) and artificial (137Cs) radionuclides in studies of sedimentary dynamics with gamma spectrometry as sole analytical technique. This was done through the application of several mathematical models and methods of radionuclides\' data interpretation. The first application was a quantitative assessment of sedimentation in the Santos-São Vicente coastal system, studying its spatial variations during the last century. Another application was the use of the occurrence and spatial distribution of 137Cs as a stratigraphical tool for age studies in coastal systems of the South Atlantic Ocean. With the results of a mathematical model it was possible to infer values of radionuclide deposition that showed a latitudinal pattern in the levels of this element, consistent with international reports of fallout atmospheric deposition. Finally, a model of sedimentation and age determination based on the relationships between Th and U isotopes was used to estimate sedimentation rates in Quaternary cores from two passive continental margins (South Atlantic western margin and South China Sea margin). The model was validated by statistical comparison with data of stable oxygen isotopes and bio/magnetostratigraphy. The results of this model showed periods with an increase on the 230Th excess activity that could be related to variations on Th deposition rate and the influence of Milankovitch orbital cycles on Th and U deposition.

A onipresença dos radionuclídeos naturais e artificiais nas diversas matrizes ambientais é passível de ser aproveitada como ferramenta em estudos de dinâmica sedimentar marinha, pois estes nuclídeos registram processos em escalas espaciais e temporais de acordo com seus níveis e distribuição espacial e vertical em sedimentos. Dentro deste contexto, este trabalho demonstrou o uso de radionuclídeos naturais (210Pb, 226Ra, 230,232Th, 234,238U) e artificiais (137Cs) em estudos de dinâmica sedimentar marinha com a espectrometria gama como única técnica analítica, através da apresentação de um conjunto de métodos de aplicação de radionuclídeos, modelos matemáticos e de interpretação de seus resultados. A primeira aplicação descrita foi uma avaliação quantitativa da sedimentação no Sistema Santos-São Vicente, que permitiu um estudo das variações espaciais e ao longo do tempo na sedimentação deste sistema costeiro. Outra aplicação foi o uso da ocorrência e distribuição espacial de 137Cs como uma ferramenta estratigráfica em sistemas costeiros do Oceano Atlântico Sul, com um modelo matemático cujos resultados indicaram um padrão latitudinal nos níveis de atividade deste nuclídeo consistente com observações de sua deposição atmosférica reportadas pela literatura internacional. Finalmente, um modelo de sedimentação e idade baseado nas relações entre isótopos de Th e U (validado com resultados de isótopos estáveis de oxigênio e bio/magnetoestratigrafia) foi empregado para estimar taxas de sedimentação e idades em testemunhos quaternários de duas margens continentais passivas (oeste do Oceano Atlântico Sul e Mar do Sul da China). Com os resultados deste modelo, observou-se períodos de aumento nos níveis de 230Th que podem sugerir a influência de fatores como variações na taxa de deposição de 230Th e ciclos orbitais de Milankovitch. / The occurrence of natural and artificial radionuclides in the environment can be used as a tool for studies of marine sedimentary dynamics, as these nuclides record environmental processes at both spatial and temporal scales. Within this context, this work aimed at demonstrating the use of natural (210Pb, 226Ra, 230,232Th, 234,238U) and artificial (137Cs) radionuclides in studies of sedimentary dynamics with gamma spectrometry as sole analytical technique. This was done through the application of several mathematical models and methods of radionuclides\' data interpretation. The first application was a quantitative assessment of sedimentation in the Santos-São Vicente coastal system, studying its spatial variations during the last century. Another application was the use of the occurrence and spatial distribution of 137Cs as a stratigraphical tool for age studies in coastal systems of the South Atlantic Ocean. With the results of a mathematical model it was possible to infer values of radionuclide deposition that showed a latitudinal pattern in the levels of this element, consistent with international reports of fallout atmospheric deposition. Finally, a model of sedimentation and age determination based on the relationships between Th and U isotopes was used to estimate sedimentation rates in Quaternary cores from two passive continental margins (South Atlantic western margin and South China Sea margin). The model was validated by statistical comparison with data of stable oxygen isotopes and bio/magnetostratigraphy. The results of this model showed periods with an increase on the 230Th excess activity that could be related to variations on Th deposition rate and the influence of Milankovitch orbital cycles on Th and U deposition.

ABSTRACT This thesis was to develop a simplified technique for the analysis of 210Pb in sediment samples with gamma spectrometry. Compared with the results of the conventional beta method, we found that the gamma method yields values that are 1.5 times higher. This discrepancy awaits further investigation. However, the results determined on two sediment-trap samples and a 210Pb source by the gamma technique agree within 10 % to those determined by the same method at the Institute of Earth Sciences, Academia Sinica. Also, using the manganese-impregnated fiber extraction technique, the distributions of 228Ra and 226Ra in surface waters around Taiwan and in the northern South China Sea¡]SCS¡^ were measured by a high-purity germanium¡]HPGe¡^ detector coupled with gamma spectrometry. The distribution of 228Ra in the surface sea water off eastern Taiwan was controlled by its source function, horizontal mixing and dilution of the Kuroshio. It was higher in coastal or estuarine areas but much lower farther away from the coast line. The 228Ra/226Ra activity ratio¡]AR¡^ varied in the same trend. Estuaries and coastal zones in eastern Taiwan were probably the main source for 228Ra in the adjacent sea. Concentrations of 226Ra on transect LY, CC and PN were almost constant. The AR values along the transect CC were lower than unity, because there was no estuarine input and it was entirely occupied by the Kuroshio water. The concentration of 228Ra along this transect was about 30 % higher in summer than in spring, probably because 228Ra was preferentially released from the coastal sediments by typhoon Nichole. Applying a steady-state one-dimensional diffusion model to the LY and PN lines extending from the estuarine coastal areas, we estimated a horizontal eddy diffusion coefficient of about 1.3 ¡Ñ 105 cm2/s for the sea off eastern Taiwan. This value is comparable to that of the Japan Sea determined by Nozaki et al.¡]1989¡^. Taiwan Strait¡]TS¡^ is mainly continental shelf with water depth less than 50 m on the average. Ra isotopes in the surface water were probably supplied by diffusion from the bottom sediments; their distributions were affected by currents and tides, and so no clear trend could be recognized when sampling was conducted in different times. 228Ra was seen inversely correlated with salinity, showing effect of the fresh water. Concentrations of 228Ra and 226Ra along the transect CS decreased away from the estuary during the spring. The 228Ra values along the TS transect in the same season increased toward the northwest, suggesting a possible source from the coastal zone of the mainland. Distribution of 228Ra in the northern SCS was determined consecutively in 2000 and 2001. The 228Ra activities in the northern continental shelf and northwestern Luzon were higher than in the central region during the spring season. The NE monsoon prevails in fall and winter causing the longshore current to transport the shelf water of high 228Ra to the central region. The 228Ra activities of surface water decreased southward and so the central region away from land had low 228Ra values. The low 228Ra concentration observed at the sea off southern Taiwan was probably due to dilution by the Kuroshio. Based on the 228Ra distribution along a transect roughly perpendicular to the 200m bathymetric contour, we calculated a horizontal eddy diffusion coefficient, Kh of about 6.2 ¡Ñ 106 cm2/s, a value lower than that estimated by Huang et al.¡]1996¡^in the Nansha sea area. Compared to the Kh values estimated for the northwest Pacific by Yamada and Nozaki¡]1986¡^, this value falls in between those within and without 200 km away from land in the Kuroshio region.

abstract: Numerous studies have examined the interplay of climate, tectonics, biota and erosion and found that these variables are intertwined in a complicated system of feedbacks and as a result, some of these factors are often oversimplified or simply neglected. To understand the interplay of these factors one must understand the processes that transport or inhibit transport of soil. This study uses the short-lived, fallout-derived, radionuclides 137Cs and 210Pb to identify soil transport processes and to quantify soil transport using the profile distribution model for 137Cs. Using five field sites in the San Gabriel Mountains of California, I address four questions: (1) Is there a process transition between high and low gradient slopes observable with short-lived isotopes? (2) Do convex hilltops reflect short-term equilibrium erosion rates? (3) Do linear transects of pits accurately characterize hillslope averaged erosion rates? and (4) What role does fire play on short-term soil transport and isotope distribution? I find no evidence supporting a process transition from low gradient to high gradient slopes but also find that significant spatial variability of erosion rates exist. This spatial variability is the result of sensitivity of the method to small scale variations in isotopes and indicates that small scale processes may dominate broader scale trends. I find that short-term erosion rates are not at equilibrium on a convex hilltop and suggest the possibility of a headward incision signal. Data from a post-fire landscape indicates that fires may create complications in 137Cs and 210Pb distribution that current models for erosion calculation do not account for. I also find that across all my field sites soil transport processes can be identified and quantified using short-lived isotopes and I suggest high resolution grid sampling be used instead of linear transects so that small scale variability can be averaged out. / Dissertation/Thesis / M.S. Geological Sciences 2011

Submitted by Israel Vieira Neto (israel.vieiraneto@ufpe.br) on 2015-03-04T17:48:21Z No. of bitstreams: 2 DISSERTAÇÃO Natália Gomes Alves de Souza.pdf: 8365159 bytes, checksum: 4d043b551c4e12fa6c5ec2cfcf5660d9 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-03-04T17:48:21Z (GMT). No. of bitstreams: 2 DISSERTAÇÃO Natália Gomes Alves de Souza.pdf: 8365159 bytes, checksum: 4d043b551c4e12fa6c5ec2cfcf5660d9 (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2013-03-19 / O sistema estuarino Goiana-Megaó abriga flora e fauna variadas, sendo importante fonte de sustento das comunidades circunvizinhas. Este ecossistema tem sido impactado por diversas atividades agrícolas, industriais e aquicultura. Além disso, existe a previsão de grande desenvolvimento econômico nesta região em um futuro próximo (implementação de um polo farmacoquímico e um polo automotivo). Deste modo, o objetivo deste trabalho foi realizar um diagnóstico atual e a avaliação histórica das concentrações totais e potencialmente biodisponíveis de elementos maiores e traços, através de três testemunhos com distribuição espacial estratégica ao longo do estuário. Também se objetivou determinar a taxa de sedimentação desse sistema através da datação geocronológica pelo método 210Pb em cinco testemunhos ao longo do sistema estuarino. As concentrações de background local considerados neste trabalho para o sistema estuarino estudado foram obtidos a partir do testemunho a montante do estuário no rio Goiana, pelo fato deste ter alcançado as camadas mais antigas, depositadas a 98 anos atrás. Os elementos químicos As, Cr, Ni e Cu encontraram-se em concentrações acima dos limites estabelecidos pela legislação brasileira nos testemunhos T-2 e T-3, com valores máximos de 3,0 ppm, 102,0 ppm, 42,2 ppm e 39,6 ppm, respectivamente. As, Mo, S e Sb apresentaram fator de enriquecimento elevado em relação ao background (FE > 2), tendo sido obtido nos testemunhos à jusante do estuário principalmente entre 1915 e 1975. As concentrações de As tem provável origem geogênica (rochas vulcânicas e mineralização de Ba e Pb localizada a aproximadamente 50 km montante da área estudada), porém, assim como Mo, S e Sb, pode também ter origem antrópica (cultivo de cana-de-açúcar). Quanto à taxa de sedimentação do sistema estuarino estudado, houve uma tendência ao aumento com o passar dos anos e com o ano de 1966 como principal marco destas mudanças, sendo relacionados ao aumento da ocupação do município de Goiana e ao intenso cultivo de cana-de-açúcar na região. Apesar de todos estes fatores, este sistema estuarino ainda se encontra relativamente preservado, porém é notória a interferência antrópica na área, comprovada pelos dados geoquímicos aqui descritos, tornando necessário um monitoramento contínuo destes contaminantes ao longo dos próximos anos.

The aim of thesis was to establish a methodology for 210Pb measurements by Accelerator Mass Spectrometry (AMS). The potential application is to measure 210Pb in people who have been exposed to radon. This will better our understanding of radon toxicity, which is not possible now with current radiometric and mass spectrometry techniques. The determination of 210Pb by AMS was done in two major studies 1) Studying Pb chemistry in a Cs+ sputter source used in AMS and 2) Evaluating 204,205 & 208Pb spikes for the quantification of 210Pb by isotope dilution. Pb chemistry was investigated using an 834 SIMS-type and a SO-110 Cs+ sputter source at the IsoTrace Laboratory and A.E Lalonde AMS facility, respectively. Different molecular anions of Pb were studied with the 834 SIMS-type Cs+ sputter source and the strongest molecular anion current of Pb and thus greatest ionization efficiency was achieved form the superhalogen PbF3-. The average 208PbF3- current was unaffected by varying the ratio of the fluorinating compounds (AgF2 and CsF) packed into a target. The average current of 208PbF3- was reproducibly increased by chemically mixing the targets of AgF2, CsF and PbF2 in concentrated HF rather than mechanically mixing them the powders with a stir rod. The count rate of 210Pb reproducibly increased by a factor of 20 when μg quantities of PbF2 were present in mg AMS targets compared to AMS targets that had pg quantities of PbF2. The average current of 208PbF3- for pure PbF2 targets in an SO-100 Cs+ sputter source was reproducibly increased when the Cs+ flux was decreased by a factor of 10. This phase of my work maximized the overall efficiency of PbF3-, to a value of 1.8x10-10 ±8x10-11s-, which was a key first step in the measurement by AMS. Then isotope dilution was tested to quantify 210Pb and the next stage of my work evaluated the use of 204,205 & 208Pb spikes. 210Pb was measured in the +3 charge state by isotope dilution assays using 204,205 & 208Pb spikes. 204Pb+3 reproducibly suffered from the molecular interference from 68Zn3+3, which could not be easily removed without negatively impacting the detection limit for 210Pb. 205Pb+3 continually suffered from 205Tl+3 interference which could be readily be removed but not without negatively affecting the II detection limit for 210Pb. 208Pb+3 suffers from no molecular interferences but if a large amount of 208Pb is needed to swamp the Pb in a sample, this could limit the detection limit for 210Pb as the abundance sensitivity is 210Pb/208Pb=1.3×10-12. A calibration curve is required when 208Pb is used as a spike due to a difference in collection efficiency of a Faraday cup, where 208Pb+3 is detected and the gas ionization chamber, where 210Pb+3 is detected. The quantification of 210Pb with 208Pb as a spike yielded a detection limit of 4.4mBq at the IsoTrace facility. A theoretical detection limit of ≤0.11mBq is expected at the A.E Lalonde AMS facility. The expected detection limit at the A.E Lalonde AMS facility is on par with α-spectroscopy but AMS samples can be counted in less than 1 hour whereas alpha spectrometry samples must be counted for about 1 day.

Karl Andreas Hofmann und Eduard Strauss vom Chemischen Staatslaboratorium in München entdeckten im Jahre 1900 in Uran enthaltenden Mineralen radioaktives Blei, das von Ernest Rutherford als Zerfallsprodukt des Radium und später als Bleiisotop 210Pb identifiziert wurde. 1898 hatten Marie und Pierre Curie und 1899 Julius Elster und Friedrich Geitel in Blei, das sie aus der Pechblende abgetrennt hatten, keine Radioaktivität gefunden, da sie die Strahlung mit Hilfe der Ionisation der Luft gemessen hatten, die sehr empfindlich für α-Strahlung aber nicht für die von 210Pb und dessen Tochternuklid 210Bi emittierte β-Strahlung ist, die Hofmann und Strauss mit Hilfe von Fotoplatten gemessen hatten. / In 1900 Karl Andreas Hofmann and Eduard Strauss discovered radioactive lead in uranium containing minerals identified by Ernest Rutherford as decay product of radium, and later as lead isotope 210Pb. In 1898 Marie and Pierre Curie and in 1899 Julius Elster and Friedrich Geitel didn´t found radioactivity in lead separated from pitchblende, because they had measured the radiation by air ionization which is sensitive for α-rays but not for β-rays emitted by 210Pb and its daughter nuclide 210Bi, measured by Hofmann and Strauss with photo plates.