Στο πλαίσιο της παρούσας εργασίας έγινε προσπάθεια για την ανάπτυξη αναλυτικών μεθοδολογιών με στόχο την ταυτοποίηση και την ποσοτική ανάλυση σε περιπτώσεις ταυτόχρονης συνύπαρξης και των τριών φάσεων του άνυδρου κρυσταλλικού ανθρακικού ασβεστίου. Η Φασματοσκοπία Raman και η Φασματοσκοπία Υπερύθρου ήταν οι δύο αναλυτικές τεχνικές οι οποίες χρησιμοποιήθηκαν σαν βάση για την ανάπτυξη των ανάλογων αναλυτικών μεθοδολογιών. Η χρήση της Φασματοσκοπίας Raman οδήγησε στην ανάπτυξη μιας μη καταστροφικής αναλυτικής μεθοδολογίας, στην οποία όμως μόνο τα σχετικά ποσοστά των τριών φάσεων έγινε δυνατόν να προσδιοριστούν. Για την δημιουργία των ευθειών αναφοράς, κατασκευάστηκαν δυαδικά μίγματα, ενώ χρησιμοποιήθηκαν οι κορυφές στα 711cm-1 για τον ασβεστίτη, στα 700cm-1 για τον αραγωνίτη και στα 750cm-1 για τον βατερίτη. Τα όρια ανίχνευσης προσδιορίστηκαν 0.13mol%, 0.18mol% και 1.3mol% για τον ασβεστίτη, αραγωνίτη και βατερίτη αντίστοιχα, ενώ τα σφάλματα κατά τον προσδιορισμό τριαδικού μίγματος γνωστής σύστασης βρέθησαν να είναι 1.6mol% για τον ασβεστίτη, 0.3mol% για τον αραγωνίτη και 1.1mol% για τον βατερίτη. Στην προσπάθεια επιλογής των κατάλληλων δονήσεων Raman, έγινε μελέτη των φασμάτων Raman των καθαρών κρυσταλλικών φάσεων και απόδοση των κορυφών. Τέλος με την χρήση της Φασματοσκοπίας IR έγινε δυνατός ο προσδιορισμός των απόλυτων ποσοστών των τριών φάσεων, κάνοντας χρήση των δονήσεων στα 714cm-1 για τον ασβεστίτη, στα 700cm-1 και 714cm-1 για τον αραγωνίτη και στα 745cm-1 για τον βατερίτη. Οι απόρροφητικότητες των κορυφών (σε mg-1CaCO3 mm-2) βρέθηκαν ίσες με: α 63.38 714 = για τον ασβεστίτη, α .30 700 = 19 και α .43 714 = 40 για τον αραγωνίτη και α .79 745 = 21 για τον βατερίτη. Τα όρια ανίχνευσης (σε mgCaCO3/mm2) προσδιορίστηκαν σε: 714 -4 C O.A. =6.6 ×10 για τον ασβεστίτη, 700 -3 A O.A. =2.2 ×10 και 714 -3 A O.A. =1.1×10 για τον αραγωνίτη και 745 -3 V O.A. =1.9 ×10 για τον βατερίτη. / In the present work new analytical methodologies were developed for the study of calcium carbonate polymorphs (calcite, aragonite, vaterite). Two vibrational techniques were employed for the simultaneous quantitative analysis of mixtures of crystalline materials; Raman Spectroscopy (non-destructive technique), Infrared Spectroscopy (destructive technique). Using binary mixtures from known quantities of the crystal phase the calibration curves were constructed using the Raman bands at 711cm-1 for calcite, 700cm-1 for aragonite and 750cm-1 for vaterite. Detection limits (DL) were found to be 0.13, 0.18 and 1.3mol % for calcite, aragonite and vaterite, respectively, while the relative errors in determining the mol % of a known ternary mixture of calcium carbonate polymorphs were 1.6% for calcite, 0.3% for aragonite and 1.1% for vaterite. Infrared Spectroscopy was used, in order to determinate the absolute concentration of the calcium carbonate crystal phases, using the bands at 714cm-1 for calcite, at 700cm- 1 and 714cm-1 for aragonite and at 745cm-1 for vaterite. The asborptivities were found to be α 63.38 714 = for calcite, α .30 700 = 19 and α .43 714 = 40 for aragonite and α .79 745 = 21 for vaterite. The detection limits were also established and found to be 714 -4 C D.L. = 6.6 ×10 for calcite, 700 -3 A D.L. = 2.2 ×10 and 714 -3 A D.L. =1.1×10 for aragonite and 745 -3 V D.L. = 1.9 ×10 for vaterite.