Ce travail a été réalisé dans le but de sonder des surfaces solides en utilisant la technique « LIPS » (Spectroscopie de plasmas induits par laser). Le comportement de ce type de plasmas est difficile à simuler étant donné la petitesse des échelles de temps et d'espace considérées. En plus du diagnostic classique de spectroscopie d'émission, nous avons mis en oeuvre une expérience originale d'absorption qui produit des valeurs fiables et de nombreuses informations sur la température et les densités constitutives du plasma. Cette étude, qui couple expérience et théorie dans le cadre de la résolution de l'équation de transfert radiatif, est basée sur la comparaison entre des spectres calculés et expérimentaux des raies à 308.21 et 396.15 nm de l'aluminium. Une attention spéciale a été portée à l'écriture de l'élargissement électronique et ionique par effet Stark et aux effets d'auto-absorption. Un écart important à l'équilibre a été mis en évidence tout au long de la relaxation du plasma. La mesure de la densité de l'état fondamental de l'aluminium, qui est de première importance pour valider un code collisionnel - radiatif consacré à cette situation complexe, a été menée à bien dans une large gamme de pression (5 à 1E5 Pa). La mesure des constantes de temps de relaxation met en évidence le rôle majeur joué par la diffusion dans la relaxation des espèces du plasma.

Les mesures fines des faibles radioactivités par la spectrométrie gamma nécessitent l'optimisation de la géométrie de détection et la connaissance du schéma de niveaux des raies gamma. Ainsi, on peut augmenter le taux de comptage et par conséquent, réduire l'incerti- tude statistique des pics spectraux exploités pour le calcul de l'activité des radio-isotopes en rapprochant le plus possible l'échantillon du détecteur. Cependant, l'augmentation du volume de l'échantillon demande une correction de l'auto-absorption des émissions par l'échantillon même, et le rapprochement du détecteur est à l'origine du phénomène de pic-somme. L'utilisation de MCNPX a permis de mettre en évidence les effets séparés de la densité de l'échantillon et le nombre atomique effectif dans l'atténuation des photons d'énergie inférieure à 100 keV. Les facteurs de correction du pic-somme sont obtenus par MCNPX, GESPCOR et ETNA. Ainsi, une base des données pour 244 radionucléides a été établie pour des géométrie SG50 et SG500 au contact d'un détecteur. Dans une application à la radioprotection, des échantillons de mat'eriaux de construction ont été analysés par la spectrométrie gamma. L'Uranium-238, le Thorium-232 et le Potassium-40 ont été identifiés et corrigés des effets sus-cités. La dosimétrie de leurs rayonnements gamma a permis d'évaluer les indices de risque, la dose absorbée et la dose efficace annuelle reçues provenant de ces matériaux. Les simulations par MCNPX corroborent le modèle de calcul de la dose absorbée. Il a permis aussi d'étudier la distribution de la dose dans les habitations de diff'erentes dimensions. Les résultats obtenus sont dans les limites réglementaires.

Caractérisation numérique de la technique de spectrométrie gamma par simulation Monte-Carlo : Application à la datation d'échantillons environnementaux.Résumé :Afin d'optimiser la détermination de l'activité d'échantillons environnementaux, l'étalonnage en efficacité de la chaîne spectrométrique se doit d'être de bonne qualité. Le travail de cette thèse consiste à rassembler les problématiques principales : les phénomènes d'auto-absorption et de coïncidence. Ces effets sont traités par métrologie et simulation Monte-Carlo (MCNP6), impliquant la bonne modélisation préalable de nos détecteurs. Le problème d'auto-absorption est dominant lorsque le standard utilisé pour l'étalonnage en efficacité a des caractéristiques physico-chimiques différentes des échantillons. Un étalonnage numérique semble plus approprié et nous l'appliquons à une archive sédimentaire du lac de Longemer (France). Nous proposons une méthode nouvelle se basant sur une mesure expérimentale ajustée numériquement afin de déterminer le coefficient d'atténuation massique des échantillons. Il est alors possible de remonter à une composition chimique fictive qui permettra d'utiliser la simulation Monte-Carlo pour réaliser l'étalonnage. Ainsi, à 59,54 keV la correction de l'auto-absorption peut atteindre 24 %. Les phénomènes de coïncidence peuvent également être corrigés par simulation. Le logiciel ETNA permet cette correction mais ne permet pas la modélisation d'un détecteur puits. Dans le but de corriger l'efficacité de notre détecteur puits, possédant une géométrie propice aux coïncidences, nous utilisons le transfert de rendement qui lui est adaptable pour n'importe quelle géométrie. Les résultats par cette méthode sont validés par MCNP6 et Génie 2000 sur les énergies principales du 214Bi. / In order to improve the determination of environmental samples activity, the detector efficiency calibration must be reliable. These studies deal with the main issues in gamma-ray spectrometry: the self-absorption and the true coincidence summing effects (TCS). These phenomena are studied by metrology and Monte-Carlo simulation (MCNP6) that imply the faithful of our detector models in relation to the experimental device. The self-absorption problem is the main one when the used standard for efficiency calibration has not the same physical and chemical characteristics than samples. A numerical calibration seems to be more suitable and we apply it for Longemer lake archives (France). A new method is proposed where an experimental measurement is processed through numerical simulations to determine the mass attenuation coefficient of the samples. It makes it possible to define a virtual chemical composition to use Monte-Carlo simulation. Then the numerical calibration at 59.54 keV gives a 24% self-absorption correction. The TCS problems can also be corrected by simulation. The ETNA software can determine this correction but it doesn’t make the well type detector model possible, with a geometry conducive to TCS effects. With the aim of correcting the efficiency of our well detector, the efficiency transfer, which can be adjusted to any device, is used. The results with this method are validated by MCNP6 and Genie 2000 software on the main lines of 214Bi.

Les mesures fines des faibles radioactivités par la spectrométrie gamma nécessitent l'optimisation de la géométrie de détection et la connaissance du schéma de niveaux des raies gamma. Ainsi, on peut augmenter le taux de comptage et par conséquent, réduire l'incertitude statistique des pics spectraux exploités pour le calcul de l'activité des radio-isotopes en rapprochant le plus possible l'échantillon du détecteur. Cependant, l'augmentation du volume de l'échantillon demande une correction de l'auto-absorption des émissions par l'échantillon même, et le rapprochement du détecteur est à l'origine du phénomène de pic-somme. L'utilisation de MCNPX a permis de mettre en évidence les effets séparés de la densité de l'échantillon et le nombre atomique effectif dans l'atténuation des photons d'énergie inférieure à 100 keV. Les facteurs de correction du pic-somme sont obtenus par MCNPX, GESPCOR et ETNA. Ainsi, une base des données pour 244 radionucléides a été établie pour des géométries SG50 et SG500 au contact d'un détecteur. Dans une application à la radioprotection, des échantillons de matériaux de construction ont été analysés par la spectrométrie gamma. L'Uranium-238, le Thorium-232 et le Potassium-40 ont été identifiés et corrigés des effets sus-cités. La dosimétrie de leurs rayonnements gamma a permis d'évaluer les indices de risque, la dose absorbée et la dose efficace annuelle reçues provenant de ces matériaux. Les simulations par MCNPX corroborent le modèle de calcul de la dose absorbée. Il a permis aussi d'étudier la distribution de la dose dans les habitations de différentes dimensions. Les résultats obtenus sont en accord avec les limites règlementaires.

Les mesures fines des faibles radioactivités par la spectrométrie gamma nécessitent l’optimisation de la géométrie de détection et la connaissance du schéma de niveaux des raies gamma. Ainsi, on peut augmenter le taux de comptage et par conséquent, réduire l’incertitude statistique des pics spectraux exploités pour le calcul de l’activité des radio-isotopes en rapprochant le plus possible l’échantillon du détecteur. Cependant, l’augmentation du volume de l’échantillon demande une correction de l’auto-absorption des émissions par l’échantillon même, et le rapprochement du détecteur est à l’origine du phénomène de pic-somme. L’utilisation de MCNPX a permis de mettre en évidence les effets séparés de la densité de l’échantillon et le nombre atomique effectif dans l’atténuation des photons d’énergie inférieure à 100 keV. Les facteurs de correction du pic-somme sont obtenus par MCNPX, GESPCOR et ETNA. Ainsi, une base des données pour 244 radionucléides a été établie pour des géométries SG50 et SG500 au contact d’un détecteur. Dans une application à la radioprotection, des échantillons de matériaux de construction ont été analysés par la spectrométrie gamma. L’Uranium-238, le Thorium-232 et le Potassium-40 ont été identifiés et corrigés des effets sus-cités. La dosimétrie de leurs rayonnements gamma a permis d’évaluer les indices de risque, la dose absorbée et la dose efficace annuelle reçues provenant de ces matériaux. Les simulations par MCNPX corroborent le modèle de calcul de la dose absorbée. Il a permis aussi d'étudier la distribution de la dose dans les habitations de différentes dimensions. Les résultats obtenus sont en accord avec les limites règlementaires. / Precisely measuring weakly radioactive samples by gamma-ray spectrometry requires optimizing the detection geometry and knowledge of the gamma-ray decay scheme. One can thus increase the counting rate and reduce the statistical uncertainty of the spectral peaks used to determine radioisotope activities. However, an increased sample volume requires a correction for the self-absorption of y-rays in the sample itself, and approaching a sample to the detector gives rise to coincidence summing. MCNPX simulations permitted finding the separate influence of sample density and effective atomic number of the sample in the attenuation of photons with energies less than 100 keV. Peak-summing corrections were obtained with MCNPX, GESPCOR and ETNA. Thus a data base for 244 radionuclides could be established for SG50 and SG500 geometries in contact with a planar detector. In an application of the results to the health physics domain, construction materials were analyzed. Naturally-occurring Uranium-238, Thorium-232 and Potassium-40 activities were identified and corrected for the above-mentioned effects in order to evaluate the risk indexes, the absorbed dose and the annual effective dose received from different dimensions built of these materials. MCNPX simulations corroborated the model used to calculate the absorbed dose and gave its distribution in an enclosed space. The results obtained are within the recommended norms.

La spectrométrie γ dose en une seule mesure tous les émetteurs γ dans un échantillon. L’auto-absorption des rayonnements γ dans des échantillons se manifeste par des pertes ou des gains d'impulsions. Pour caractériser une nouvelle géométrie de comptage, des améliorations du dispositif existant ont été apportées par des simulations MCNPX. Avec ce nouveau dispositif nous avons pu spécifier les doses absorbées et efficaces annuelles ainsi que les facteurs de conversion de dose des radioisotopes naturels pour des matériaux de construction et des prélèvements de sols. Des simulations ont montré l’influence des seuils de détection des rayonnements γ donc sur les facteurs de conversion de dose et la nécessité d’une mise à jour de ces facteurs. L’analyse par spectrométrie γ in situ du sol fait appel à des efficacités de détection simulées par MCNPX pour une source aux dimensions semi-infinies. Une application a été réalisée autour d’une centrale nucléaire et une autre pour une société. / Γ-ray spectrometry enables determining all γ-ray emitters in a sample with a single measurement. Self-absorption of γ-rays in samples is manifest by a loss or a gain of pulses that results in a poor estimation of the counting efficiency. To characterize a new counting geometry improvements of the existing set-up were made with MCNPX simulations. With the new geometry we could specify absorbed and annual effective doses as well as dose conversion factors for the natural radioisotopes of several building materials and soil samples. Simulations show the influence of detection limits of γ-radiation on dose conversion factors and the need for updating these factors. γ-ray measurements of soil in situ require different counting efficiencies simulated by MCNPX for a semi-infinite source. Two in-situ soil analyses were made, one around a nuclear power and the other for a private company.