En cas d’accident grave sur un Réacteur à Eau Pressurisée, l’évaluation de la quantité d’iode susceptible d’être rejetée dans l’environnement revêt une grande importance du fait de la radiotoxicité et de la volatilité de cet élément. Ainsi, une connaissance de tous les phénomènes physico-chimiques se produisant est nécessaire. Ce travail s’est focalisé sur la re-vaporisation, jusqu’à 750°C, de dépôts des PFs contenant de l’iode, particulièrement le CsI et l’AgI, depuis la surface du circuit primaire composée d’acier 304L, 316L et Inconel 600 partiellement oxydés. Les résultats ont montré une influence significative de la composition de l’atmosphère sur les quantités et les formes chimiques de césium et d’iode re-vaporisés. Ainsi, sous vapeur d’eau l’iode et le césium se re-vaporisent intégralement depuis la surface métallique, sous forme de CsI. En présence d’air, l’iode est relâché intégralement, sous forme d’I2(g) majoritairement, tandis que le césium est partiellement retenu à la surface sous forme de chromate de césium, résultant de l’interaction entre le césium et l’oxyde de chrome (III) de la couche d’oxyde. L’utilisation de la technique de spectroscopie optique en ligne IBB-CEAS a permis d’établir la cinétique de relâchement d’I2(g), celle-ci présentant deux pics de relâchement, indiquant l’existence de plusieurs mécanismes conduisant à la formation de cette espèce. Un résultat similaire a été observé pour la re-vaporisation d’AgI en présence d’air. Finalement, des calculs à l’équilibre thermodynamique ont été entrepris afin d’identifier les voies réactionnelles principales pouvant conduire à la formation d’I2(g) lors de la re-vaporisation de CsI en présence d’air. / In case of a severe nuclear accident on a Pressurized Water Reactor, radioactive fission products can be released in the environment and represent a hazard for the human. In order to better predict the progress of the accident and the release of fission products with the use of dedicated simulation tools, the knowledge of all physicochemical phenomena is necessary. This research is focused on the re-vaporisation, up to 750°C, of iodine-containing fission products’ deposits, particularly CsI and AgI, from the surface of the primary circuit, composed of partially oxidized 304L, 316L steels and Inconel 600 alloy. The results have revealed a strong influence of the re-vaporisation atmosphere composition on the quantities and the chemical species nature of re-vaporized caesium and iodine. In steam atmosphere, iodine and caesium are released integrally from the surface, mainly as CsI. In presence of air, iodine is released integrally, mainly as I2(g), whereas caesium is partially retained on the surface of the steel as caesium chromate, resulting from the interaction between caesium and chromium (III) oxide present in the oxide layer. The use of an online optical spectroscopic technique such as IBB-CEAS allowed to follow the I2(g) re-vaporisation kinetics. The latter exhibits two release peaks, suggesting several mechanisms leading to I2(g) formation. A similar result has been observed during the re-vaporisation of AgI in presence of air. Finally, thermodynamic equilibrium computations have been performed in order to identify the main reaction pathways leading to the formation of gaseous molecular iodine in presence of air.

L’évaluation des risques, en situation d’urgence nucléaire, est entachée d’incertitudes sur le transfert de substances radioactives dans les écosystèmes terrestres et vers l’homme à travers la chaîne alimentaire pouvant altérer les décisions. L’ampleur des répercutions des accidents de Tchernobyl et de Fukushima a mis en évidence la difficulté de gérer les conséquences post-accidentelles de tels événements et d’appréhender les incertitudes dans les prises de décision. L’objectif de cette thèse est de développer une méthodologie pour la prise en compte des incertitudes dans les modèles d’évaluation de risque environnemental et alimentaire afin d’améliorer les outils d’aide à la décision en situation accidentelle. Différents modèles bayésiens hiérarchiques visant à saisir, dans un cadre unique de modélisation, l’incertitude et la variabilité sur des paramètres radioécologiques d’intérêt en situation post-accidentelle ont été développés. Les paramètres de ces modèles ont été estimés par inférence bayésienne sur des données collectées à partir d’une revue étendue de la littérature. L’influence sur les modèles d’évaluation de risque, des incertitudes autour de ces paramètres radioécologiques, a été évaluée par simulations probabilistes et analyses de sensibilité, appliquées à deux cas d’études : un accident hypothétique et l’accident de Fukushima. Les travaux réalisés dans cette thèse contribuent à améliorer la connaissance autour des processus clés de transfert de radionucléides dans l’environnement et la paramétrisation des modèles radioécologiques d’évaluation de risque en ligne avec les axes de recherche prioritaires définis par la communauté scientifique en radioécologie. / Risk assessment, in case of nuclear emergency, is confronted to uncertainties on the transfer of radioactive substances in terrestrial ecosystems and to human population through the food chain, which could affect the reliability of decisions. The extent of the repercussions of Chernobyl and Fukushima accidents highlighted the difficulty of managing the consequences of such disasters and specifically to accommodate the different sources of uncertainty within decision-making processes. The objective of this research is to develop a methodology to account for uncertainties within environmental and food risk assessment models to improve decision support tools used for accidental situations. Different hierarchical Bayesian models aiming at capturing, within a unique modelling framework, uncertainty and variability about radioecological parameters of great importance for accidental situation were developed. Models parameters were estimated by Bayesian inference applied on databases obtained by an extended literature review. The impact on the risk assessment models of uncertainties about these radioecological parameters was then assessed by stochastic simulations and sensitivity analyses applied on two case-studies: a hypothetical accident simulating a standardized deposition of radionuclides and the accident of Fukushima nuclear power plant. The works developed in this project contribute to enhance knowledge on key processes governing environmental transfer of radionuclides and to improve the parameterization of the radioecological risk assessment models with respect to the research lines outlined by the scientific community in radioecology.

L’étude de l’évolution du droit international face aux risques posés par les accidents nucléaires soulève une série de questionnements. Le premier est relatif aux moyens juridiques par lesquels le droit entend faire face aux risques et à leur matérialisation. Le second va s’attacher à apprécier l’efficacité et l’effectivité du droit adopté. Enfin, en postulant d’un relatif échec du droit suite à la survenance des accidents nucléaires, il faut encore s’interroger sur les possibilités d’amélioration du droit. Ces différentes interrogations peuvent être rassemblées sous la question plus générale de la pertinence de l’adaptation du droit international face au risque nucléaire. Plus largement, la thèse qui émane de ces travaux est celle d’une adaptation continue du droit, issue de la dynamique dialogique existant entre la science juridique et le progrès scientifique, comme un gage d’une amélioration de son efficacité et de son effectivité. Cette adaptation est toutefois dépendante de l’évolution technique de l’énergie nucléaire. En effet, l’atome va à la fois limiter et étendre la portée même de ce droit. Cette caractéristique originale, laisse entrevoir la présence de difficultés au sein de l’ambitieuse mission consistant à appréhender le fait scientifique dans toute sa complexité. L’enjeu est de taille pour le droit nucléaire international : il s’agit de pallier les effets d’un risque technologique majeur afin de préserver les conditions de vie de l’humanité / Reviewing the complex relation between international law and nuclear risks posed by major accidents raises a set of questions. It first addresses the nature of the legal response made in this regard. It also appreciates whether the framework is sufficiently efficient and effective. At last, assuming that nuclear accidents turn international law into a relative failure, it is worth exploring different means to enhance the said law. Simply put, this brings us to the question of whether the adaptation of international law to nuclear risk is relevant. More broadly, our thesis consists in defending that continuous adaptation of law, resulting from the dynamic dialogue between legal science and scientific progress, improves its efficiency and effectiveness. However, the adaptation widely depends on the technological development of nuclear energy, as the atom both limits and extends the scope of international law. This original feature reveals that many difficulties arise when it comes to grasp the complexity of scientific facts. The stakes are high as international nuclear aims at mitigating the effects of a major technological risk in order to preserve the living conditions of mankind