Patagonie et la Namibie sont deux sources importantes d'aérosol minéral qui alimente la section Atlantique Sud de l'océan Austral avec les micronutriments.L'objet de ma thèse est d'étudier 1) la concentration atmosphérique et la variation temporel de la poussière en Patagonie, 2) l'hétérogénéité spatiale de composition élémentaire de poussière en Patagonie et en Namibie, et 3) la solubilité élémentaire de poussière en Patagonie et en Namibie. Ces trois aspects sont les principaux enjeux pour modéliser les inventaires des émissions de micronutriments biodisponibles à partir de sources de poussière.La concentration en poussière mesurée en Patagonie montre une variation saisonnière avec un niveau plus bas en hiver. Les données météorologiques suggèrent que cette variation saisonnière est associée à la variation de l'humidité du sol dans les zones source plutôt qu'à la vitesse du vent. Des échantillons d'aérosol minéral ont été générés à partir des sols de Patagonie et de Namibie. La composition élémentaire des poussières diffère de celles des sols parents, en particulier en Namibie en raison de l'effet de dilution par le quartz dans les sols. Des compositions élémentaires varient spatialement aux échelles continentale et régionale en Patagonie et Namibie. Les variations de Ca et Mg sont les principales raisons conduisant à l'hétérogénéité spatiale de la composition élémentaire des poussières. Les solubilités élémentaires des aérosols minéraux de Patagonie et de Namibie augmentent avec l'acidité de la solution altérante. Les poussières riches en calcium présentent une solubilité plus élevée pour les éléments les plus solubles (Ca, etc.) en raison de la présence de carbonate. Le suivi de la concentration en poussières obtenu en Patagonie peut aider à mieux en quantifier les émissions dans la région subantarctique et ainsi à mieux contraindre les modèles. La base de données que nous avons obtenue sur les poussières et leur solubilité contribue également à l'évaluation des émissions d'éléments solubles dans la région Australe. / Mineral dust is considered to be an important supplier of micronutrient for the Southern Ocean where the primary production is limited by insufficient supply of micronutrients. Patagonia (South America) and Namibia (Southern Africa) are two main dust sources for the South Atlantic section of the Southern Ocean. Emission inventories of bioavailable micronutrients from these two regions regulate the final biological impact on marine ecosystem in the South Atlantic Ocean. This thesis is mainly focused on the investigation of 1) the atmospheric dust concentration and its temporal pattern in Patagonia, 2) the spatial heterogeneity of dust elemental composition in Patagonia and Namibia, and 3) the pH dependence of elemental solubility in Patagonian and Namibian dust. These three aspects are the key issues to model the emission inventories of bioavailable micronutrients from dust sources. Dust concentration measurements were conducted in Patagonia-Atlantic Coast and revealed a seasonal pattern of dust concentration with lower dust level in winter than the other three seasons. Meteorological records suggest that this seasonal pattern is associated with the variation of soil moisture in source areas rather than the recurrently high wind speed. Dust samples were generated from Patagonian and Namibian soils to investigate the elemental composition and the elemental solubility of source dust. Dust elemental composition differs to different degrees from their parents soils, particularly in Namibia due to the dilution effect of quartz in soil. Spatial variability of dust elemental composition was observed at both continental scale and regional scale in Patagonia and Namibia. Variations in Ca and Mg content are the main reasons for the spatial heterogeneity of dust elemental composition. Elemental solubility of Patagonian and Namibian dust increased with acidity of leaching solution. More soluble elements namely Ca, K, Mg, Mn, Sr and Ba showed much higher solubility in calcium-rich dust due to the presence of carbonate. The dust concentration record obtained in Patagonia may help to better quantify the dust emission in subantarctic region and to constrain dust models. Database of dust elemental composition and elemental solubility in Patagonia and Namibia also contributes to the evaluation of emission inventories of soluble elements from dust sources to the Southern Ocean.

Depuis la révolution industrielle, les croissances économique et démographique ont augmenté de manière exponentielle induisant l’augmentation de la combustion d’énergies fossiles, telles que le charbon, le pétrole, et le gaz naturel. La combustion de ces sources d’énergie conduit à l’émission de gaz à effet de serre, principalement le dioxyde de carbone (CO2) et le méthane (CH4), qui par leur accumulation dans l’atmosphère entraînent une augmentation de l’effet de serre. Selon le GIEC (Groupe d'experts Intergouvernemental sur l'Évolution du Climat), l’implication des émissions anthropiques dans l’augmentation de l’effet de serre est extrêmement probable avec un pourcentage de certitude qui dépasse 95%. Toutefois, l’estimation des bilans régionaux d'émissions de GES reste très incertaine. L’objectif de cette thèse est de contribuer à l’amélioration de l’estimation des bilans régionaux de GES en France, en utilisant pour la première fois les concentrations atmosphériques du CO2 et de CH4 mesurées par le réseau ICOS (Integrated Carbon Observation System) et la modélisation inverse à l’échelle régionale.Dans un premier temps, on s’est focalisé sur l’étude des concentrations mesurées de CO2, CH4 et CO (monoxyde de carbone) fournis par des stations de surface. Cette étude a pour objectif l'identification des mesures atmosphériques contaminées par les émissions locales (quelques kilomètres au tour de la station) et qui provoque ce qu’on appelle « les pics de concentrations ». Trois méthodes ont été appliquées sur des séries temporelles fournies par quatre stations du réseau ICOS, afin de déterminer leur degré de contamination. Les résultats des différentes méthodes ont été comparés entre eux, puis comparés à un inventaire de données contaminées préparé manuellement par les gestionnaires des stations. Cette comparaison a permis l’évaluation de la performance des trois méthodes pour la détection réussie des pics. À l’issue de ce travail, la méthode la plus performante a été proposée pour effectuer un nettoyage automatique des séries de mesure du réseau ICOS.Dans un deuxième temps, le modèle régional de chimie-transport CHIMERE est utilisé pour simuler les concentrations atmosphériques du CO2 et du CH4 de l’année 2014 sur un domaine centré sur la France. L’objectif de cette étude est d’étudier la sensibilité des concentrations simulées en utilisant différentes données d’entrées. Premièrement, on étudie la sensibilité des concentrations simulées par rapport au transport en utilisant deux modèles météorologiques AROME et ECMWF. Deuxièmes, on analyse la sensibilité des concentrations simulées face aux différentes cartes d’émissions. Dans cette dernière étape, on étudie les différences entre les cartes d’émissions anthropiques séparément des cartes d’émissions biogéniques. Ce travail nous permet de quantifier à la fois les erreurs liées aux transports et les erreurs liées aux flux d’émissions. La meilleure combinaison des données d’entrée va être sélectionnée pour l’étape d’inversion des flux.Dans un dernier plan, les mesures atmosphériques des concentrations de CO2 et du CH4 sont utilisées par le système d’inversion PYMAI (Berchet et coll., 2013 et 2015) afin d’estimer les bilans régionaux d'émissions des principaux GES en France. L’inversion s’est exécutée pour un mois d’hiver (janvier) et un mois d’été (juillet) en utilisant le modèle de transport CHIMERE forcé par ECMWF et les flux de surface (EDGAR et VPRM). Le résultat de ce travail permet une réduction des incertitudes des bilans nationaux à hauteur de 35 %, et la quantification les émissions de CO2 et de CH4 à l'échelle nationale et régionale. Par contre, cette inversion ne contraint que partiellement les flux d’émissions. Cependant, la question sur l’efficacité de la quantité d’informations disponibles ressort à nouveau. / Since the industrial revolution, the economic and the demographic growths have increased exponentially,leading to an enhancement of the fossil fuels combustion, such as coal, oil, and natural gas. Consumingthese source of energy amplifies the greenhouse gas emissions, mainly carbon dioxide (CO2) and methane(CH4), whose accumulation in the atmosphere lead to the increase of the greenhouse effect. According tothe 5th assessment report of the Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC), it is extremely likely(95-100% of certainty) that the observed increase in the greenhouse effect is related to the increase of theanthropogenic emissions. However, the estimations of the GHG budget at the regional and the nationalscales remains highly uncertain. The aim of this thesis is to improve the estimation of the CO2 and CH4fluxes in France, using data assimilation techniques and atmospheric measurements provided by theIntegrated Carbon Observation System (ICOS) network.The first phase focuses on analyzing the measured CO2, CH4, and CO (Carbon monoxide) atmosphericconcentrations provided by surface monitoring stations. This study is concerned with the problem ofidentifying atmospheric data influenced by local emissions that can result in spikes in the GHG time series.Three methods are implemented on continuous measurements of four contrasted atmospheric sites. The aimof this analysis is to evaluate the performance of the used methods for the correctly detect the contaminateddata. This work allows us to select the most reliable method that was proposed to perform daily spikedetection in the ICOS Atmospheric Thematic Centre Quality Control (ATC-QC) software.Secondly, we simulate the atmospheric concentrations of CO2 and CH4 using the chemistry transport modelCHIMERE in a domain centered over France for the year 2014. The objective of this study is to evaluate thesensitivity of simulated concentrations using different input data (sensitivity to the meteorological transportand sensitivity to the surface fluxes). This work led to the quantification of both the transport and surfacefluxes errors based on the combination of different simulations. Thus, the most reliable combination of thebest input data was selected for the flux inversion study.Lastly, the measured CO2 and CH4 concentrations are used by the PYMAI inversion system (Berchet et al.,2013 and 2015) in order to estimate the CO2 and CH4 fluxes in France. The Inversion is performed for onemonth in winter (January) and one month in summer (July), using the transport model CHIMERE. Theinversion results have provided very interesting results for the regional estimation of the CO2 and CH4surface fluxes in France with an uncertainty reduction that may attain 35% of the national totals.