CO2 capture and conversion appears to be a prominent solution to mitigate greenhouse gas emissions (GHG) and global warming issue. Among different CO2 conversion approaches, CO2 hydrogenation via reverse water gas shift (RWGS) reaction is one of the most promising technology to convert CO2 to CO. Subsequently, CO is transformed to value added chemicals or liquid fuels. To improve the overall CO2 conversion for RWGS reaction, product separation and recycling is being proposed. In this research, adsorption separation technology has been explored to selectively separate CO from CO2 in RWGS using pressure swing adsorption (PSA) process. To investigate the adsorption capacity and selectivity of CO, different porous materials have been identified for CO separation. In this research, activated carbons, ordered mesoporous silica, and metal organic framework materials were studied. Equilibrium isotherms of CO and CO2 were measured in a gravimetric system at a temperature of 25 °C for pressures up to 20 bar. Preliminary adsorption isotherm results had shown an insufficient CO uptake and low selectivity level compared to CO2, thus not justifying their application for CO separation. Herein, to improve the CO adsorption capacity and selectivity, Cu-based adsorbents were developed using copper (II) chloride (CuCl2) as a precursor to synthesize six different adsorbents. The adsorbents were prepared using two different synthesis methods; the modified polyol method for reduction and nanoparticle deposition of Cu (I) ions, and thermal monolayer auto-dispersion method. Furthermore, different copper (II) loadings were investigated to determine the monolayer dispersion capacity of CuCl2 on the support. The modified adsorbents by copper salt exhibited significantly high CO uptake with large CO/CO2 selectivity, reversing the results obtained before adsorbent modification. Thus, Cubased adsorbents are promising materials for CO separation and recovery from a gaseous mixture containing CO2.

Les micro-capteurs de gaz connaissent un intérêt croissant avec le développement des applications « bas-coût » dans les domaines de l'automobile, la domotique ou l'environnement. Pour répondre à cette demande, les micro-capteurs à base d'oxyde métallique présentent des avantages uniques comme leur faible coût, une grande sensibilité, un temps de réponse bref et facile à intégrer dans un système portable miniaturisé. Cependant, ces capteurs tels qu'ils sont aujourd'hui, souffrent d'un manque de sélectivité et d'une dérive de leurs performances à long terme, ce qui freine leur développement. D'autre part, la détection du dioxyde de carbone, qui représente un intérêt grandissant, semblait particulièrement difficile avec ce type de capteur. Dans ce contexte, l'objet de ce travail consiste d'une part à bien comprendre les phénomènes réactionnels observés grâce à la simulation numérique « gaz-surface », d'autre part à définir un mode opératoire « robuste » permettant d'obtenir une meilleure stabilité et surtout améliorer la sélectivité. Tout d'abord, nous avons étudié les paramètres d'un profil de température dynamique pour améliorer significativement les performances du capteur. Par la suite, un modèle de connaissance des mécanismes de réaction à été développé afin de mieux interpréter, comprendre et prévoir le comportement de ces capteurs. Ce modèle a la particularité de simuler les transferts de charge en surface de la couche sensible en s'appuyant sur des calculs ab-initio. Enfin, nous avons travaillé sur la modélisation de la réponse. Un modèle d'interpolation très performant adapté au problème a été étudié dans un système décisionnel. La convergence de ces trois approches a permis une meilleure compréhension du fonctionnement du capteur avec du CO et du CO2 et la détermination d'un protocole de mesure optimal avec une optimisation du traitement du signal de la réponse électrique.

Le contexte environnemental (réchauffement climatique) et politique (augmentation du parc EnR) entraîne une mutation du paysage énergétique français. Le méthane de synthèse est présenté comme un vecteur énergétique permettant le stockage et le transport de l’électricité renouvelable en surproduction tout en recyclant le CO2 (Power-to-Methane). Un des objectifs de la thèse est de développer un catalyseur actif en co-méthanation d’un mélange post co-électrolyse H2/CO/CO2/H2O/CH4 (projet ANR CHOCHCO). Le catalyseur synthétisé est de type Ni/CZP. L’optimisation de la synthèse coprécipitation par l’utilisation combinée du sel précipitant (NH4)2CO3 et du tensioactif CTAB a mené à un catalyseur performant (absence de poison alcalin et augmentation de la surface spécifique) capable de produire du CH4 à basse température (250 °C) avec un rendement élevé. Le catalyseur a montré une résistance satisfaisante à la désactivation par dépôt de carbone et par frittage, indispensable pour le fonctionnement intermittent du procédé. Un modèle cinétique, de type Langmuir-Hinshelwood, a pour la première fois été développé sur un catalyseur de type Ni/CZP. / The environmental (global warming) and political (increase of the renewable electric farm) context leads to a mutation of the French energy landscape. Synthetic methane is presented as a energy carrier for storing and transporting renewable electricity in overproduction while recycling CO2, a process called Power-to-Methane. One of the objectives of the thesis is to develop an active catalyst for the co-methanation of a post-co-electrolysis mixture H2/CO/CO2/H2O/CH4 (CHOCHCO ANR project). A Ni/CZP type catalyst was synthesized in this purpose. The optimization of the coprecipitation synthesis by the combination of the precipitating salt (NH4)2CO3 and the surfactant CTAB has led to a high performance catalyst (absence of alkaline poison and increase of the specific surface area) able to produce CH4 at low temperature (250 °C) with a high yield. The catalyst showed a satisfactory resistance to carbon deposition and sintering deactivation, which is a key point for the intermittent operating conditions of the process. A kinetic model, of the Langmuir-Hinshelwood type, was developed for the first time on a Ni/CZP type catalyst.

Thisdiplomathesisdealswiththedesignofamonitoringsystemforsolidfuelboilers.The first describes the sensors most commonly used in boilers room including a description of the principle of operation. The main content of the thesis is the design of the own boiler monitoring system. First the appropriate structure of the entire system is selected followed by the detailed design of individual parts of the device electronic wiring and selection of suitable sensors. The result of the thesis is the basis for the production of the proposed device and created service program.