Les aérosols marins représentent près de la moitié des particules émises dans l’atmosphère. Par ailleurs, l’activité biologique dans les océans génère des composés organiques soufrés qui sont émis dans la troposphère sous forme gazeuse ou sont transportés avec les particules de sels de mer. Ces particules exposées aux gaz atmosphériques, au rayonnement solaire et à l’humidité sont sujettes aux modifications physicochimiques. L’étude de ces processus de transformations en laboratoire est indispensable à une meilleure compréhension des mécanismes impliqués dans ces processus, et de l’impact des aérosols sur les propriétés physiques et chimiques de l’atmosphère. Dans ce travail, les évolutions photochimiques de composés inorganiques et organiques soufrés, analogues de composés d’origine marine, ont été étudiées en phase gaz, en matrice cryogéniques et à l’échelle des particules individuelles par spectroscopie. Le dispositif de lévitation acoustique couplé à la microspectrométrie Raman se révèle être un outil pertinent pour étudier les mécanismes de photochimie à l’échelle de la particule. L’impact de la phototransformation des particules de NaNO3 sur leurs propriétés d’hygroscopicité a été démontré. Les études menées en matrice cryogénique sont particulièrement intéressantes pour l’étude des processus unimoléculaires impliqués dans la photodégradation de composés organiques soufrés et complémentaires des études en phase gaz. Les composés formés par photolyse en phase gaz et en phase condensée sont d’intérêt atmosphérique et ont un impact potentiel sur le bilan du soufre atmosphérique. La présence de dioxygène et d’eau modifie les mécanismes et la nature des photoproduits. / Marine aerosols represent more than half of the global emission of particles into the atmosphere. Furthermore, sulfur organic compounds are generated by biological activities in the oceans and are emitted into the troposphere in the gaseous phase or are transported with sea-salt particles. These particles are subject to physicochemical changes due to atmospheric gases, sunlight and humidity exposure. The study of these transformation processes in the laboratory is essential for a better understanding of the mechanisms which are involved in these processes, and of the aerosols impact on the physical and chemical properties of the atmosphere.In this work, the photochemical evolutions of inorganic and sulfur organic compounds, similar to compounds of marine origin, have been studied by spectroscopy in the gas phase, in cryogenic matrix and at the single particle scale. The acoustic levitation system coupled to micro-Raman spectrometry is a relevant tool for studying the photochemical mechanisms at the particle scale. The impact of the phototransformation of NaNO3 particles on their hygroscopic properties has been demonstrated. The experiments carried out in cryogenic matrix are especially interesting for the study of unimolecular processes involved in the photodegradation of the sulfur organic compounds and are complementary to studies in gas phase. The compounds produced by photolysis in gas phase and condensed phase are of atmospheric interest and have a potential impact on the atmospheric sulfur balance. The presence of oxygen and water modified the mechanisms and the nature of the photoproducts.

Ces travaux s’inscrivent dans le cadre des recherches sur l’optimisation du séchage par atomisation de suspensions colloïdales employées pour la production de supports de catalyseurs. Pour mieux appréhender les phénomènes fondamentaux qui régissent ce procédé, le problème a été ramené à celui de l’étude expérimentale et la modélisation du séchage d’une goutte unique en lévitation dans un champ acoustique sous flux gazeux. L’expérience permet de contrôler les différents paramètres de séchage dans la chambre d’évaporation. Le suivi du séchage a été réalisé à l’aide de techniques optiques (vélocimétrie laser, imagerie en transmission et diffractométrie à l’angle d’arc-en-ciel) et des analyses post-mortem complémentaires. L’emploi de la diffractométrie arc-en-ciel a nécessité le développement d’un modèle d’optique géométrique avancé capable de décrire la diffusion de gouttes ellipsoïdales et les effets des suspensions nanoparticulaires sur le phénomène d’arc-en-ciel. Le modèle de séchage est un modèle à symétrie radiale. Il permet de prédire les taux d’évaporation, les profils internes de concentration et la déformation finale du grain. Les comparaisons expérimentales ont montré qu’il prédit très correctement le taux de séchage des gouttes colloïdales pour des nombres de Reynolds compris entre 100 et 230, des températures comprises entre 25°C et 55°C et des taux d’hygrométrie compris entre 2.5% et 70%. Il ressort également que le seuil de croûtage, identifié ici à partir du changement de régime du taux d’évaporation, semble intervenir pour des concentrations volumiques locales en nanoparticules de l’ordre de 12.3% bien inférieures aux concentrations de blocage des pâtes. / This PhD work takes place in the framework of researches on the optimization of the spray drying of colloidal suspensions used for catalyst support production. To better understand fundamental phenomena governing this process, the problem is reduced to the experimental study and modelling of the drying of a single droplet levitated in an acoustic field with an external gas flow. The experiment allows also controlling parameters such as composition of the suspension, temperature or humidity inside evaporation chamber. The drying is monitored using in situ optical diagnostics (particle image velocimetry, shadowgraphy and rainbow diffractometry) as well as post-mortem analyzes. The use of rainbow diffractometry has required the development of advanced light scattering models accounting for the droplet non-sphericity and heterogeneity. The drying model is a model with radial symmetry. It predicts various quantities such as the droplet evaporation rate, internal concentration profile or the deformation of the final grain. Experimental comparisons show that this model can accurately predicts the drying rate of colloidal droplet for Reynolds numbers ranging from 100 to 230, temperatures between 25°C and 55°C and relative humidity between 2.5% and 70%. It is also shown that the crust compactness factor, about 12% when identified from the change in the rate of evaporation, is much lower than that reported classically for the jamming of dense suspensions.

La lévitation acoustique par des ondes stationnaires ultrasonores (USW), permettent la manipulation des objets micrométriques. L'objectif principal de cette thèse est d'explorer les possibilités offertes par la lévitation acoustique pour manipuler des particules, des cellules et même des bactéries. Nous avons conçu et construit tous les résonateurs et nous avons développé les méthodologies que nous allons montrer dans ce travail expérimental. Selon la nature des particules, leur déplacement est donné par son interaction avec la force acoustique primaire. La position où les particules se déplacent est le point dont les forces acoustique et gravitationnel sont équilibrées. Dans le plan de lévitation, les interactions connues comme force secondaire de Bjerknes est la première étape du processus d'agrégation. Nous présentons une méthodologie pour mesurer cette force. Nous avons mesuré cette force en conditions de micropesanteur. Dans nous résonateurs, nous travaillons avec un grand nombre des particules dont les agrégats sont 3D. Nous introduisons le mode acoustique pulsé que nous permet générer des agrégats 2D. Lorsque les particules deviennent plus petites de 1µm, sa manipulation est difficile en raison de l'influence de l'acoustic streaming qui modifie le comportement des particules. Le mode acoustique pulsé permet de réduire ou de contrôler l'acoustic streaming que nous permet manipuler des particules de taille submicronique, des bactéries et des micro-cylindres catalytiques. Une séparation a été faite par un mélange des particules de 7-12µm dans le dispositif s-SPLITT. Néanmoins la combinaison de forces hydrodynamique et acoustique (HACS) a permis améliorer la séparation.