Dans cette thèse expérimentale, nous nous intéressons à la réponse non-linéaire d’un miroir plasma sous l’influence d’un laser d’intensité sous-relativiste (~10^18 W/cm^2), et de très courte durée (~30fs). Nous avons en particulier étudié la génération d’impulsions attosecondes (1as=10^(-18) s) et de faisceaux d’électrons en effectuant des expériences dites de « pompe-sonde » contrôlées. Un premier résultat important est l’observation d’une anti-corrélation entre l’émission X-UV attoseconde et l’accélération d’électron lorsque l’on change la longueur caractéristique du plasma, résultats confirmés par des simulations numériques. Un second résultat important concerne le diagnostique de l’expansion du plasma sous vide par « interférométrie en domaine spatial » (SDI), technique élaborée dans le cadre de cette thèse. Enfin nous discutons à deux reprises l’utilisation d’algorithmes de reconstruction de phase dans le domaine spatiale ou temporel.De manière plus générale, nous avons cherché à replacer ce travail de thèse dans un contexte scientifique plus général. En particulier, nous tentons de convaincre le lecteur qu’à travers l’intéraction laser-miroir plasma, il devient concevable de fournir un jour aux utilisateurs des sources peu onéreuses d’impulsions X-UV et de faisceaux d’électrons de résolutions temporelles inégalées. / The experimental work presented in this manuscript focuses on the non-linear response of plasma mirrors when driven by a sub-relativistic (~10^18 W/cm^2) ultra-short (~30fs) laser pulse. In particular, we studied the generation of attosecond pulses (1as=10^(-18) s) and electron beams from plasma mirror generated in controlled pump-probe experiment. One first important result exposed in this manuscript is the experimental observation of the anticorrelated emission behavior between high-order harmonics and electron beams with respect to plasma scale length. The second important result is the presentation of the « spatial domain interferometry » (SDI) diagnostic, developed during this PhD to measure the plasma expansion in vacuum. Finally, we will discuss the implementation of phase retrieval algorithms for both spatial and temporal phase reconstructions.From a more general point of view, we replace this PhD in its historical context. We hope to convince the reader that through laser-plasma mirror interaction schemes, we could tomorrow conceive cost-efficient X-UV and energetic electron sources with unprecedented temporal resolutions.

Les plus brefs flashs de lumière qui puissent être produits en laboratoire actuellement ont des durées de quelques dizaines d'attosecondes (1 as = 10-18 s), et ne peuvent être créés que dans le domaine extrême-ultraviolet (XUV). Le développement de composants optiques capables de contrôler et de mettre en forme ce rayonnement attoseconde est crucial pour permettre à ces impulsions de se généraliser. Cette thèse porte donc sur l'étude et la réalisation de tels composants.Les impulsions attosecondes ont la particularité de comporter une dérivée de fréquence intrinsèque au processus utilisé pour leur génération. Cela a pour effet d'augmenter leur durée. Nous avons donc développé des miroirs multicouches capables d'induire une dérive de fréquence opposée sur les impulsions s'y réfléchissant, permettant ainsi de les compresser. En caractérisant les impulsions attosecondes réfléchies par ces miroirs, nous avons pour la première fois observé une telle compression des impulsions attosecondes. Nous avons également développé des miroirs multicouches théoriquement capables de compresser des impulsions sous la barre symbolique des 50 as, soit en dessous du record actuel de durée d'une impulsion lumineuse.La mesure de ces impulsions requiert leur focalisation dans un spectromètre. Or les miroirs focalisants généralement utilisés peuvent très rapidement introduire des aberrations géométriques. A l'aide de simulations numériques et d'une étude analytique, nous avons montré que ces aberrations pouvaient très fortement déformer la structure spatio-temporelle des impulsions attosecondes, provoquant une augmentation de leur durée. Enfin, nous avons montré que ces effets n'étaient pas pris en compte par les techniques actuelles de caractérisation d'impulsions attosecondes, cela pouvant amener à mesurer une impulsion attoseconde plus courte qu'elle ne l'est en réalité.

En vue de la capture de réearrangements électroniques au sein d’une molécule ou au cours de réactions chimiques il est indispensable de développer un dispositif dont la résolution temporelle est attoseconde (as 1 as = 10−18 s). La voie naturelle est de rechercher des impulsions lumineuses dans cette gamme de durée. Leur fréquence centrale doit alors être dans la gamme UVX et couvrir plusieurs dizaines d’eVs. De plus, ses composantes fréquencielles doivent être synchronisées. Le processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHE) dans les gaz remplit ces exigences. Pendant ce processus, une impulsion laser de haute intensité est focalisée dans un jet de gaz, où son champ électrique courbe la barrière de potentiel d’un atome et permet l’ionisation tunnel d’un paquet d’ondes électronique (POE). Entrainé par le champ électrique du laser, le POE accélére et acquiert une énergie cinétique élevée. Dans le cas où il repasse au voisinage du coeur ionique cette énergie cinétique peut être émise sous la forme d’un photon UVX. Ces POE explorent la structure et la dynamique de l’ion dans un schéma d’auto-sonde: le POE émis à un instant donné revient lui même ultérieurement sonder l’ion. Plus précisément ce processus d’autosonde donne accès à la valeur complexe du dipôle de recombinaison moléculaire (DRM), lui-même determiné par les structures nucléaire et électronique de l’ion. Le dipôle de recombinaison, en rayonnant des harmoniques, encode ces caractéristiques dans l’amplitude, la phase et l’état de polarisation de l’émission harmonique. Grâce à la nature cohérente de la GHE nous pouvons mesurer ces trois paramètres.L’objectif de ma thèse de doctorat était double. En mettant en oeuvre des techniques avancées de caractérisation de l’amplitude, de la phase et de la polarisation des harmoniques nous avons dans un premier temps étudié la structure électronique de N2 et l’ionisation tunnel multi-canaux induite par le laser. Nous avons montré les reconstructions des plusieurs orbitals moléculaires et révélé la vibration nucléaire ultra-rapide en fonction des canaux d’ionisations. Dans un deuxième temps nous avons étudié la réflectivité et la dispersion de miroirs UVX à compensation de dérive de fréquence, fabriqués sur mesure. Ces miroirs autorisent la mise en forme temporelle d’une impulsion attoseconde, compriment la durée de l’impulsions où introduisent un TOD. Nous avons aussi proposé un nouveau façonneur d’impulsions. / To capture electronic rearrangements inside a molecule or during chemical reactions, attosecond (as, 1 as =10−18 s) time resolution is needed. To create a light pulse with this duration, the central frequency has to be in the XUV range and cover several tens of eVs. Moreover, the frequency components have to be synchronized. The so called High Harmonic Generation (HHG) in gases well suits this task. During this process a high intensity laser pulse is focused in a gas jet, where its electric field bends the potential barrier of an atom allowing an electron wave packet (EWP) to tunnel ionize. Following the electric field of the laser the EWP gets accelerated, gaining a large kinetic energy that may be released as a high energy (XUV) photon in the event of a re-collision with the ionic core. These recolliding EWP probe the structure and dynamics of the core in a self-probing scheme: the EWP, that is emitted by the molecule at a certain time, probes itself later. More precisely, this ”self-probing” scheme gives access to the complex valued recombination dipole moment (RDM) of the molecule which is determined by both the nuclear and electronic structure. The recombination encodes these characteristics into the spectral amplitude, phase and polarization state of the harmonic radiation emitted by the dipole. Due to the coherent nature of HHG it is possible to measure all these three parameters. Moreover, it is in principle possible through a tomographic procedure to reconstruct the radiating orbital.The objective of my thesis was two-fold. By implementing advanced characterization techniques of the harmonic amplitude, phase and polarization we studied i) the electronic structure of N2 and laser induced multi-channel tunnel ionization. We presented the reconstruction of molecular orbitals and revealed the ionization channel dependent ultrafast nuclear vibration. We also studied ii) the reflectivity and dispersion of recently designed chirped XUV mirrors that can shape the temporal profile of attosecond pulses. With these mirrors we could control the spectral phase over 20 eV and compensate the GDD of the harmonics or introduce a TOD. We also proposed a novel attosecond pulse shaper.

Les plus brefs flashs de lumière qui puissent être produits en laboratoire actuellement ont des durées de quelques dizaines d’attosecondes (1 as = 10-18 s), et ne peuvent être créés que dans le domaine extrême-ultraviolet (XUV). Le développement de composants optiques capables de contrôler et de mettre en forme ce rayonnement attoseconde est crucial pour permettre à ces impulsions de se généraliser. Cette thèse porte donc sur l’étude et la réalisation de tels composants.Les impulsions attosecondes ont la particularité de comporter une dérivée de fréquence intrinsèque au processus utilisé pour leur génération. Cela a pour effet d’augmenter leur durée. Nous avons donc développé des miroirs multicouches capables d’induire une dérive de fréquence opposée sur les impulsions s’y réfléchissant, permettant ainsi de les compresser. En caractérisant les impulsions attosecondes réfléchies par ces miroirs, nous avons pour la première fois observé une telle compression des impulsions attosecondes. Nous avons également développé des miroirs multicouches théoriquement capables de compresser des impulsions sous la barre symbolique des 50 as, soit en dessous du record actuel de durée d’une impulsion lumineuse.La mesure de ces impulsions requiert leur focalisation dans un spectromètre. Or les miroirs focalisants généralement utilisés peuvent très rapidement introduire des aberrations géométriques. A l’aide de simulations numériques et d’une étude analytique, nous avons montré que ces aberrations pouvaient très fortement déformer la structure spatio-temporelle des impulsions attosecondes, provoquant une augmentation de leur durée. Enfin, nous avons montré que ces effets n’étaient pas pris en compte par les techniques actuelles de caractérisation d’impulsions attosecondes, cela pouvant amener à mesurer une impulsion attoseconde plus courte qu’elle ne l’est en réalité. / The shortest flashes of light ever produced so far have durations of a few tens of attoseconds (1 as = 10-18 s), and can only be generated in the extreme ultraviolet spectral range (XUV). Developing optical components able to control and shape such attosecond radiation is crucial to generalize the use of these light pulses. This is the topic of this work.Attosecond pulses happen to be chirped due to the physical process used to generate them. This phenomenon leads to an increase in their duration. Consequently, we developed inversely chirped multilayer mirrors, allowing one to compress the pulses during their reflection off the mirrors. By measuring these reflected pulses, we observed for the first time such a compression of attosecond pulses. Moreover, we developed another set of multilayer mirrors theoretically able to compress pulses below 50 as. That is below the current pulse duration record.Furthermore, the measurement of these pulses requires that they be focussed into a spectrometer. However, typically used focusing mirrors can add geometric aberrations. By the use of numerical simulations and thanks to an analytic study, we showed that these aberrations could strongly distort the spatio-temporal structure of the pulses, and increase their duration. Moreover, we showed that this phenomenon was not taken into account by current attosecond pulse characterization techniques. This could lead to determining the pulse duration to be shorter than it actually is.

Lorsqu'on focalise un laser femtoseconde ultraintense [$I>10^{16}W.cm^{-2}$] à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisant pour ioniser complètement la surface de la cible durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Ce plasma est très dense [densité supérieure à la densité critique pour la fréquence laser] et réfléchit le faisceau laser dans la direction spéculaire: c'est ce que l'on appelle un "miroir plasma". Lorsque l'intensité laser est suffisamment élevée, la réponse de ce miroir plasma devient non-linéaire, ce qui conduit à la génération d'harmoniques d'ordres élevés dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmoniques est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient d'arriver à une meilleure compréhension des propriétés des faisceaux harmoniques produits sur miroir plasma, et de mettre au point de nouvelles méthodes pour contrôler ces propriétés, notamment en vue de générer des impulsions attosecondes isolées au lieu de trains. Ainsi, nous avons tout d'abord imaginé et analysé, la première technique réaliste de génération d'impulsions attosecondes isolées sur miroir plasma. Cette approche entièrement nouvelle repose sur un tout nouvel effet physique: "l'effet phare attoseconde". Son principe consiste à envoyer les impulsions attosecondes du train dans des directions différentes, puis à sélectionner une seule de ces impulsions en champ lointain à l'aide d'une fente. En plus de sa simplicité d'implémentation sur une chaîne laser de type CPA, cette technique est très générale et s'applique non seulement aux miroirs plasma, mais plus généralement à n'importe quel mécanisme de génération d'harmoniques d'ordres élevés. Au delà de la génération d'impulsions attosecondes isolées, cet effet a plusieurs autres applications que nous discutons en détail. Ensuite nous nous sommes intéressés aux propriétés spatiales de ces harmoniques, dont la caractérisation et le contrôle sont cruciaux pour pouvoir utiliser cette source dans de futures expériences d'application. Par exemple, la réalisation de l'effet phare attoseconde nécessite de contrôler précisément la divergence des impulsions attosecondes. Ces propriétés spatiales sont imposées par la courbure du miroir plasma sous l'effet de la pression inhomogène du laser sur la cible. Nous avons développé un modéle complet de cette déformation du miroir plasma, qui permet de calculer analytiquement les propriétés spatiales du faisceau harmonique. Ce modèle a été validé par des simulations numériques approfondies.

Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.

Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.

Les harmoniques d'ordres élevés, produites lors de l'interaction entre un laser impulsionnel intense et un milieu gazeux, sont émises dans le domaine temporel sous forme d'un train d'impulsions attosecondes espacées d'une demi période optique du champ laser. La production d'une seule impulsion attoseconde permettrait d'accéder à des résolutions temporelles jusqu'ici inaccessibles pour des études résolues en temps. D'après les simulations, une des solutions pour atteindre cet objectif est de confiner la génération d'harmoniques sur moins d'un cycle optique du laser fondamental. Dans ce manuscrit, nous présentons une méthode qui permettrait de restreindre l'émission harmonique à une seule impulsion. Elle repose sur l'extrême sensibilité de la génération d'harmoniques à la polarisation. Nous avons développé une technique originale permettant de moduler temporellement la polarisation d'une impulsion laser infra-rouge. Dans un premier temps, nous avons étudié les modifications spectrales des harmoniques générées par cette impulsion modulée en polarisation. Dans un second temps, nous avons réalisé une mesure directe des impulsions harmoniques obtenues en modulant temporellement l'état de polarisation de l'impulsion laser. Nous avons observé clairement un confinement de la génération d'harmoniques. Ce travail a permis de fixer à environ 10 fs la durée maximale que l'impulsion infrarouge doit avoir pour obtenir une seule impulsion attoseconde. Dans ce cadre, nous avons développé au laboratoire une technique originale de post-compression d'impulsion laser pour obtenir des impulsions haute énergie sub-10 fs.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. <br />Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.

Dans ce travail nous présentons nos travaux réalisés sur le contrôle de la générationd’harmoniques d’ordres élevés dans les gaz. Dans un premiers temps nous montronscomment, en générant les harmoniques hors du foyer du faisceau IR, il est possiblede contrôler la phase spatiale des harmoniques dans le milieu générateur permettantd’obtenir un front d’onde divergent, collimaté ou convergent. Par cette méthode nousmontrons qu’il est possible de focaliser les harmoniques à des distances pouvant atteindresix longueur de Rayleigh après le point focal du faisceau IR. Nous avons ensuiteétudié des faisceaux harmoniques XUV présentant des distributions spatio-spectralesen champ lointain structurées. Dans cette étude nous observons l’influence d’un irisde diamètre variable positionné avant la focalisation de l’IR. Dans un troisième tempsnous étudions des méthodes de contrôle du spectre harmonique. Tout d’abord nousavons contrôlé finement la longueur d’onde centrale des harmoniques par modificationdu contenu spectral de l’IR en superposant deux impulsions IR retardées. Puis nousavons utilisé les effets collectifs de la génération d’harmoniques afin de favoriser uneharmonique spécifique ou un groupe d’harmoniques en champ lointain. Enfin, nousprésentons une méthode de caractérisation de la durée d’impulsions attosecondes dansle domaine temporel. Cette méthode, appelée ionisation par paliers, utilise l’ionisationcomme sonde pour mesurer des durée d’impulsions pouvant atteindre la centained’attoseconde. / We present our work on the control of high order harmonic generation in gases.We first show how, by generating the harmonics outside the focus of the IR beam,it is possible to control the spatial phase of the harmonics in the generating mediumallowing to obtain a divergent, collimated or convergent wavefront. With this methodwe show that it is possible to focus the harmonics up to six Rayleigh length after thefocal point of the IR beam. Then we study XUV harmonic beams presenting structuredspacio-spectral distributions in the far field. In this study, we observe the influence ofthe diameter of an iris positioned before the focusing of the IR. In a third step we studymethods for controlling the harmonic spectrum. First, we finely control the harmonicscentral wavelength by modifiying the spectral content of the IR by adding two delayedIR pulses. Then we used the collective effects of the high order harmonic generationin order to foster a specific harmonic or a group of harmonics in the far field. Finally,we present a method for characterizing the duration of attosecond pulses in the timedomain. This method, called ionization ladder, uses ionization as a probe to measurepulse duration of up to hundreds of attosecond.