Cette thèse a pour objectif principal de fournir une analyse de distribution et de la variabilité des aérosols en Asie à partir des observations satellitaires de PARASOL au-dessus des continents. Nous avons d’abord comparé les épaisseurs optiques en aérosols (AOD pour aerosol optical depth) PARASOL à celles du mode fin (particules de rayon ≤ 0.30 µm) calculées à partir des inversions des mesures photométriques de 14 sites AERONET. La qualité des corrélations obtenues démontre la bonne sensibilité des restitutions de PARASOL à la plus fine fraction des aérosols, qui proviennent principalement de sources anthropiques. Nous avons analysé les caractéristiques des distributions en aérosols à partir de quatre années de données PARASOL (mars 2005 à février 2009). Notre étude a montré que la distribution spatiale des aérosols du mode fin en Asie était étroitement liée à celle des activités humaines. Nous avons également mis en évidence une forte variabilité saisonnière de l’AOD du mode fin qui diffère selon les zones géographiques. Enfin, nous avons analysé la variabilité interannuelle sur la période 2003-2009 en été au nord de la Chine, en particulier dans la région de Beijing, et dans le contexte des réductions d’émissions des jeux olympiques de l’été 2008. Nous avons montré que les AOD du mode fin sont relativement élevées au cours des étés 2003, 2007 et 2008. Les variations interannuelles des AOD moyennes mensuelles ont montré que la variabilité était maximale en juin et similaire à celle de juillet, à la différence de celle observée en août. Dans cette étude, les AOD mesurées par AERONET dans la région de Beijing en été sont utilisées comme références et également analysées. / This thesis is devoted to analyze aerosol distribution and variability over East Asia based on PARASOL aerosol products over land. We first compared PARASOL Aerosol Optical Depth (AOD) with fine mode AOD (particles radius ≤ 0.30 μm) computed from AERONET (Aerosol Robotic Network) inversions over 14 sites. The rather good correlation observed over land demonstrates the remarkable sensitivity of PARASOL retrievals to the smaller fraction of fine particles, mostly originating from anthropogenic sources. We analyzed the characteristics and seasonal variation of aerosol distribution over East Asia considering four years of PARASOL Level 2 data (March 2005 to February 2009). Our study shows that the spatial distribution of fine-mode aerosols over East Asia, as retrieved from PARASOL, is highly associated with human activities. Our work also evidenced a strong variability of seasonal fine-mode AOD patterns with geographical locations. Finally, the inter-annual variation during 2003-2009 periods of summer fine-mode AOD over North China, in particular the Beijing City region, was analyzed for the contribution to evaluating the regional impact of emission reduction enforced in Beijing during the 2008 Olympic Summer Games. We found that summer average of fine-mode AOD exhibited relatively higher values in 2003, 2007 and 2008. The inter-annual variation patterns of monthly averaged AOD (June to August) shows that June generally exhibits the strongest variation and varies similar to July, but differs from August. As reference, measured total AOD and fine mode AOD computed from AERONET inversions in summer are also discussed for the Beijing City region.

Au delà de leur impact sur la qualité de l'air que nous respirons et sur la santé, les aérosols atmosphériques constituent une des pièces maîtresses de la machine climatique. De fortes incertitudes demeurent aujourd'hui encore (IPCC, 2013) du fait de la grande diversité de leurs propriétés, de leurs multiples interactions avec le rayonnement et les nuages, ainsi que de leur grande variabilité spatio-temporelle. Dans ce contexte, la mise en place d'un suivi sur le long terme est fondamentale. En 2006, le LOA a enrichi les observations photométriques qu'il conduisait, avec la mise en place de micro-lidars sur les sites de Lille et Dakar. Notre travail porte sur l'analyse à multi-échelle temporelle de ces mesures complémentaires pour détecter d'éventuelles tendances et évaluer la variabilité des aérosols. Ces observations incluent aussi des évènements extrêmes (éruption de l'Eyjafjöll, 2010). L'exploitation de cette base de données riche et originale a nécessité le développement et la mise en oeuvre d'un algorithme opérationnel (BASIC), combinant profils verticaux et mesures photométriques. Ces travaux présentent un intérêt pour la communauté française, en particulier dans le cadre du système d'observation ORAURE et du réseau de surveillance de Météo France. Nos travaux nous ont permis de préciser l'impact radiatif des aérosols. Nos résultats ont également été utilisés pour une étude de validation des profils de CALIOP et pour une première évaluation du modèle NMMB/BSC-Dust, en Afrique. Enfin, nous présentons les premiers résultats d'un système mobile permettant l'étude de la variabilité spatiale aérosol à haute résolution, déployé pendant la campagne DRAGON (USA, 2011). / Beyond their impact on air quality affecting health, atmospheric aerosols are a key parameter of the climate. Large uncertainties remain (IPCC, 2013) due to their type versatility, radiative and clouds interactions and their strong variability in space and time. In light of this, a long-term observation is highly required. In 2006, the LOA reinforced sunphotometer observations with two micro-lidars in two contrasted sites : Lille and Dakar. In this work, we analyse these complementary observations at multiple time scale in order to highlight trends and provide a variability estimation. These observations include detection of extreme events (volcanic ash from Eyjafjöll, 2010). The analysis of the unique and large database is based on the development of an automatic algorithm (BASIC) combining vertical profiles and sunphotometer measurements. This work is particularly relevant and of interest in the current and future context of observation systems (ORAURE, Météo France). Our results are used to provide a better determination of aerosols radiative effect. Our whole database has been used faced to vertical profiles from the CALIOP spaceborne lidar and for a first evaluation of the NMMB/BSC-Dust model in Africa during one year. Finally, we present first results of a mobile ground-based remote sensing system, providing high space resolution capability to monitor aerosol properties, deployed during DRAGON campaign (USA, 2011).

Nous présentons dans ce travail l’analyse des données polarimétriques obtenues depuis le sol permettant de déterminer les propriétés des aérosols. Un travail préalable de préparation des données a été mené de manière à automatiser l’ensemble des traitements. Nous avons ensuite appliqué aux données l’algorithme d’inversion en usage au sein du réseau international de photomètre solaire AERONET (Aerosol RObotic Network) en y intégrant la polarisation. Une étude de sensibilité s’appuyant sur cinq modèles représentatifs de l’aérosol désertique, industriel et urbain, jusqu’aux aérosols marins a été réalisée. Les effets du bruit, de biais sur les mesures d'épaisseur optique aérosols et des erreurs de pointage ont été évalués. Les résultats montrent l’avantage la polarisation dans le cas de concentrations importantes en particules fines. A l’inverse, la polarisation s’est révélée moins sensible à la présence d’aérosols dominés par les grosses particules. Les données acquises sur trois sites d’observation (Beijing, Dakar, Washington), ont été traitées. Les résultats montrent l’intérêt de la polarisation dans le cas de la pollution industrielle pour améliorer la restitution de la distribution de taille des particules. La prise en compte de la polarisation améliore la qualité de la restitution de partie réelle de l’indice de réfraction et de la fraction de particules sphériques, et cela en raison de la haute sensibilité de la polarisation à la forme des particules. Cette approche est particulièrement intéressante pour mieux caractériser les aérosols dans les régions affectées par la présence d’aérosols d’origine anthropique (fraction fine prononcée) ou les aérosols de mélange. / The thesis presents the efforts on including the polarimetric data to the routine inversion of the ground-based observations and analysis of the advantages obtained. To process large amount of observations a data preparation tool was developed. It is based on AERONET inversion code. To assess the importance of polarization for aerosol retrieval results, numerical test has been performed and the real measurements were processed. First, the sensitivity study has been carried out using simulated data based on five aerosol models: desert dust, urban industrial, urban clean, biomass burning and maritime. The test investigated the effects of various errors (random noise, bias in optical thickness data, pointing errors) on aerosol retrieval using polarization data. The results demonstrate the advantage of using polarization for characterization of aerosols with pronounced concentration of fine particles. In case of the coarse mode dominated aerosols, the use of polarimetric data led to minor improvements of the retrieval. Second, the extended set of AERONET observations were processed. The data for three sites have been used: GSFC, Beijing and Dakar. The results revealed advantages of polarimetric data use for characterizing fine mode aerosol including industrial pollution. The use of polarization improves the particle size distribution retrieval by decreasing overestimated fine mode and increasing the coarse mode. It increases underestimated refractive index real part and the fraction of spherical particles due to high sensitivity of polarization to particle shape. Overall, the study demonstrates a significant value of polarimetric data for improving aerosol characterization.

Les aérosols sont une composante atmosphérique dont l’impact climatique figure parmi les plus incertains (IPCC, 2013). Cette incertitude est particulièrement forte lorsque ces particules sont localisées au-dessus et en contact avec les nuages, où elles interagissent à la fois avec le rayonnement et les nuages. Ce constat nous impose d’améliorer la représentation des aérosols et des nuages dans les modèles climatiques. Si les capteurs satellitaires passifs jouent un rôle important dans l'observation des aérosols, les algorithmes de restitution de leurs propriétés sont jusqu’à présent limités à l’atmosphère sans nuage. De plus, les aérosols au-dessus des nuages altèrent la restitution des propriétés optiques et microphysiques des nuages par ces mêmes capteurs. Notre effort a porté sur la détection et la caractérisation des aérosols au-dessus des nuages d’eau liquide en s’appuyant sur le capteur satellitaire POLDER/PARASOL. Nous avons mis en place une nouvelle méthode d’inversion des luminances totales et polarisées pour restituer les propriétés clefs des aérosols et des nuages. Ensuite, nous avons développé une procédure de calcul de l’ "effet direct" des aérosols en utilisant les propriétés issues de notre méthode d’inversion. Les flux radiatifs ainsi calculés ont été comparés avec succès à ceux déduits plus directement des mesures du capteur CERES. Ces propriétés ont également été utilisées, régionalement, pour évaluer la fiabilité de la représentation des aérosols au-dessus des nuages dans les modèles AeroCom. Enfin, nous présentons une première analyse de la distribution planétaire annuelle des propriétés des aérosols au-dessus des nuages et de leur effet direct. / Aerosols remain one of the atmospheric components associated with the highest uncertainty on the climate impact (IPCC, 2013). This uncertainty is especially large for aerosols located above or within the clouds, where they can interact with both radiations and clouds. This statement highlights the need to improve the representation of aerosols and clouds in climate models.Passive satellite instruments play a key role in the aerosol monitoring. However, current aerosol retrieval algorithms are restricted to cloud-free atmosphere. Moreover, aerosols overlaying clouds affect the retrieval of cloud optical and microphysical properties from those same sensors. In the first place, the aim of this work was to detect and characterize aerosols above liquid clouds using the satellite instrument POLDER/PARASOL. We have set up a new method to retrieve key aerosol and cloud properties using a combination of radiance and polarization measurements. Then, we have developed a procedure to compute the aerosol "direct effect" which relies on the aerosols properties deduced from our retrieval methodology. The radiative fluxes calculated with this method have been successfully compared to the ones deduced more directly from the measurements of the CERES sensor.The aerosol properties have also been used to assess the ability of the models from the AeroCom community to represent above-cloud aerosols regionally. Finally, we present a first analysis of the annual distribution at global-scale of aerosol properties above clouds and their direct effect.

Ce travail présente l’algorithme GARRLiC (Generalized Aerosol Retrieval from Radiometer and Lidar Combined data). Le but de cet algorithme est d’inverser simultanément les mesures co-localisées d’un LiDAR et d’un photomètre solaire. Cet algorithme original permet de déduire un ensemble très complet de paramètres descriptifs de l’aérosol atmosphérique, paramètres à la fois intégrés sur la colonne atmosphérique et résolus verticalement. GARRLiC est basée sur la recherche du meilleur ajustement de données multi-sources avec contraintes a priori. Il est basée sur la recherche de la meilleure solution selon un ensemble de critères statistiques. Les paramètres déduits sont de 2 types. Certains sont des quantités intégrées sur la colonne atmosphériques tandis que d’autres sont fonction de l’altitude comme la concentration en particules pour les deux modes dimensionnels fin et grossier. Une étude de sensibilité a montré que l’ensemble des paramètres peut être restitué avec une bonne précision dans toutes les situations considérées. L’étude indique une précision moins bonne pour le mode fin et qu’en général la précision est moindre à faible épaisseur optique. Elle a également montré que la précision sur l’indice de réfraction pouvait être accrue si l’on prenait en compte la mesure de polarisation issue du photomètre solaire. L’impact de la prise en compte de mesure LiDAR et de bruit sur les mesures a été étudié. GARRLiC a été appliqué à des mesures réelles obtenues à Minsk (Biélorussie) et Lille (France). L’approche employée ici peut être facilement modifiée pour retrouver les propriétés de l’aérosol à partir de multiples combinaisons d’instruments de télédétection passif et actif. / This thesis presents the GARRLiC algorithm (Generalized Aerosol Retrieval from Ra- diometer and Lidar Combined data) that simultaneously inverts co-incident lidar and sun-photometer observations and derives a united set of aerosol parameters that describe both columnar and vertical aerosol properties. GARRLiC searches for the best fit of the multi-source measurements together with a priori constraints on aerosol characteristics through the continuous space of all possi- ble solutions under statistically formulated criteria. It retrieves height independent size distribution, complex refractive index and fraction of spherical particles together with vertically resolved aerosol concentration, all differentiated between fine and coarse aerosol modes. The potential and limitations of the method are demonstrated by sensitivity tests. The tests showed that the complete set of aerosol parameters for each aerosol component can be robustly derived with acceptable accuracy in all considered situations. Limited sen- sitivity to the properties of the fine mode and dependence of retrieval accuracy on the aerosol optical thickness for both modes were found. It was shown that sensitivity to fine mode refractive index could be improved by accounting for polarization data provided by passive instruments. The effects of the presence of lidar data and random noise on aerosol retrievals were studied. The algorithm was also applied to the real lidar and radiometer observations obtained over Minsk (Belarus) and Lille (France) AERONET sites. Suggested approach could be easily modified to retrieve aerosol properties from all possible combinations of existing passive and active remote sensing instruments.

Les composés organiques volatils (COV) jouent un rôle majeur au sein du système atmosphérique en tant que précurseurs d’ozone troposphérique et d’aérosols organiques (AO) secondaires. En région méditerranéenne, les concentrations en polluants particulaires et gazeux sont généralement plus élevées que dans la plupart des régions d’Europe continentale, en particulier en période estivale. Cependant, la pollution de l’air dans cette région reste difficile à caractériser en raison d’un manque de mesures atmosphériques. Cette thèse permet de mieux comprendre les sources et le devenir des COV en région méditerranéenne orientale. Lors de la campagne de mesure intensive de Mars 2015 réalisée sur un site de fond chypriote, des mesures en continu d’un grand nombre de COV ont permis d’évaluer leurs teneurs, de mieux comprendre leurs principales sources dans la région et de décrire leurs variabilités et leurs origines potentielles. Une analyse factorielle a montré que les sources biogéniques et la pollution de fond régionale étaient les plus importants contributeurs aux concentrations en COV observées sur ce site. Bénéficiant de mesures d’AO en continu, un parallèle entre la composition en aérosol organique et la phase gazeuse a été réalisé. Les interactions des COV biogéniques avec des composés anthropiques peuvent influencer la formation et la croissance de nouvelles particules, induisant un renforcement de la fraction d’AO secondaire. Finalement, des mesures en continu de COV primaires ont été effectuées de Janvier 2015 à Février 2016 afin de mieux caractériser la variation saisonnière des COV et de leurs sources affectant la région méditerranéenne orientale. / Volatile organic compounds (VOCs) play a key role within the atmospheric system acting as precursors of ozone and secondary organic aerosols (OA). In the Mediterranean region, particulate and gaseous concentrations are usually higher than in most continental European regions especially during summertime. However, air pollution in this region remains difficult to characterize because of a lack of atmospheric measurements. This thesis provides a better understanding of the sources and fate of VOCs in the Eastern Mediterranean region. During the intensive field campaign held in March 2015 at a background site of Cyprus, real-time measurements of a large number of VOCs have been performed, allowing the evaluation of their concentration levels in ambient air, improving the understanding of their major sources in the area, and describing their variabilities and their potential origins. A factorial analysis (PMF) showed that the local biogenic sources and the regional background were found to be the largest contributors to the VOC concentrations observed at this site. Benefiting from real-time OA measurements, a parallel between organic aerosol and gas phase composition was conducted. Biogenic VOC interactions with anthropogenic compounds can influence formation and growth of newly particles, inducing a reinforcement of secondary OA fraction. Finally, on-line measurements of primary VOCs were performed from January 2015 to February 2016 to provide a better characterization of the seasonal variation in VOCs and their sources impacting the Eastern Mediterranean region.

Les aérosols atmosphériques constituent l’une des plus grandes incertitudes dans l’étude des processus de changement climatique. La diversité des leurs sources et mécanismes de formation rendent la distribution spatiale des aérosols très inhomogène ce qui nécessite la mise en place d’une instrumentation et de méthodes d’observation sophistiquées. Un nouveau photomètre solaire aéroporté PLASMA permet d’effectuer des mesures d’épaisseur optique des aérosols sur une large gamme spectrale (0.34−2.25 μm) et à différentes altitudes. La détermination de la distribution verticale des propriétés optiques des aérosols peut ainsi être utilisée pour valider les algorithmes d’inversion des mesures lidar. Il est possible de remonter à la distribution de taille des particules d’aérosol à différents niveaux. En outre, l’instrument peut être installé sur un véhicule afin de mesurer les profils horizontaux du contenu des aérosols. Cette étude est consacrée à la caractérisation et à l’étalonnage de l’instrument et à l’analyse de plusieurs jeux de données. De nombreuses mesures au sol, aéroportées et depuis un véhicule ont réalisées et sont comparées aux mesures d’autres instruments. L’étude de la sensibilité de l’algorithme d’inversion de Oleg Dubovik a montré qu’il est possible d’obtenir la distribution en tailles des particules à partir de mesures d’épaisseur optique quand l’indice de réfraction est connu avec une certaine précision. Les mesures aéroportées ont ainsi été inversées et les distributions de tailles obtenues pour différentes altitudes. Cette information permettra de mieux comprendre les processus de formation et la répartition spatiale des aérosols dans l’atmosphère. / Atmospheric aerosols still represents one of the greatest uncertainty in the study of the processes of climate change. The diversity of aerosol sources and their formation mechanisms make the spatial distribution of aerosols very inhomogenous and requires numerous instruments and different approaches for their analysis. A new multi-wavelength airborne sun photometer PLASMA (Photomètre Léger Aéroporté pour la Surveillance des Masses d’Air) developed in the Laboratory of Atmospheric Optics allows providing on-board measurements of aerosol optical depth over a wide (0.34 − 2.25 μm) spectral range and at different altitudes. The information of vertical distribution of aerosol optical properties can be then used to validate the lidar processing algorithms. It is possible to retrieve from PLASMA measurements the size distribution of the aerosol particles at different levels. Also, the instrument can be installed on an automobile in order to measure the horizontal profiles of AOT. This study is dedicated to characterization and calibration of PLASMA and to the analysis of several data sets. Numerous ground-based, airborne and automobile measurements were held and compared with other instruments. Sensitivity study of the Dubovik’s inversion algorithm showed that it is possible to get the particle’s size distribution from only AOD measurements assuming a value of the refractive index within a limited domain. Airborne PLASMA measurements were inverted and size distributions of the aerosol particles were obtained at different altitudes. This new information is helpful to better understand the formation and spatial distribution of aerosols in the atmosphere.

Les aérosols marins représentent près de la moitié des particules émises dans l’atmosphère. Par ailleurs, l’activité biologique dans les océans génère des composés organiques soufrés qui sont émis dans la troposphère sous forme gazeuse ou sont transportés avec les particules de sels de mer. Ces particules exposées aux gaz atmosphériques, au rayonnement solaire et à l’humidité sont sujettes aux modifications physicochimiques. L’étude de ces processus de transformations en laboratoire est indispensable à une meilleure compréhension des mécanismes impliqués dans ces processus, et de l’impact des aérosols sur les propriétés physiques et chimiques de l’atmosphère. Dans ce travail, les évolutions photochimiques de composés inorganiques et organiques soufrés, analogues de composés d’origine marine, ont été étudiées en phase gaz, en matrice cryogéniques et à l’échelle des particules individuelles par spectroscopie. Le dispositif de lévitation acoustique couplé à la microspectrométrie Raman se révèle être un outil pertinent pour étudier les mécanismes de photochimie à l’échelle de la particule. L’impact de la phototransformation des particules de NaNO3 sur leurs propriétés d’hygroscopicité a été démontré. Les études menées en matrice cryogénique sont particulièrement intéressantes pour l’étude des processus unimoléculaires impliqués dans la photodégradation de composés organiques soufrés et complémentaires des études en phase gaz. Les composés formés par photolyse en phase gaz et en phase condensée sont d’intérêt atmosphérique et ont un impact potentiel sur le bilan du soufre atmosphérique. La présence de dioxygène et d’eau modifie les mécanismes et la nature des photoproduits. / Marine aerosols represent more than half of the global emission of particles into the atmosphere. Furthermore, sulfur organic compounds are generated by biological activities in the oceans and are emitted into the troposphere in the gaseous phase or are transported with sea-salt particles. These particles are subject to physicochemical changes due to atmospheric gases, sunlight and humidity exposure. The study of these transformation processes in the laboratory is essential for a better understanding of the mechanisms which are involved in these processes, and of the aerosols impact on the physical and chemical properties of the atmosphere.In this work, the photochemical evolutions of inorganic and sulfur organic compounds, similar to compounds of marine origin, have been studied by spectroscopy in the gas phase, in cryogenic matrix and at the single particle scale. The acoustic levitation system coupled to micro-Raman spectrometry is a relevant tool for studying the photochemical mechanisms at the particle scale. The impact of the phototransformation of NaNO3 particles on their hygroscopic properties has been demonstrated. The experiments carried out in cryogenic matrix are especially interesting for the study of unimolecular processes involved in the photodegradation of the sulfur organic compounds and are complementary to studies in gas phase. The compounds produced by photolysis in gas phase and condensed phase are of atmospheric interest and have a potential impact on the atmospheric sulfur balance. The presence of oxygen and water modified the mechanisms and the nature of the photoproducts.

Cette thèse est une étude, au niveau moléculaire, par des méthodes de simulation numérique, des propriétés des aérosols organiques, notamment des aérosols marins, et de leur interaction avec des espèces présentes dans l’atmosphère. L’organisation de la matière organique au sein de ces aérosols joue un rôle fondamental pour leurs propriétés optiques, chimiques et leur rôle comme noyau de condensation pour les nuages.Dans une première partie, on présente contexte atmosphérique et les méthodes de dynamique moléculaire classique et les méthodes mixtes quantique/classique utilisées pour simuler ces aérosols. Ensuite, on décrit l’application de ces méthodes à trois cas.Tout d’abord, on a étudié, par dynamique moléculaire classique (logiciel Gromacs), l’organisation, notamment l’orientation, de molécules d’acide palmitique absorbées sur une surface de sel (NaCl) en fonction du taux de couverture en acide gras et de la température. On présente aussi une étude détaillée de l’influence de l’humidité sur l’organisation de ce film organique à la surface du sel, mettant en évidence l’existence d’îlots d’acide gras monocouches structurés. Dans une seconde étude, la réactivité de NO2 avec cet aérosol marin est traitée par une approche mixte quantique/classique (logiciel CP2K), avec prise en compte de l’impact de l’humidité sur cette réactivité.Enfin, la dernière étude concerne une étude par dynamique moléculaire de phases condensées organiques (n-butanol) et de leur interaction avec des molécules d’eau. Cette étude théorique, complémentaire d’expériences de jets moléculaires, a pour but de mieux comprendre le rôle fondamental que jouent ces interactions pour les propriétés des aérosols et des nuages. / In this thesis numerical methods are used to study the properties, described at the molecular level, of organic aerosols, especially marine aerosols, and their interaction with species in the atmosphere. The organisation of the organic matter in these aerosols plays a key role for their optical, chemical properties, and their ability to act as a cloud condensation nuclei.The first part reviews atmospheric context and the methods (classical molecular dynamics and hybrid quantum/classical approaches) used in this thesis. Then applications to three cases are detailed.Firstly, the organization, more particularly the orientation, of palmitic acid molecules adsorbed on a salt (NaCl) surface as a function of the fatty acid coverage and temperature has been studied using classical molecular dynamics (Gromacs package). The impact of the humidity on the structuration of this organic coating has been described in details, showing the existence of structured fatty acid island-like monolayers on NaCl surface.In a second study, the reactivity of NO2 with these heterogeneous marine aerosols has been investigated by a hybrid quantum/classical method (CP2K package), with taking into account the effect of the humidity.The last study is a classical molecular dynamics of n-butanol crystal, water accommodation at these surfaces and simulation of water jet collision with n-butanol surface. These simulations, complementary to experiments, were performed to better understand the fundamental role of the water-organic matter interaction on the properties of the aerosols and clouds.

Les aérosols troposphériques influencent la composition chimique de l’atmosphère, le bilan radiatif terrestre et le climat. Après formation, les aérosols subissent des processus de vieillissement altérant leurs propriétés microphysiques et chimiques. L’étude de l’impact environnemental des aérosols à différentes échelles spatio-temporelles doit donc tenir compte des transformations physico-chimiques. Les objectifs poursuivis sont : (i) d’étudier par microscopie analytique électronique à balayage et en transmission la composition élémentaire et l'état de mélange des particules atmosphériques prélevées lors d'épisodes de charge élevée en aérosol ; (ii) d’analyser les effets des propriétés microphysiques sur les caractéristiques optiques mesurées et restituées par télédétection ; (iii) de proposer un paramétrage ainsi qu’une représentation de la composition et de la structure des particules dans les algorithmes de télédétection. Ces travaux portent sur des observations dans le Nord de la France et en Afrique de l’Ouest (Sénégal) dans le cadre du Labex CaPPA et des campagnes de terrain SHADOW. Sont inclues des analyses complémentaires de la composition chimique et de la structure de particules individuelles, de mesures in situ et par télédétection de particules urbano-industrielles, désertiques et de biomasse prélevées en surface et à différentes altitudes. Une série de simulations numériques ont été utilisées dans le but d'analyser la sensibilité des observations par télédétection à l’état de mélange des aérosols. Enfin, l'intégration d'un paramétrage de la structure en "core-shell" des particules dans les algorithmes de restitution est présentée en perspective. / Tropospheric aerosols play an important role in atmospheric chemistry, Earth’s radiative budget and climate. After their generation, aerosol can suffer ageing processes and altering their physicochemical properties. An accurate accounting for these processes requires observations of the aerosol properties on different temporal and spatial scales. The current thesis work is dedicated to: (i) study of physicochemical properties and mixing state of individual particles by means of analytical scanning and transmission electron microscopy for aerosols collected during episodes of elevated aerosol loading; (ii) analysis of the effect of microphysical properties on optical characteristics as measured and retrieved by remote sensing; and (iii) investigation of possible parameterization of aerosol composition and structure in remote sensing algorithms. The work presents observations conducted in northern France and western Africa (Senegal) as part of Labex CaPPA project and SHADOW field campaigns. It includes simultaneous analyses of collected individual particles composition and structure, remote sensing and in situ observations of urban/industrial, Saharan dust and biomass burning particles near the surface and on different altitudes. A series of numerical simulation devoted to an analysis of sensitivity of remote sensing observations to aerosol mixing state is conducted. Insights on possible parameterization of aerosol core-shell structure in retrieval algorithms are finally presented.