Le développement des activités humaines a engendré et engendre encore d’importants rejets d’espèces gazeuses et particulaires dans l’atmosphère. Parmi ces rejets, des gaz à effet de serre contribuent à augmenter la température moyenne du globe, on parle de forçage anthropique. Cette élévation impacte les différentes composantes du système climatique. Dans cette thèse, nous nous intéressons à l’atmosphère. La thèse, pluridisciplinaire, cherche à répondre à deux questions : le forçage anthropique peut-il influencer la circulation atmosphérique et plus précisément, sa variabilité, et peut-il avoir des conséquences sur la diffusion d’espèces polluantes ? Le travail est basé sur la comparaison de deux périodes, l’une de 1960 à 1989 représente le climat sans forçage, tandis que l’autre, de 2070 à 2099 prend en compte les différents scénarios de forçage anthropique. La première étape consiste à caractériser la variabilité de la circulation de l’atmosphère pour les mois hivernaux à partir des hauteurs du géopotentiel à 500 hPa sur une fenêtre Atlantico-Européenne. Les structures de variabilité étudiées concernent les modes de variabilité et les régimes de temps. D’après notre étude, les forçages ne modifient pas leurs structures dans l’espace mais davantage leurs fréquences d’apparition et leurs temps de persistance moyens. La deuxième étape concerne la modélisation de la qualité de l’air sur la région Nord-Pas de Calais. L’analyse des simulations actuelle et future révèle que les concentrations de particules en suspension et du dioxyde d’azote augmentent. En revanche aucune corrélation directe entre modes de variabilité sous forçage et diffusion n’est détectée. / The growth of human activities causes significant emissions of gaseous and particulate species in the atmosphere. Greenhouse gases contribute to increase the average global temperature, it’s called anthropogenic forcing. This temperature increase modifies the various components of the Earth’s climate system. In this thesis, the atmosphere is our topic of interest. The objective of this thesis is to answer two questions on a multidisciplinary basis: (1) can anthropogenic radiative forcing influences atmospheric circulation and more specifically, its variability? (2) And can it affects the spatial distribution of pollutants? This work is based on the comparison of two periods: one from 1960 to 1989 representing the climate without scenarios forcing; the other from 2070 to 2099 considering different scenarios of anthropogenic forcing. The first step is to characterize the atmospheric circulation variability, in wintertime, from the 500 hPa geopotential height at North Atlantic and European scale. The main structures of variability we studied are the so-called modes of variability and weather regimes. In our study, the scenarios do not change their structure in space but rather their frequency of occurrence and mean residence time. The second step concerns modeling of air quality over the French Northern region. Analysis of simulations reveals that actual and future concentrations of particulate matter and nitrogen dioxide increase, but no direct correlation between changes of variability modes and spatial distribution of pollutants is detected.

La mer Méditerranée est considérée comme un point chaud du changement climatique. Cette région très peuplée au climat aride devrait voir son climat devenir plus chaud et plus aride encore, tout en subissant une pression anthropique toujours plus forte. Dans ce contexte, de nombreuses données physiques et biogéochimiques sont actuellement relevées en mer Méditerranée, dans le cadre du projet MERMEX, afin de mieux étudier et comprendre les cycles biogéochimiques en mer Méditerranée. Complémentaire aux mesures, la modélisation est un outil unique pour aider à comprendre et quantifier les processus contrôlant la biogéochimie marine de la Méditerranée, ses spécificités et son évolution future. Dans cette étude, nous proposons la mise en place, et l’évaluation d’un modèle régional couplé dynamique - biogéochimie marine (NEMO-PISCES), à haute résolution, qui sera le premier modèle couvrant l’intégralité de la mer Méditerranée disponible pour la communauté MERMEX. Ainsi, après avoir évalué la dynamique du modèle NEMO-MED12, utilisée comme forçage, grâce à une simulation de traceurs passifs (CFC), nous effectuons les premières utilisations de cet outil, avec lequel (i) nous évaluons la quantité de carbone anthropique en mer Méditerranée grâce à une approche par perturbation, ainsi que l’acidification associée des masses d’eau ; (ii) nous effectuons une étude des régimes trophiques en mer Méditerranée, tels que perçus par le modèle, sur différentes couches de la zone euphotique. / The Mediterranean Sea is considered as a hot spot of climate change. This arid region, already under high anthropogenic influence, is said to become even warmer and drier, with still an increasing anthropogenic pressure. In this context, numerous physical and biogeochemical data are currently collected in the Mediterranean Sea, within the MERMEX project, enabling to better study and understand the Mediterranean biogeochemical cycles. Complementary to in-situ observations, modelling is an unique tool that helps to understand and quantify biogeochemical controling processes in the Mediterranean Sea, its specificity, and its evolution. In this study, we propose the setting and evaluation of a regional, high resolution, marine dynamicalbiogeochemical coupled model (NEMO-PISCES). It will be the first model available for the MERMEX community, that covers the whole Mediterranean Sea. Therefor, after the evaluation of NEMO-MED12 dynamical forcing fields, within passive tracers simulation (CFC), firsts use of this tool have been made : (i) we have evaluated anthropogenic carbon uptake and induced acidification of the Mediterranean Sea, within a perturbation approach ; (ii) we have analysed Mediterranean Sea trophic regimes, as represented by the model, for different layers of the photic zone.

Dans la première partie de ma thèse, je fournis un programme informatique qui permet aux utilisateurs de déterminer dans quelles circonstances ils doivent mesurer le mouvement des particules. J’explique comment ces mesures peuvent être effectuées et fournissent un programme pour analyser ce type de données. La partie principale de ma thèse comprend des expériences portant sur l'impact de l'exposition répétée au bruit du trafic, la source anthropique la plus courante de bruit dans l'environnement marin, sur les poissons et les invertébrés pendant leur développement. Je démontre qu’une variété de comportements a été touchée par le bruit. J’ai aussi trouvé que le bruit prévisible peut conduire à des impacts différents sur le développement par rapport au bruit imprévisible, mais que certaines espèces de poissons peuvent être en mesure de s'habituer au bruit du trafic, tandis que d'autres non. En outre, je trouve que le développement et la survie des limaces de mer peuvent être impactés négativement par le bruit des bateaux. Les poissons et les invertébrés constituent une source de nourriture vitale pour des millions de personnes et constituent des liens essentiels dans de nombreux réseaux trophiques. L'étude de leur comportement, de développement et de remise en forme peut nous donner un aperçu des impacts de la population et le niveau de bruit de la communauté qui sont pertinents pour la survie des espèces et l'évolution. Le développement de certaines des nouvelles idées et techniques abordées dans cette thèse nous permettra de faire progresser ce domaine vital de la recherche. / As the first part of my thesis, I provide a computer program which allows users to determine under what circumstances they should measure particle motion; I explain how these measurements can be made and provide a program for analysing this type of data. The main part of my thesis comprises experiments investigating the impact of repeated exposure to traffic noise, the most common anthropogenic source of noise in the marine environment, on fishes and invertebrates during development. In all three chapters involving experiments on fish in tanks and in the field, I found that a variety of behaviours were impacted by traffic noise playback. I also found that predictable noise can lead to different impacts on development compared to unpredictable noise, but that some species of fish may be able to habituate to traffic noise, while others suffer lower survival. Further, I found that the development and survival of seahares can be negatively impacted by traffic-noise playback. Fishes and invertebrates provide a vital food source to millions of people and form crucial links in many food webs; studying their behaviour, development and fitness can give us an insight into population and community level impacts of noise that are relevant to species survival and evolution. Developing some of the novel ideas and techniques discussed in this thesis will enable us to advance this vital area of research.

La variabilité spatio-temporelle de l’évolution morpho-sédimentaire du fond de la vallée de la Choisille (bassin versant : 288 km²), affluent de la Loire moyenne dans le sud-ouest du Bassin parisien (37), a été étudiée par 78 forages (8 transects), prospection géophysique, analyses sédimentologiques et datations 14C et OSL. Huit phases d’évolution du système fluviatile depuis le début Weichsélien ont été définies et corrélées avec les données palynologiques et archéologiques locales, afin de comprendre l’impact des facteurs forçants : climat ou/et anthropisation. Du Weichsélien jusqu’au début du Subatlantique, l'activité d'incision ou de sédimentation de la Choisille a évolué sous contrôle climatique strict. Depuis l’Allerød, cette évolution a été différente de celles observées sur d’autres rivières en Europe du Nord-Ouest, indiquant des spécificités climatiques et géologiques régionales. Dès l’Âge du Bronze, la rivière a évolué sous contrôle climatique et anthropique ; l'impact anthropique sur la sédimentation fut prépondérant, mais très variable dans le temps et l'espace au sein du bassin selon les potentialités agricoles des secteurs considérés. / The spatio-temporal variability of the Choisille valley morpho-sedimentary evolution (catchment: 288 km²), a tributary of the middle Loire River in the south-western Parisian Basin (37), was studied through 78 core-drillings (8 transects), geophysical prospecting, sedimentological analyses and 14C and OSL dating. Eight phases of fluvial system evolution were defined and correlated with palynological and archaeological dataset, in order to highlight the impact of forcing factors: climate and/or human activity. From the Weichselian up to the Subatlantic, the fluvial incision or sedimentation activity has strictly evolved under climate control. Since the Allerød, this evolution was different from what has been observed on other rivers of north-western Europe, indicating regional climatic or geological specificities. Since the Bronze Ages, the river has evolved under climatic and human control; the anthropogenic impact on sedimentation was dominant, but spatio-temporaly variable in the catchment, in relationship with the agricultural potentialities of the different areas.

Au cours des dernieères décennies, l′ étude des paléoenvironnements de l′ Hemisphere Sud s′ est développée avec les informations fournies par l′ analyse des carottes de glace polaires et plus récemment à partir des carottes de glace prélevées dans les Andes. Bien que les zones tropicales et subtropicales de l′ Amérique du Sud jouent un rôle ma jeur dans la chimie atmosphérique globale en raison de l′ existence de réservoirs importants, les échanges entre l′ équateur et les hautes latitudes sud restent encore peu documentés. Même si d′ autres archives apportent des informations sur le climat passé, il existe peu de données de la composition atmosphérique des moyennes latitudes de l′ Hémisphère Sud, aussi bien en termes de variabilité naturelle que d′ impact anthropique. Ce travail est basé sur l′ analyse d'une carotte de glace de 122 m extraite d′ un site d′ altitude en Patagonie (Monte San Valentin 46◦ 35′ S, 73◦ 19′ O, 3723 m). Outre l′ établissement de profils à haute résolution des ions minéraux et organiques obtenus par chromatographie ionique, nous avons réalisé une étude des précipitations susceptibles d′ influencer le site, fournissant ainsi une base pour l′ interprétation de l′ archive de glace. Ce site se caractérise par l′ enregistrement d′ événements à caractère marin et continental. Nous avons démontré que, sur ce glacier, les contributions marines primaires et secondaires ne sont pas synchrones et qu′ elles sont très probablement sousreprésentées dans le profil en raison de processus d'accumulation. Contrairement au sel de mer, une partie importante des aérosols biogéniques marins est associée à un apport influencé par des contributions continentales diluées. L′ apport continental est complexe : il est composé d′ événements ponctuels de combustion, de retombées volcaniques et d′ émissions par les sols. Il correspond à presque la moitié de la quantité totale de sulfate déposé. Cette contribution importante et omniprésente de sulfate est associée au nitrate et au chlorure, mais mieux cerner son origine nécessiterait des recherches plus poussées. La comparaison de notre archive glaciochimique avec des éruptions volcaniques datées et le début de la colonisation en Patagonie nous a permis de proposer quelques repères pour la datation de la carotte, qui reste à ce jour encore incertaine. Enfin, aucune tendance anthropique claire n′ a été décelée à partir de l′ évolution du bruit de fond des espèces continentales, excepté l′ ammonium, lui pouvant être mis en relation avec l′ utilisation croissante d′ engrais après les années 1960.

L'urbanisation des surfaces est à l'origine de l'îlot de chaleur urbain : les températures au centre des villes sont plus élevées que dans les zones rurales environnantes. Ces phénomènes ont été étudiés pour deux campagnes de mesures. La première a eu lieu à Marseille pendant l'été 2001. L'îlot thermodynamique a été suivi par un réseau optimisé pour cette ville côtière. La nuit, l'urbanisation est le premier facteur d'explication de la variabilité de température alors que le jour cet effet est balayé par le régime de brise. Le jour les mesures des flux turbulents sont affectées par cet écoulement frais et humide. La deuxième campagne a été menée sur Toulouse pendant un an de février 2004 à mars 2005. Les données acquises ont permis de montrer l'impact des rejets anthropiques de chaleur sur le bilan d'énergie en hiver : ils peuvent atteindre plus de 100 W m-2 et compenser la moitié du déficit d'énergie solaire.

L’émergence et la ré-émergence de maladies que nous connaissons depuis ces cents dernières années représentent une véritable crise sanitaire en grande partie due aux perturbations anthropiques qui modifient les écosystèmes et les interactions entre les parasites et leurs hôtes. La prévention et le contrôle des maladies infectieuses nécessitent la compréhension de leur dynamique dans l’ensemble des compartiments dans lesquels elles circulent. Parmi ces maladies, la fasciolose est une maladie particulièrement sensible aux changements liés à l’Homme. Cette zoonose causée par le parasite Fasciola hepatica, est communément reconnue comme un problème vétérinaire, mais aussi de santé publique, dans certaines régions du monde. Notre étude vise à comprendre la dynamique de circulation et les risques d'émergence de la fasciolose dans un contexte de forte anthropisation. Il s'agit (1) d'étudier la dynamique de l’hôte intermédiaire, un mollusque de la famille des lymnaieidae. (2) de comprendre la dynamique et la diversité du parasite entre et au sein de ses différents compartiments hôtes définitifs. Ces travaux ont été menés sur le territoire camarguais sur le domaine de la Tour du Valat, nous permettant d’avoir accès aux hôtes définitifs, sauvages (ragondins et sangliers), domestiques (taureaux traités et non traités) et à l’hôte intermédiaire, Galba truncatula appelé communément limnée tronquée. Dans un premier temps, nous avons caractérisé la végétation des habitats favorables à la présence du mollusque et nous avons trouvé que les mares semblaient être des zones présentant un risque plus important que les canaux d’irrigation pour la transmission de la fasciolose. Puis, nous nous sommes intéressée à l’influence des habitats sur la dynamique de G. truncatula par des approches de génétique des populations. Nos résultats ont permis de montrer que la permanence des habitats et la connectivité influencent le mode de reproduction, la structuration des populations et la dispersion des limnées en Camargue. Dans un second temps, nous avons étudié la dynamique et la circulation du parasite au sein du compartiment hôte définitif. Nos résultats de la génétique des populations du parasite chez les hôtes définitifs, nous ont indiqué qu’il existait sur notre site d’étude plusieurs sites de transmission constituant un seul grand foyer global. Par ailleurs, l’étude de la circulation du parasite entre les hôtes définitifs suggère le rôle des sangliers dans la dispersion de la maladie et le rôle des ragondins dans le maintien du cycle de la fasciolose. Cette étude met en évidence l’intérêt de mener des études à long terme et l’importance de prendre en compte tous les compartiments impliqués pour comprendre l’épidémiologie d’une maladie. Elle souligne également le rôle des activités humaines et de l’écosystème dans la dynamique de la fasciolose. Le but final de cette étude est de proposer une gestion intégrée adaptée au contexte camarguais afin de limiter l’impact sanitaire de la fasciolose mais aussi des autres maladies liées à l’élevage dans cette région. / The emergence and re-emergence of diseases encountered over the last hundred years represent a real health crisis largely due to anthropic disturbances that affect the ecosystems as well as the interactions between parasites and hosts. The prevention and control of emerging infectious diseases require an in-depth understanding of their dynamics in all the compartments in which they occur. Among these diseases, Fasciolosis is particularly sensitive to human related changes. This zoonosis caused by the parasite Fasciola hepatica, is commonly recognized as a veterinary problem and major public health issue in certain countries. Our study aims to understand the circulation dynamics and risks of fasciolosis emergence in a context of high anthropization. Our objective is (1) to study the dynamics of the intermediate host, a mollusc of the lymnaieidae family. (2) to understand the dynamics and diversity of the parasite between and within its different definitive host compartments. This work was carried out in the Camargue in the Tour du Valat estate, allowing us to have access to the definitive hosts, wild (nutria and wild boars), domestic (treated and untreated bulls) and the intermediate host, Galba truncatula. First, we characterized the habitats that are favorable to the intermediate host G. truncatula, presence in Camargue and we found that ponds appear to be areas of higher risk than irrigation channels for fasciolosis transmission. Then, we became interested in the influence of habitats on the dynamics of G. truncatula through population genetics approaches, our results showed that habitat permanence and connectivity influence the reproduction mode, population structure and dispersal of G. truncatula in the Camargue. In a second step, we studied the dynamics and circulation of the parasite within the definitive host compartment. Our results of the population genetic analyses of definitive hosts indicated that there were several transmission sites on our study area that constituted a single large global outbreak. In addition, the study of the circulation of the parasite between wildlife and domestic animals suggests the role of wild boars in the spread of the disease and the role of nutrias in maintaining the fasciolosis cycle. Our work highlights the value of long term studies and the importance of taking into account all the compartments involved to understand the epidemiology of a disease. They also emphasize the role of human activities and ecosystem in the dynamics of fasciolosis. The ultimate goal of this study is to propose integrated management measures adapted to the Camargue context in order to limit the health impact of fasciolosis and other livestock diseases in the region.

La lutte contre l'eutrophisation des grands lacs péri-alpins a permis une réduction des concentrations internes en phosphore, pour des réponses écologiques parfois mitigées. Dans le Léman, les concentrations en P ont été divisées par dix en trente ans pourtant la biomasse algale et la production primaire restent aussi élevées qu'au maximum de l'eutrophisation, malgré une augmentation de la transparence des eaux. Donc, bien que la concentration en phosphore soit une variable de forçage majeure des communautés planctoniques, il apparait nécessaire de considérer le rôle d'autres variables de forçage qui interagissent avec la concentration interne en nutriments pour comprendre les réponses écologiques des lacs aux mesures de reoligotrophisation. Les communautés planctoniques peuvent être impactées par les pratiques de la gestion appliquées d'autres compartiments du réseau trophique tels que les populations piscicoles. A l'effet de ces facteurs locaux s'ajoutent à l'impact du réchauffement climatique, un phénomène planétaire participant au changement global qui se manifeste à partir du début des années 1980, et dont l'impact est de mieux en mieux mis en évidence dans les lacs.Peu de lacs ayant fait ou font l'objet de suivis de routine, l'observation des effets de ces divers forçages anthropiques et la compréhension de leurs interactions se heurtent au faible nombre de base de données disponibles. En outre les données collectées ne permettent pas de remonter assez loin dans le temps pour couvrir entièrement la période au cours de laquelle les perturbations anthropiques se sont accrues. Elles ne permettent pas non plus d'étudier les conditions environnementales précédant cette période. La paléolimnologie à haute résolution (échelle annuelle et saisonnière) appliqué aux périodes récentes (dernier siècle) est une démarche alternative proposée pour palier cette absence de données instrumentales.Ce travail de thèse vise à comprendre comment les modifications des concentrations en nutriments, la gestion piscicole d'une espèce zooplantonophage, le corégone, et le changement climatique contribuent à modifier la structure et la diversité des communautés planctoniques de diatomées et de rotifères des grands lacs péri-alpins français depuis la fin du XIXe siècle.Les communautés planctoniques choisies ont chacune un fort potentiel bio-indicateur et une très grande importance dans la structure et le fonctionnement des écosystèmes lacustres. Les trois perturbations majeures et simultanées survenant lors de la période d'étude se présentent avec des intensités différentes dans les trois lacs. L'évolution temporelle de certains paramètres physico-chimiques au sein de ces lacs est déjà en partie connue grâce à un suivi de limnologie mis en place depuis plusieurs dizaines d'années.Les acquis de la thèse sont de divers natures. (i) développement méthodologique concernant la reconstruction paléolimnologique des communautés de rotifères à partir des banques d'œufs archivées dans les sédiments, (ii) reconstruction des les réponses écologiques des compartiments diatomiques et rotifèriens au cours du dernier siècle, (iii) de comparer ces trajectoires entre lacs afin de discriminer les réponses à des perturbations locales, de celles à des perturbations plus globales et (iv) d'améliorer notre compréhension des interactions entres toutes ces perturbations. / During the XXth century, lacustrine ecosystems have undergone deep changes due to increased human activities on lakes and their watershed. Although significant restoration efforts have been undertaken since the 1980's, their efficiency can be limited. For instance, although phosphorous concentrations of Lake Geneva have been cut by 10 in the last 30 years (for a total cost of four billlions euros), the algal biomass and the primary production remain as high as during the eutrophication maximum, even if water transparency increased. So, the counter-intuitive response of lakes to restoration measures emphasizes that although phosphorous concentration is a major driver of phytoplankton, there is a need to consider the interaction with other environmental drivers, such as climate or top-down controls. Another fence however to the understanding of lake recent response to restoration measures is the lack of long-term monitoring data.The objective of this Ph-D work is to investigate how three human perturbations, i.e. changes in nutrient concentrations, fisheries management practices and climate change, can explain the response of the planktonic communities of three peri-alpine lakes (Lakes Geneva, Annecy and Bourget), using a high-resolution paleolimnological approach conducted on recent time periods. More specifically, the objectives of this PhD are three-fold:(i) To perform the methodological development of the use of rotifer egg banks archived in sediment for paleolimnological reconstructions(ii) To perform methodological development of paleolimnolgical reconstruction of diatom sesaon variability(iii) To delineate ecological responses of diatom and rotifer communities facing anthropogenic perturbations over the last century(iv) To scale the impact of local versus global perturbations over these ecological trajectories

Chaque jour de nouveaux produits synthétiques sont produits et se retrouvent plus tard dans l’environnement. À l’heure actuelle, des normes sont mises en place pour la régulation d’émission de nombreux contaminants, mais nombre d’entre eux ne sont encore soumis à aucune loi. De par leurs faibles présences dans la nature, la mise en place de règlementations est une tache rigoureuse. En effet, les règlementations sont majoritairement basées sur des essais de toxicité aigüe car la prise en compte des effets dus aux concentrations traces ainsi que la complexité des molécules présentes nécessitent une instrumentation analytique très spécifique. Les effets au long terme ne sont donc que rarement pris en compte dans la législation. Cependant de nombreuses études ont prouvées que des concentrations traces peuvent avoir des impacts importants sur la croissance de nouveaux nés pour de nombreuses espèces. C’est par exemple le cas des composés biphényls polychlorés qui ont été prouvés comme retardant la croissance des nouveaux nés humains soumis à une contamination in-utéro. De même une exposition aux néonicotinoïdes est corrélée avec une augmentation de l’infertilité de plusieurs espèces aviaires. Les concentrations retrouvées dans ces cas sont en dessous des normes existantes mais des effets subléthaux importants sont observés. Ces effets dépendent de beaucoup trop de facteurs pour pouvoir être quantifiés de façon suffisamment rigoureuse pour les incorporer dans des règlementations officielles. Bien que certains organismes considèrent ces effets dans des lignes directives, tel que l’EPA, elles ne peuvent pas être appliquées dans des lois de par leurs dépendances à des conditions précises. La présence d’un contaminant peut s’avérer dangereuse pour l’environnement mais une dynamique différente peut avoir lieu si plusieurs d’entre eux sont présents. La toxicité individuelle de chaque composé peut être accrue ou diminuée en la présence d’autres contaminants, ceci est appelé l’effet cocktail (effet synergique, antagoniste, agoniste, etc). Ainsi ces effets obtenus en laboratoire ne reflètent pas la réalité environnementale de ces contaminations. La quantification simultanée de nombreux composés est un domaine qui se développe de plus en plus. Son utilité est bien réelle car elle permet d’augmenter le nombre de méthodes robustes et ainsi améliorer la qualité des normes actuelles pour l’analyse multirésiduelle de contaminants organiques. Le développement de méthodes simples, robustes et efficaces est un domaine très important en chimie analytique. Cependant la plupart des méthodes multirésiduelles sont réalisées sur des composés ayant des propriétés physico chimiques très proches. Pour ce mémoire, les études sont faites sur des composés appartenant à différentes familles et couvrant une vaste gamme de propriétés physico chimiques afin d’avoir une meilleure représentation des contaminations environnementales réelles. L’un des principaux obstacles de ce genre de travaux est la nature de la matrice étudiée. Plus la matrice va être complexe, plus les interactions avec les analytes et ou le solvant vont variées, rendant l’extraction de composés ayant des propriétés différentes plus délicate. Les travaux présentés dans ce mémoire consistent en le développement de méthodes d’analyse de contaminants dans des matrices biologique dans le but de les utiliser comme outils de marqueurs de contamination environnementale (projets parallèles). Le premier projet s’incruste dans l’étude GESTE (Grossesse et Enfant en Santé – étude sur la Thyroïde et l’Environnement) qui a pour but, entre autres, d’étudier l’effet de stress in-utéro sur le développement des enfants. Les contaminants ont pu être détectés par analyse de méconiums récupérés à la naissance de l’enfant. La méthode d’extraction utilisée consiste en une étape d’extraction solide-liquide, suivie d’une purification par dispersion de phase solide et analyse par UPLC-MS/MS Xevo TQ (Waters) pour les contaminants organiques. La séparation est faite à l’aide d’une colonne 100 mm x 2.1 mm, 1.8 µm équipé d’un pré filtre de 0.2 µm (Waters). Les contaminants inorganiques sont minéralisés dans de l’acide nitrique puis dilués pour analyse par ICP-MS Xserie II (Thermo Scientifique). Ces méthodes ont été appliquées sur 500 échantillons provenant principalement de la région de l’Estrie au Québec (Canada). Les résultats montrent des concentrations inférieures à celles rapportées dans la littérature pour l’analyse de contaminants organiques ainsi qu’inorganiques. Ceci montre que l’Estrie est une région ou l’exposition à ces contaminants est faible. Les seules exceptions sont la caféine et l’acétaminophène. Leurs taux de détections sont de 20 à 30% plus élevés que ceux reportés dans la littérature et leurs concentrations moyennes sont 5 à 10 fois plus importantes. Le second projet est le développement d’une méthode d’analyse de perturbateurs endocriniens dans des eaux usées. Ce projet est fait en collaboration avec le groupe SMi dans le but d’accroitre leurs prestations analytiques en développant une méthode performante d’analyse des nonylphenoles. La méthode consiste à une extraction sur phase solide (Strata X) d’échantillon d’eau et une élution au méthanol puis une analyse par UPLC-MS/MS. Les composés sont séparés sur une colonne BEH C18 1.7 µm; 2.1x50 mm (Waters). Cette méthode a pu être validée avec les critères imposés par la compagnie.

La mangrove est un écosystème majeur des zones intertidales des côtes tropicales. En Nouvelle-Calédonie, les mangroves sont des zones tampon entre les massifs ultrabasiques, plus ou moins exploités, et un lagon inscrit au patrimoine mondial de l'UNESCO. Le long de l’estran, cet écosystème se décompose principalement en trois zones de végétation qui se développent parallèlement au trait de côte, avec du front de mer vers les terres : Rhizophora spp., Avicennia marina, tannes. Ce gradient botanique dépend de la durée d'immersion des marées, qui impose des gradients de teneur en eau, de salinité de l'eau interstitielle, d’oxygénation, et de teneur en matière organique dans les sédiments. L'objectif de cette thèse était d'améliorer notre compréhension du cycle biogéochimique du fer et du nickel dans les sédiments de mangrove, et de déterminer le rôle des paramètres édaphiques sur la mobilité de ces éléments métalliques. Ce travail est plus spécifiquement focalisé sur l’évolution de la cristallochimie de Fe et Ni en liant avec les (bio)transformations minéralogiques. Les analyses de spectroscopie d’absorption à rayons X montrent clairement que les spéciations de Fe et Ni évoluent en fonction des gradients redox qui marquent d’une part, la zone intertidale, et d’autre part, la profondeur. La goethite et les phyllosilicates, hérités des bassins versants latériques, sont les principaux hôtes du Fe et Ni dans la partie supérieure des sédiments de mangrove. Ces espèces minérales sont intégralement préservés en profondeur des sédiments des tannes, qui sont pauvres en matière organique et bien oxygénés. En revanche, sous les Rhizophora et les Avicennia, la goethite disparait rapidement avec la profondeur . Dans ces horizons inférieures anoxiques riches en matière organique, la sulphato-réduction se développe, et la pyrite et les complexes organiques sont les principales phases porteuses du Ni. A la limite entre les couches oxiques et anoxiques, une intense ré-oxydation du Fe (II) aqueux et des sulfures de fer conduit à la formation de ferrihydrite, lépidocrocite, et probablement de goethite. La proportion relative des oxyhydroxydes de fer néoformés et mal cristallisés, est plus élevé dans la mangrove à Rhizophora. En outre l’incorporation du Ni dans la pyrite est également moins prononcée dans cette zone. Une telle évolution latérale de la spéciation du Ni peut être liée à la réoxydation fréquente des pyrites porteuses de Ni en lien avec le balayage quotidien de cette zone par les marées. Ce cycle tidal, qui touche plus particulièrement la zone à Rhizophora du fait de sa position basse dans l’estran, peut être une cause majeure des cycles de réduction et d’oxydation des phases porteuses de Fe, et pourrait affecter de manière significative les bilans de masse du fer et du nickel dans les mangroves. En effet, le Ni tend à être immobile dans les tannes, à s'accumuler sous Avicennia, et à être partiellement libéré sous Rhizophora. Finalement, le comportement du Fe et du Ni dans des sédiments de mangrove subissant une oxydation intense, en réponse à un isolement de la mer, a été étudié. Au niveau du front d’oxydation, des concentrations très élevées de Ni en solution ont été mesurées , tandis que les concentrations en Ni dans la phase solide étaient quatre fois plus faible que dans l'horizon pyritisé, et 2,5 fois plus faibles que dans le sédiment supérieur. Ces résultats suggèrent que l'oxydation des sédiments de mangrove est une cause de perte en Ni pour l’écosystème. Cette thèse a permis une meilleure connaissance des processus minéralogiques qui conduisent à la fixation ou la libération des élémentes traces métalliques par les mangroves, et est donc utile pour la gestion des mangroves qui sont situés en aval de bassins versants latéritiques. / Mangrove forests are the dominant intertidal ecosystem of tropical coastlines. In New Caledonia, mangroves act as a buffer zone between Ni open-cast mines and a lagoon registered as a UNESCO World Heritage site. Across the intertidal zone, mangroves are composed of three main stands; with from the seaward side to the landward side: Rhizophora spp., Avicennia marina, salt-flat. This botanical gradient relies on the duration of tidal immersion, which imposes sedimentary gradients of water content, salinity, oxygenation, and organic content.The objective of this PhD thesis was to improve our understanding of the biogeochemistry of iron and nickel in mangrove sediments and to characterize the role of edaphic parameters on trace metals dynamic. Particular emphasis was focused on the mineralogical (bio)transformation of Fe and Ni bearing phases and on crystal chemistry. Both XANES and EXAFS data showed that Fe and Ni speciation strongly followed the redox boundaries marking the intertidal and depth zonations. Fe(III)-bearing goethite and phyllosilicates, herited from lateritic outcrops, were the major Fe and Ni hosts in the upper mangrove sediments. These mineral species were fully preserved at depth in the dry and oxic salt flat area. By contrast, beneath the vegetated Rhizophora and Avicennia stands, goethite rapidly disappeared with depth. In these anoxic horizons, sulfate reduction occurred, and pyrite and organic complexes became the dominant Ni-species. At the limit between oxic and anoxic layers, intense re-oxidation of aqueous Fe(II) and Fe-sulfides led to the formation of ferrihydrite, lepidocrocite and likely goethite. The relative proportion of the newly formed poorly ordered iron-oxyhydroxides was found to be higher in the Rhizophora mangrove stand. Moreover Ni incorporation in pyrite was less developed beneath Rhizophora stand. Such lateral evolution of Ni speciation may be related to reoxidation of Ni-bearing pyrites in the Rhizophora stand, which is subjected to periodic alternation of reducing and oxidizing events due to daily tidal fluctuations. The latter may be a major cause for continuous Fe reduction-oxidation cycles in the vegetated mangrove stands, and could significantly affect iron and nickel mass balances in mangroves. Indeed, Ni was found to be immobile in the salt flat, to accumulate beneath Avicennia and to be partially leached beneath Rhizophora. Eventually, Fe and Ni behavior in mangrove sediments currently oxidizing in response to isolation from the sea, was studied. In the layer of the oxidation front, really high concentrations of dissolved Ni were measured, while Ni concentrations in the solid phase were 4 times lower than in the pyritized horizon, and 2.5 times lower than in the upper sediment. These results suggest that mangrove sediment oxidation was a cause of Ni loss. This PhD thesis allows a better assesment of the mineralogical processes that lead to the fixation or the release of trace metals by mangroves, and is thus useful for the management of mangroves that are situated downstream lateritic watershed.