Dans un monde de détection et prospection minière, une multitude de techniques existent. Une des techniques les plus puissantes est l’activation par neutrons (NAA et PGAA). Toutefois, dans le cadre de la prospection minière, l’utilisation de cette technique nécessite du forage. La motivation du projet GREYSTAR est de permettre l’analyse élémentaire par activation en limitant l’impact environnemental. Les facteurs limitant sont l’activation d’un volume distant et la détection de la radiation émise par ce volume. Ce mémoire examine l’activation par neutrons thermiques et la détection de gammas provenant de la désexcitation des noyaux activés. Une approche expérimentale est présentée avec des simulations pour venir appuyer les données expérimentales. Il en résulte que le projet GREYSTAR tel que décrit dans ce mémoire est prometteur et que davantage de recherche est à prescrire. Les résultats initiaux indiquent que selon le prototype proposé, les limites de détections sont de l’ordre de 2-3 m dans un matériel semblable au granite. On conclut que d’un point de vue de prospection minière, il est intéressant de poursuivre la recherche. De plus, plusieurs autres applications dans les domaines militaire, civil et policier sont prometteuses. / In the world of prospecting and detection, various techniques exist. One of the most powerful techniques is neutron activation analysis (both NAA and PGAA). For prospecting, however, this technique requires drilling. The motivation for the GREYSTAR project is to make elemental analysis via neutron analysis possible with little or no environmental impact. The limiting factors are the activation of remote volumes and detection of emitted radiation. This thesis looks at thermal neutron activation and delayed gamma decay from the activated nuclei. An experimental approach is proposed with simulations to back up the results. The resulting impression is that the GREYSTAR project as described is promising and further research is commended. Initial results indicate that depending on the prototypal setup, detection limits are of the order of 2-3 m in a material similar to granite. We conclude that from a prospecting point of view, it is worth continuing the research. Furthermore, other fields such as military, civil and law enforcement could benefit from an eventual prototype as well.

Ce travail de thèse se divise en deux grandes parties concernant les nanotubes de nitrure de bore d'une part et de carbone d'autre part. La première partie concerne la synthèse, la purification et la fonctionnalisation chimique des nanotubes de nitrure de bore. Les nanotubes de nitrure de bore sont des analogues structuraux des nanotubes de carbone formés de l'enroulement d'un ou plusieurs feuillets de nitrure de bore hexagonal. Des nanotubes de nitrure de bore monofeuillets sont synthétisés à l'ONERA par ablation LASER continue d'une cible de nitrure de bore hexagonal (hBN). Les échantillons issus de la synthèse contiennent des nanotubes monofeuillets et des coques de nitrure de bore, mais sont aussi contaminés par des fragments de hBN et de l'acide borique. Des améliorations de la synthèse ont permis d'abord de limiter ces sous-produits. Un procédé de purification des échantillons a ensuite été développé pour disposer d'échantillons enrichis en nanotubes. Ce procédé est constitué uniquement d'étapes douces de centrifugation et de filtration n'affectant pas la structure des tubes. Les échantillons de nanotubes purifiés ont ensuite été utilisés pour étudier leur fonctionnalisation chimique. Plusieurs voies de fonctionnalisation ont été envisagées au cours de ce travail. Deux voies efficaces de fonctionnalisation non covalente des nanotubes de nitrure de bore monofeuillets purifiés ont été développées. Ces deux voies impliquent des molécules chimiques possédant une affinité marquée pour le réseau de nitrure de bore. Ainsi, l'utilisation de quinuclidines et de borazines greffées par des chaînes alkyles a permis la solubilisation de nanotubes de nitrure de bore monofeuillets en milieu organique. Les méthodes de purification et de fonctionnalisation chimique développées sur les nanotubes monofeuillets ont été appliquées avec succès à diff´erents types de nanotubes. La sensibilité des atomes de 10B aux neutrons thermiques a enfin servi de point de départ à l'étude de l'effet de l'irradiation neutrons sur le hBN et des possibilités de fonctionnalisation covalente du réseau de nitrure de bore qui en découlent. La seconde partie de ce travail de thèse concerne la séparation des nanotubes de carbone en fonction de leurs propriétés morphologiques ou électroniques. L'irradiation micro-ondes d'échantillons de nanotubes de carbone a d'abord permis d'une part l'abaissement de la puissance nécessaire à l'allumage de plasmas de gaz rare à pression atmosphérique en présence de nanotubes et d'autre part l'enrichissement des échantillons de nanotubes de carbone après traitement en nanotubes de grand diamètre. Une seconde stratégie a enfin été envisagée pour solubiliser sélectivement des nanotubes de propriétés électroniques données (métalliques ou semi-conducteurs). Cette voie implique une interaction sélective entre un type de tubes et des micelles de fullérènes fonctionnalisés et a donné lieu au développement de molécules amphiphiles comportant des fullérènes.

La désexcitation des fragments de fission reste mal comprise et les modèles théoriques ne permettent pas de prédire et d’expliquer toutes les corrélations observées dans le processus de fission. Il y a un besoin important de données simultanées sur les émissions de neutrons et de rayonnements gamma et sur l’énergie cinétique des fragments de fission. Dans ce contexte, l’utilisation d’un détecteur de fragments de fission avec le détecteur CARMEN permettrait de fournir des données contraignantes pour les modèles grâce à la mesure simultanée de la multiplicité neutronique, de l’énergie totale gamma rayonnée, de l’énergie cinétique totale des fragments et potentiellement de l’énergie totale neutron. L’objectif de ce travail de thèse a consisté à développer un détecteur de fragments de fission et à l’utiliser en association avec CARMEN pour réaliser des mesures calorimétriques de la fission. Dans un premier temps, nous avons développé un nouveau détecteur pour l’étude de la fission dont le principe est de mettre un actinide en solution dans un scintillateur organique. Des simulations Monte Carlo et différentes expériences sous faisceau de neutrons ont permis de caractériser et d’optimiser les performances de ce détecteur qui peut être utilisé comme trigger fission pour différentes mesures de sections efficaces de fission, de taux de fission spontanée ou encore comme veto fission. Dans un second temps, nous avons étudié les possibilités de mesure de l’énergie totale gamma et neutron rayonnée dans la fission avec CARMEN grâce à la caractérisation expérimentale de ses performances et à la simulation Monte Carlo et l’analyse de sa réponse « prompte » aux neutrons et aux rayonnements gamma / Still, the nuclear fission process and the de-excitation of the fission fragments is not fully understood. Current theoretical models can not predict and explain correctly every experimentally observed correlations, and new correlated data upon neutron emission, gamma-ray emission and kinetic energy of the fission fragments are needed. In this context, coincident use of a fission fragment detector and the CARMEN detector would provide compelling data for these models by measuring both neutron multiplicity, total gamma-ray energy, total kinetic energy and possibly total neutron energy. The work presented here consists in developing a fission fragment detector and using it together with CARMEN in order to perform fission calorimetry measurements. Initially, we developed a new detector for fission studies whose principle is dissolving the actinide of choice into an organic liquid scintillator. Monte Carlo simulations and neutron induced experiments were used to fully characterize its performances and shown it can be used as a fission trigger for various measurements, such as fission cross section or spontaneous fission rate measurements, and used as a fission veto. The second part of this work was dedicated to the study of CARMEN’s ability to measure the total gamma-ray energy and total neutron energy released in fission. For this purpose, lab characterization of the detector’s performances and Monte Carlo simulation and analysis of its “prompt” response to neutrons and gamma-rays were performed