Les polyphénols sont abondamment trouvés dans de nombreux fruits, légumes, boissons etc. et ils possèdent de nombreux effets bénéfiques pour la santé. Les méthodes de calcul ont été utilisées dans le cadre de cette thèse pour rationaliser, décrire et prédire les propriétés physiques et chimiques des flavonolignanes et des pyranoanthocyanines pour la compréhension de leurs actions biologiques au niveau moléculaire. Tous les résultats des calculs théoriques ont été discutés par rapport aux données expérimentales. Les propriétés liées à l'activité antioxydante des flavonolignanes ont été étudiées par les méthodes de la théorie de la densité fonctionnelle (DFT). La dépendance au pH des propriétés d'absorption UV/Vis des flavonolignanes et des pyranoanthocyanines ont été évaluée par des méthodes DFT dépendante du temps (TD-), et les interactions non-covalentes ont été étudiées avec les méthodes de DFT incluant la correction de dispersion. Un bref aperçu est également donné sur l'interaction de ces composés avec des biomolécules. Le chapitre 6 présente des résultats non encore publiés de plusieurs systèmes non-covalents pigment: copigment. Cette partie des résultats constitue un bon point de départ pour la recherche du ‘meilleur copigment’. / Polyphenols are abundantly found in many fruit, vegetables, beverages, etc. and they possess many potential health benefits. Computational methods were thoroughly used through this thesis to rationalize, describe and predict physical chemical properties of flavonolignans and pyranoanthocyanins. Here, we aim at an understanding of polyphenol biological actions at a molecular level. All outcomes from the theoretical computations were discussed with respect to experimental data. The properties related to antioxidant activity of flavonolignans were investigated by density functional theory (DFT) methods. The pH dependence of ultraviolet/visible (UV/Vis) absorption properties of flavonolignans and pyranoanthocyanins were evaluated by time dependent (TD-) DFT methods, and noncovalent interactions were investigated within dispersion-corrected DFT methods. A short overview is also given on interaction of such compounds with biomolecules. Chapter 6 presents yet not published results of several noncovalent pigment: copigment systems. This part of the results serves as a good starting point to search for ‘the best copigment’.

L'antagonisme entre les besoins croissants d'énergie au niveau mondial et l'obligation de ralentir le réchauffement climatique fait partie des défis auquel l'humanité fait face. Dans le but d'assurer un confort thermique suffisant, les domaines de l'habitat, de l'automobile ou encore des bâtiments agricoles consomment de grandes quantités d'énergie. Pour réduire ces besoins, une des solutions proposées vise à améliorer l'isolation thermique de ces bâtiments grâce à l'utilisation de matériaux innovants. Un des objectifs majeurs est d'améliorer l'isolation des fenêtres qui représentent une partie importante des pertes énergétiques. Les recherches décrites dans cette thèse ont permis de développer des matériaux transparents aux rayonnements solaires visibles tout en étant des boucliers efficaces contre les rayonnements ultra-violets et proche-infrarouges. De tels matériaux sont le fruit de la combinaison entre des motifs à clusters de métaux de transition présentant des propriétés d'absorption recherchées et une matrice hôte permettant la mise en forme de ces matériaux (processabilité). La synthèse, ainsi que la méthodologie de modulation des propriétés d'absorption et d'intégration des clusters dans différentes matrices de type sol-gel ou polymères sont présentées. Un intérêt tout particulier est porté sur les relations qui s'établissent entre la structure des motifs à clusters et leurs propriétés d'absorption grâce aux comparaisons faites entre des études expérimentales et des études de chimie quantique utilisant la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). In fine, l'augmentation du niveau de compréhension des relations structures-propriétés d'absorption des motifs à clusters étudiés permettra d'envisager l'étude de nouvelles compositions pour des matériaux encore plus efficaces à l'avenir pour le contrôle solaire. / The antagonism between growing global energy needs and the obligation to slow the global warming is one of the challenges humanity faces. In order to ensure sufficient thermal comfort, the housing, automotive or agricultural buildings sectors are major energy consumers. To reduce these needs, one of the proposed solutions aims to improve the thermal insulation of these buildings through the use of innovative materials. One of the major objectives is to improve the insulation of the windows which represent a significant part of the energy losses. The research described in this thesis has made it possible to develop transparent materials for visible solar radiation while being effective shields against ultraviolet and near-infrared radiation. Such materials are the result of the combination between transition metal cluster patterns having desired absorption properties and a host matrix for shaping these materials (processability). The syntheses as well as the methodology for modulating the absorption and integration properties of clusters in different sol-gel or polymer matrices are presented. Of particular interest is the relationship between the structure of cluster pattern and their absorption properties through comparisons between experimental studies and quantum chemistry studies using density functional theory (DFT). In fine, the increase in the level of understanding of the structure-absorption properties of the clusters studied will make it possible to consider the study of new compositions for even more efficient materials in the future for solar control.