Suite aux séismes et au tsunami qui ont frappé les côtes japonaises le 11 mars 2011, d’importantes quantités de radionucléides ont été émises par la centrale de Fukushima Dai-Ichi. Une part non négligeable (20%) du radiocésium rejeté s’est ensuite déposée sur les sols de la Préfecture de Fukushima. Cette étude vise à développer des méthodes de traçage sédimentaire originales afin de comprendre la dispersion des particules contaminées. L’étude se concentre sur 3 bassins versants côtiers situés au nord de la centrale (bassins de la Mano – 175 km², Niida – 270 km² et Ota – 75 km²) et drainant la partie la plus contaminée du panache de pollution radioactive. Cette région connaît un climat particulièrement érosif, avec des crues printanières et le passage de typhons entre juin et octobre. Pour étudier la dispersion de la contamination radioactive initiale, des sols et des laisses de crues ont été collectés au cours de 6 campagnes de terrain (organisées tous les 6 mois entre novembre 2011 et mai 2014 après les crues printanières et les typhons estivaux). L’activité des principaux radionucléides a été mesurée par spectrométrie gamma et une sélection d’échantillons a également été analysée par activation neutronique afin de déterminer leur teneur en une vingtaine d’éléments. L’analyse de l’activité en 137Cs dans 10 carottes de sols collectées dans des rizières a confirmé la faible migration du césium en profondeur dans les sols de la région. Plus de 90 % de la contamination étaient concentrés dans les 2 cm superficiels des sols en novembre 2013. Cette contamination située à la surface du sol reste donc potentiellement mobilisable par l’érosion. Par ailleurs, la détection d’argent-110 métastable (110mAg) et le fait que ce radioisotope ait un comportement similaire à celui du césium, ont permis de l’utiliser pour tracer la dispersion de la contamination dans le bassin versant de la Niida. En effet, le rapport d’activités 110mAg/137Cs dans les sols de ce bassin est significativement différent à l’amont et à l’aval de celui-ci. L’utilisation de ce rapport et d’un modèle de mélange binaire a permis d’identifier l’occurrence de cycles d’érosion et de dispersion saisonniers de la contamination. Cependant, 110mAg ayant une demi-vie de 250 jours, il a rapidement décru et l’activité est devenue inférieure aux limites de détection à compter de mai 2013. Pour pallier sa disparition, la contribution des sols des plateaux montagneux aux sédiments transitant dans la plaine côtière a été quantifiée à partir de leur signature en 137Cs. En utilisant un modèle de mélange binaire basé sur les distributions du 137Cs à l’amont (> 20 kBq/m²) et à l’aval (< 20 kBq/m²) des bassins versants, les résultats montrent que la contribution de la zone amont diffère en fonction du bassin versant. Elle fournit une part non négligeable (≈46%) des sédiments à la rivière Niida, qui est dépourvue de barrage, à la différence de la rivière Mano (≈20 %) qui en est équipée. Ces résultats montrent donc l’impact de ce type d’ouvrage qui génère une dysconnectivité sédimentaire. Afin de préciser l’origine spatiale des sédiments contaminés transportés par ces rivières, la carte des sols des bassins versants a été utilisée. Les principaux types de sols (Andosols, Cambisols et Fluvisols) ont été caractérisés par leurs teneurs en éléments chimiques, et Sc et Yb se sont révélés être le couple d’éléments le plus discriminant. Les distributions de ces deux éléments dans les trois sources ont ensuite été utilisées dans un modèle de mélange. Les résultats montrent une contribution majoritaire (> 70 %) des Fluvisols dans les sédiments. La forte contribution de ce type de sol, que l’on trouve principalement dans les rizières, confirme donc l’érodabilité accrue de ces zones agricoles. Pour poursuivre ces travaux, l’ensemble des données acquises pourrait être utilisé pour améliorer les modèles d’érosion des sols opérant à l’échelle des bassins versants. / Large quantities of radionuclides were released into the atmosphere by the Fukushima Dai-Ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) after the earthquake-triggered tsunami devastated the eastern coast of Japan on March 11, 2011. Many of these radionuclides (20%) were deposited on soils of the Fukushima Prefecture. This PhD thesis develops original fingerprinting methods to track the dispersion of contaminated particles following this accident. The study focuses on 3 coastal catchments north of the FDNPP (Mano — 175km², Niida — 270km² and Ota — 75km²) draining heavily contaminated areas of the radioactive plume. The Fukushima Prefecture is characterized by an erosive climate, with the occurrence of spring floods and summer typhoons. To study the dispersion of the radioactive contamination, soil samples and sediment drape deposits were collected during 6 sampling campaigns (every six months between November 2011 and May 2014; i.e., after the major flood events). Each sample was analyzed by gamma spectrometry to determine radionuclide activities, and several soil and sediment samples were also analyzed by neutron activation analysis to determine their geochemistry. First, the analysis of 137Cs activity in 10 soil cores collected in paddy fields confirmed the limited migration of radiocesium with depth in the soils of the coastal catchments. More than 90% of the contamination was still concentrated in the uppermost 2cm of the soils by November 2013. Particles contaminated were therefore available for mobilization and transport downstream by processes that govern soil erosion. Second, metastable silver-110 (110mAg) was detected in most of the samples collected between November 2011 and November 2012, and our investigation showed that this radionuclide has a similar behavior as 137Cs in soil and sediment. Consequently, we used 110mAg to track the dispersion of the contamination as the 110mAg/137Cs activity ratio in soils of the Niida catchment showed significant differences between upstream and downstream locations. The use of a binary mixing model allowed the identification of a seasonal cycle of erosion and dispersion of particles. However, as 110mAg has a short half-life (250 days), it rapidly decayed and could not be detected anymore by May 2013. To overcome its disappearance, the contribution of soils located on the mountainous plateaus to the sediment transiting the river in the coastal plains was quantified based on their 137Cs signature. Binary mixing models were used, based on the distributions of 137Cs in mountainous areas (> 20 kBq/m²) and in coastal plains (< 20 kBq/m²). The results demonstrated that the contribution of the mountainous area varied in the different catchments. In the Niida catchment where no dam has been built, the mountainous area supplies more sediment to the river (≈46%) than in the Mano catchment that has a dam (≈20%). These results show the impact of dams generating a sediment disconnectivity. Finally, the soil map of the region was used in order to identify the soil types that may supply sediment to the rivers. The main soil types (Andosols, Cambisols and Fluvisols) were characterized by their geochemical composition, and Sc and Yb were identified as the most discriminant elements. The distributions of these elements in the three sources were used in a mixing model. Results show that Fluvisols are the main source supplying >70% of sediment to the rivers in both catchments. This soil type is mainly found in paddy fields, which confirms the enhanced erodibility of these cultivated areas. In the future, the dataset compiled could be used to improve soil erosion model operating at the catchment scale. Moreover, the impact of the ongoing decontamination works on the dispersion of contaminated sediments should be investigated.

Les similitudes observées entre les enclaves microgrenues sombres des deux granites étudiés révèlent un processus de formation unique. qui peut être étendu aux enclaves d'autres massifs intrusifs calco-alcalins. L'interprétation suivante est proposée: - les enclaves microgrenues sont des roches ignées témoignant de la coexistence de magmas de composition contrastée qui ont interagi de manière complexe à différents stades de leur évolution respective selon le processus général suivant: - mise en contact d'un magma basique s.l. chaud et peu cristallisé avec un magma granitique partiellement cristallisé en base de chambre magmatique, - mélanges mécaniques répétés et en proportions variables conduisant à la déstabilisation des phénocristaux du magma granitique (plagioclases à "patchy-zoning", feldspaths alcalins à couronne rapakivi, ocelles de quartz à liseré de ferromagnésiens) dans les magmas hybrides résu ltant, échanges chimiques sélcctifs favorisés par la présence de fluides, -injection et dispersion en enclaves des magmas hybrides dans les parties supérieures plus froides et visqueuses de la chambre magmatique, - cristallisation rapide des enclaves jusqu'à disparition du contexte de surfusion, échanges chimiques intenses avec le granite sous contrôle minéralogique et en présence de fluides (enrichissement des enclaves en alcalins et ions à forte densité de charge, développement d'une bordure centimétrique sombre), - fin de cristallisation plus lente en parallèle avec celle du granite. Le granite miocène du Monte Capanne résulte de mélanges entre un magma anatectique dominant d'origine crustale métapélitique et un magma basaltique mantellique représenté par les enclaves dans un contexte distensif postsubduction. Le granite tardi-varisque du Mont-Blanc contient deux familles d'enclaves (magnésiennes et ferriferes) distinctes, la seconde ayant des caractères chimiques anormaux excluant l'identification définitive de sa source. Des fïlons tardifs de composition identique à celle des enclaves magnésiennes confirment l'origine magmatique de ces dernières. Le granite du Mont-Blanc provient de la fusion d'une croûte granulitique profonde en contexte distensif épirogénique favorisée par l'intrusion de magmas basiques d'origine mantellique dont l'existence est attestée par les enclaves et les filons. Le magma granitique comprend une éventuelle composante mantellique dont la proportion est inconnue. Les enclaves microgrenues des granitoïdes calco-alcalins en général sont considérées comme le témoin de la coexistence de magmas basique et acide non consanguins. mais cogénétiques dans le sens où l'existence du premier a pu induire celle du second. Leur hybridation peut engendrer d'importants volumes de magmas de composition intermédiaire.

La plupart des polluants responsables de la dégradation des cours d'eau sont contrôlés par le<br />comportement des Matières En Suspension (MES). Si leur rôle dans le transport des polluants<br />n'est plus à démontrer, en revanche, l'identification de leurs sources et puits reste<br />problématique. L'objet de ce travail a été de développer une méthodologie permettant de<br />préciser lorigine des MES et de suivre leur transfert sur le bassin de la Seine. Cette<br />méthodologie combine :<br />-lidentification d'une large palette d'éléments (analyse par activation neutronique) ne<br />se limitant pas aux seuls polluants (Na, K, Ca, Sc, Cr, Fe, Co, Zn, As, Br, Rb, Sr, Ag, Sb, Cs,<br />Ba, Hf, Ta, Au, Terres Rares, Th),<br />-un échantillonnage par trappes à sédiments sur lensemble du bassin et avec un suivi<br />régulier sur la période 1999-2002 (33 stations exploitées),<br />-un traitement statistique de linformation recueillie (analyse en composantes<br />principales).<br />Cette méthodologie a permis de préciser à quelle échelle les signatures multiélémentaires<br />portées par les MES se différencient les unes des autres, et à quelle logique obéissent les<br />différences observées. Ainsi, signatures naturelles et signatures anthropiques ont pu être<br />distinguées. Les premières témoignent des différences de lithologie existant sur le bassin<br />(Cs/Sc, Ca, Hf, Na, Terres Rares lourdes/Terres Rares légères). Parmi les secondes, certaines<br />marquent des zones de contamination étendue (Zn/7Be, Sb, Cr, Au, Ag) tandis que d'autres<br />identifient une pollution plus localisée (Th/La).<br />Grâce à cette méthodologie, il est donc possible de préciser lorigine des MES et de suivre<br />leur transfert de lamont vers laval. Ces résultats offrent donc la possibilité dun meilleur<br />contrôle des transferts de sédiments, outil indispensable aux gestionnaires et usagers de l'eau.

Au cours de ce travail nous avons dosé par activation neutronique aux neutrons thermiques le chlore, le sodium et le manganèse dans une centaine d'échantillons de névé prélevés en Antarctique de l'Est. Les prélèvements ont été effectués entre la surface et 90 cm de profondeur le long d'un axe côte -intérieur de 830 km. Nous exposons en détail les techniques de prélèvement et d'analyse utilisées ainsi que les méthodes que nous avons employées pour évaluer les contaminations et contrôler la validité de nos résultats. Ce point est particulièrement important étant donné le bas niveau des concentrations que nous avons mesurées (de 700 ppb à 40 ppb pour le chlore qui est un des éléments les plus abondants en Antarctique, et de 2 ppb à 2. 10- 2 ppb pour le manganèse). Après avoir discuté la représentativité des échantillons analysés, nous avons étudié l'influence de différents paramètres (distance à la côte, accumulation, altitude) sur les concentrations en éléments traces. Nous avons ensuite déterminé l'origine des trois éléments que nous avons dosés; nous avons alors accordé une place importante au chlore qui semble exister à l'état particulaire mais aussi en phase gazeuse au dessus de l'Antarctique. Nous avons enfin calculé les taux de déposition du chlore, du sodium et du manganèse au-dessus de l'Antarctique à partir de la relation existant entre l'accumulation et les quantités déposées de ces trois éléments. En utilisant ces résultats et la composition chimique des différentes sources d'aérosols en Antarctique nous avons estimé le bilan des retombées d'origines marine et continentale; pour faire ce calcul, nous avons traité séparément la frange côtière et la partie intérieure du continent. Le s valeurs obtenues (90.10 3 t. an- 1 pour l'apport marin dans la zone côtière, 140.10 3 t. an- 1 pour l'apport marin ainsi que pour l'apport continental dans la zone intérieure) sont du même ordre de grandeur que les rares résultats publiés jusqu'à présent. Un appendice est consacré au dosage de Cl, Mn, Na, Mg et K par activation neutronique dans des échantllions de glace alpine.

Les activités nucléaires génèrent des déchets radioactifs classés selon leur niveau d’activité et la durée de vie des radioéléments présents. La garantie d’un classement et d’une gestion optimale nécessite une caractérisation précise. Les déchets de moyenne et haute activité, contenant des radioéléments à vie très longue, seront stockés en profondeur pendant plusieurs centaines de milliers d’années, à l’issue desquelles il est nécessaire de pouvoir garantir l’absence de risques pour l’homme et l’environnement, non seulement sur le plan radiologique, mais aussi en ce qui concerne des éléments stables, toxiques du point de vue chimique. Cette thèse concerne la caractérisation par activation neutronique de ces éléments toxiques, ainsi que celle des matières nucléaires présentes dans les colis. Elle a été réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache, en France, et l’institut de Gestion des Déchets Radioactifs et de Sûreté des Réacteurs du centre de recherche FZJ (Forschungszentrum Jülich), en Allemagne. La première étude a consisté à valider le modèle numérique de la cellule d’activation neutronique MEDINA (FZJ) avec le code de transport Monte Carlo MCNP. Les rayonnements gamma prompts de capture radiative d’échantillons contenant des éléments d’intérêt (béryllium, aluminium, chlore, cuivre, sélénium, strontium et tantale) ont été mesurés et comparés aux simulations avec diverses bases de données nucléaires, permettant d’aboutir à un accord satisfaisant et validant le schéma de calcul en vue des études suivantes. Ensuite, la mesure des rayonnements gamma retardés de fissions induites sur les isotopes 235U et 239Pu a été étudiée pour des fûts de 225 L contenant des enrobés bitumineux ou une matrice béton, représentatifs de déchets produits en France et en Allemagne. Les rendements d’émission des rayonnements gamma retardés de fission d’intérêt, cohérents avec ceux publiés dans la littérature, ont été déterminés à partir des mesures d’échantillons métalliques d’uranium et de plutonium dans la cellule d’activation neutronique REGAIN du LMN. Le signal utile a ensuite été extrapolé par simulation MCNP pour une répartition homogène d’isotopes 239Pu ou 235U dans les matrices considérées, en utilisant le modèle numérique de MEDINA. Des signaux faibles, de l’ordre de 100 coups par gramme d’isotope 239Pu ou 235U, ont été obtenus. Pour le colis d’enrobés bitumineux, le niveau d’irradiation gamma très élevé, dû à une activité en 137Cs de l’ordre de 1 TBq par fût, nécessiterait l’utilisation d’une collimation et/ou d’écrans pour éviter la saturation de l’électronique de mesure, rendant indétectables les rayonnements gamma retardés de fission. Les colis de déchets bétonnés produits en Allemagne présentant un niveau d’activité plus faible, il a été possible d’estimer des limites de détection allant de 10 à 290 g d’isotope fissile 235U ou 239Pu, selon la raie gamma considérée, suite à la mesure du bruit de fond actif dans MEDINA avec une matrice béton maquette. Afin d’améliorer ces performances, le blindage du détecteur germanium de MEDINA a été optimisé à l’aide de simulations MCNP, montrant la possibilité de réduire les bruits de fond gamma et neutron d’un facteur 4 et 5, respectivement. La validation expérimentale de l’efficacité du blindage a été effectuée à partir de configuration simples à implémenter dans MEDINA, confirmant les facteurs de réduction attendus. Un blindage du détecteur optimal permettrait d’améliorer les limites de détection et aussi d’utiliser une source de neutrons d’intensité supérieure, comme un générateur de neutron à haut flux ou un accélérateur linéaire d’électrons avec une cible de conversion appropriée. / Nuclear activities produce radioactive wastes classified following their radioactive level and decay time. An accurate characterization is necessary for efficient classification and management. Medium and high level wastes containing long lived radioactive isotopes will be stored in deep geological storage for hundreds of thousands years. At the end of this period, it is essential to ensure that the wastes do not represent any risk for humans and environment, not only from radioactive point of view, but also from stable toxic chemicals. This PhD thesis concerns the characterization of toxic chemicals and nuclear material in radioactive waste, by using neutron activation analysis, in the frame of collaboration between the Nuclear Measurement Laboratory of CEA Cadarache, France, and the Institute of Nuclear Waste Management and Reactor Safety of the research center, FZJ (Forschungszentrum Jülich GmbH), Germany. The first study is about the validation of the numerical model of the neutron activation cell MEDINA (FZJ), using MCNP Monte Carlo transport code. Simulations and measurements of prompt capture gamma rays from small samples measured in MEDINA have been compared for a number of elements of interest (beryllium, aluminum, chlorine, copper, selenium, strontium, and tantalum). The comparison was performed using different nuclear databases, resulting in satisfactory agreement and validating simulation in view of following studies. Then, the feasibility of fission delayed gamma-ray measurements of 239Pu and 235U in 225 L waste drums has been studied, considering bituminized or concrete matrixes representative of wastes produced in France and Germany. The delayed gamma emission yields were first determined from uranium and plutonium metallic samples measurements in REGAIN, the neutron activation cell of LMN, showing satisfactory consistency with published data. The useful delayed gamma signals of 239Pu and 235U, homogeneously distributed in the 225 L matrixes, were then determined by MCNP simulations using MEDINA numerical model. Weak signals of about one hundred counts per gram of 239Pu or 235U after 7200 s irradiation were obtained. Because of the high gamma emission in the bituminized waste produced in France (about 1 TBq of 137Cs per drum), the use of collimator and/or shielding is mandatory to avoid electronic saturation, making fission delayed gamma rays undetectable. However, German concrete drums being of lower activity, their corresponding active background was measured in MEDINA with a concrete mock-up, leading to detection limits between 10 and 290 g of 235U or239Pu, depending on the delayed gamma line. In order to improve these performances, the shielding of MEDINA germanium detector was optimized using MCNP calculations, resulting in gamma and neutron background reduction factors of 4 and 5, respectively. The experimental validation of the shielding efficiency was performed by implementing easy-to-build configurations in MEDINA, which confirmed the expected background reduction factors predicted by MCNP. Thanks to an optimized detector shielding, it will also be possible to use a higher neutron emission source, like a high flux neutron generator or an electron LINAC with appropriate conversion targets, in view to further reduce detection limits.