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Le diamant monocristallin possède des propriétés électroniques, thermiques et optiques exceptionnelles. Ce matériau est un excellent candidat pour les applications en électronique de puissance, en détection, en optique et en physique quantique. Malheureusement, les méthodes de synthèse conventionnelles du diamant monocristallin, basées sur le procédé Haute Pression Haute Température, produisent des monocristaux de petites dimensions. Pour lever ce verrou technologique, l’hétéroépitaxie du diamant sur iridium par CVD, utilisant le procédé de nucléation par polarisation (BEN), est une alternative pertinente. Ce procédé a été appliqué sur des substrats Ir/SrTiO3 (001) massifs. Néanmoins, les dimensions des substrats commerciaux de SrTiO3 massifs sont également limitées.Par conséquent, la stratégie retenue pour cette thèse est d’utiliser les substrats d’SrTiO3/Si (001). Ces substrats sont constitués d’une couche mince de SrTiO3 déposés par MBE sur des substrats silicium. Une étude de la stabilité thermique des films minces de SrTiO3 a permis d’optimiser le procédé de dépôt d’iridium et d’obtenir des films d’iridium possédant de très faibles désorientations cristallines. Les paramètres du procédé de BEN ont été corrélés aux taux de couverture des domaines (nucléi de diamant en relation d’épitaxie) afin de maitriser les effets des différents paramètres et de contrôler le taux de couverture des domaines. Ce contrôle précis du procédé de BEN nous a permis d’étudier l’influence du taux de couverture des domaines sur la qualité cristalline du diamant. Enfin, les collaborations liées à ce programme de recherche nous ont permis de synthétiser et de caractériser des films de diamant épais autosupporté. Toutes ces connaissances ont été mises à profit pour élargir la taille des substrats et pour obtenir des films de diamant hétéroépitaxiés sur des substrats de 5×5 mm2, puis 7×7 mm2. Des premiers essais encourageants sur des substrats 10×10 mm2 ont également été menés. / The single crystal diamond has exceptional electronic, thermal and optical properties. This material is an excellent candidate for applications in power electronics, in detection, in optics and in quantum physics. Unfortunately, conventional single crystal diamond synthesis methods, based on High Pressure High Temperature process, produce small-sized single crystals. To provide new technological solutions, diamond heteroepitaxy on iridium by CVD, using the Bias Enhanced Nucleation (BEN) process, is a pertinent alternative. This process was applied on Ir/SrTiO3 (001) bulk substrates. However, the dimensions of commercial bulk SrTiO3 substrates are also limited.Therefore, the chosen strategy for this thesis is to use SrTiO3/Si (001) substrates. These substrates are made of a thin layer of SrTiO3 deposited by MBE on silicon substrates. The study of the thermal stability of SrTiO3 thin films has allowed the optimization of the iridium deposition process and the synthesis of iridium films with very low crystal misorientation. The BEN process parameters were correlated with the coverage ratio of the domains (epitaxial diamond nuclei) to understand the effects of different parameters and to control the coverage ratio of the domains. This precise control of the BEN process has allowed us to study the influence of the coverage ratio of the domains on the crystalline quality of the diamond epilayers. Finally, collaborations related to this research program allowed us to synthesize and characterize thick, free-standing diamond films. All this knowledge has been used for substrate upscaling in order to obtain heteroepitaxial diamond films on 5×5 mm2 and on 7×7 mm2 substrates. Encouraging first tests on 10×10 mm2 substrates were also conducted.