Nous avons développé une méthode pour analyse isotopique de Yb et Er, deux terres rares aux propriétés chimiques identiques et aux températures de condensation différentes, avec comme objectifs (1) de déterminer la variabilité isotopique de ces éléments dans les processus pétrologiques terrestres, et (2) de comparer leurs compositions isotopiques dans les chondrites, la Terre et la Lune afin de déterminer le rôle potentiel de la condensation à haute température à partir de vapeurs qui a suivi l'impact géant à l'origine de la formation de la Lune. Les résultats obtenus montrent une plus grande variabilité des fractionnements isotopiques de Yb par rapport à ceux d'Er. Deux effets contribuent à cette différence : un effet oxydo-réducteur et un effet de température. La corrélation positive obtenue entre la composition isotopique en Yb, et le rapport La/Yb dans les échantillons terrestres, peut être interprétée par la présence d'une faible fraction d' Yb(2+), Yb étant majoritairement présent sous la forme Yb(3+). La kimberlite (liquide magmatique formé par un faible taux de fusion partielle) est enrichie en isotopes lourds et les grenats, résidus de fusion partielle, sont isotopiquement légers, tandis que les basaltes de ride ou d'îles ont des compositions isotopiques intermédiaires.La composition isotopique en Yb de la Lune est enrichie en isotopes légers par rapport à celle de la Terre et des chondrites. Dans le disque proto-lunaire, les frictions entre les phases fondues et gazeuses favorisent la migration des premiers condensats très réfractaires et enrichis en isotopes lourds vers la Terre, et celle de la vapeur enrichie en isotopes légers, vers l'extérieur, au-delà de la limite de Roche à partir de laquelle la Lune s'accrète. Ceci est un nouvel argument en faveur de la condensation de la Lune à partir de vapeur générée par un impact géant. La mesure de la composition isotopique d'Er dans les échantillons lunaires reflète pour la première fois la capture par 167Er des neutrons produits par interaction du rayonnement cosmique galactique avec la surface lunaire. L'apport de Er aux systèmes communément utilisés pour déterminer le spectre d'énergie des neutrons d'un matériau peut permettre de couvrir une gamme énergétique plus large et de disposer ainsi d'un proxy plus complet pour l'étude des histoires des irradiations des matériaux planétaires.

Des perspectives énergétiques sobres en carbone pour atténuer le changement climatique nécessitent le remplacement des combustibles fossiles par des sources produisant peu de CO2, par exemple l’énergie nucléaire. L'une des options discutées par le Forum international Gen-IV pour la prochaine génération de réacteurs nucléaires consiste à utiliser le cycle du thorium. L'isotope fissile 233U est l'un des isotopes les plus importants du cycle du thorium et est directement responsable du bilan neutronique. L'une des particularités de ce noyau est d'avoir une section efficace de capture qui est inférieure d'un ordre de grandeur à celle de fission. Cette circonstance rend très difficile la mesure de sa section efficace de capture, comme l'atteste seulement deux jeux de données à haute résolution disponibles depuis les années 1960. Dans cette thèse, une nouvelle mesure auprès de la source de neutrons n_TOF est décrite utilisant une nouvelle chambre à fission compacte insérée au centre d'un détecteur de rayons gamma, le calorimètre à absorption totale. La chambre à fission permet d’identifier et de soustraire les rayons gamma de la réaction de fission dans le but d’améliorer la précision de la section efficace de capture de 233U. La chambre à fission est conçue dans cet objectif. Son excellente performance est décrite en détail et permet d'extraire des informations sur les rayons gamma de fission. Une discussion détaillée du processus de réduction des données et des éléments clés de l’analyse, est présentée et aboutit au calcul du rapport alpha de 233U, le rapport entre la section efficace de capture et celle de fission. / A low-carbon energy outlook to mitigate the climate change requires the replacement of fossil fuel by sources with low CO2 emissions, like nuclear energy.. One of the options discussed in the Gen-IV International Forum for the the next generation of nuclear reactors is to use the thorium cycle. The fissile isotope 233U is among the most important isotopes in the thorium cycle and directly responsible for the neutron economy. One of the particularities of this nucleus is to have a capture cross section which is one order of magnitude lower than fission, making the measurement of the 233U capture cross section very challenging as indicated by only two high resolution data sets available since the 1960s. In this thesis, a new measurement at the n_TOF neutron source is described employing a novel compact fission chamber inserted in the center of the Total Absorption Calorimeter g-ray detector. The fission chamber allows to tag and subsequently subtract the gamma rays from the fission reaction aiming to improve the accuracy of the 233U capture cross section.The performance of the custom tailored fission chamber is described in detail and allows to extract information about the prompt fission g-rays. A detailed discussion of the data reduction process and the key elements in the analysis is given resulting in the calculation of the 233U-alpha-ratio, the ratio between the capture and fission cross-section.

Nous avons développé une méthode pour analyse isotopique de Yb et Er, deux terres rares aux propriétés chimiques identiques et aux températures de condensation différentes, avec comme objectifs (1) de déterminer la variabilité isotopique de ces éléments dans les processus pétrologiques terrestres, et (2) de comparer leurs compositions isotopiques dans les chondrites, la Terre et la Lune afin de déterminer le rôle potentiel de la condensation à haute température à partir de vapeurs qui a suivi l’impact géant à l’origine de la formation de la Lune. Les résultats obtenus montrent une plus grande variabilité des fractionnements isotopiques de Yb par rapport à ceux d’Er. Deux effets contribuent à cette différence : un effet oxydo-réducteur et un effet de température. La corrélation positive obtenue entre la composition isotopique en Yb, et le rapport La/Yb dans les échantillons terrestres, peut être interprétée par la présence d’une faible fraction d’ Yb(2+), Yb étant majoritairement présent sous la forme Yb(3+). La kimberlite (liquide magmatique formé par un faible taux de fusion partielle) est enrichie en isotopes lourds et les grenats, résidus de fusion partielle, sont isotopiquement légers, tandis que les basaltes de ride ou d’îles ont des compositions isotopiques intermédiaires.La composition isotopique en Yb de la Lune est enrichie en isotopes légers par rapport à celle de la Terre et des chondrites. Dans le disque proto-lunaire, les frictions entre les phases fondues et gazeuses favorisent la migration des premiers condensats très réfractaires et enrichis en isotopes lourds vers la Terre, et celle de la vapeur enrichie en isotopes légers, vers l’extérieur, au-delà de la limite de Roche à partir de laquelle la Lune s’accrète. Ceci est un nouvel argument en faveur de la condensation de la Lune à partir de vapeur générée par un impact géant. La mesure de la composition isotopique d’Er dans les échantillons lunaires reflète pour la première fois la capture par 167Er des neutrons produits par interaction du rayonnement cosmique galactique avec la surface lunaire. L’apport de Er aux systèmes communément utilisés pour déterminer le spectre d’énergie des neutrons d’un matériau peut permettre de couvrir une gamme énergétique plus large et de disposer ainsi d’un proxy plus complet pour l’étude des histoires des irradiations des matériaux planétaires. / Er and Yb are two refractory rare-earth elements that have overall similar crystallochemical properties but differ in their temperatures of condensation from the nebular gas. We developed an analytical protocol for the measurement of Er and Yb isotope compositions 1) to establish their isotopic variability in terrestrial magmatic processes 2) to compare their isotopic composition in chondrites, Earth and Moon in order to study fractionation during the high temperature condensation of vapor formed by the giant impact that generated the Moon. The range of mass-dependent isotope fractionation obtained is larger for Yb than Er isotopes. Two effects contribute to the difference between Er and Yb : a redox effect and a temperature effect.First, for terrestrial rocks, the presence of a small fraction of Yb(2+) together with the most common Yb(3+) is inferred from the positive corre- lation between δYb and the La/Yb ratio. Yb(3+) fractionates favorably into tighter bonds and, at the same time, is much more compatible than Yb(2+). Small-degree melts (kimberlite) tend to be enriched in the heavy Yb isotopes, whereas the opposite is true for residual garnets. Second, the stronger volatility of Yb with respect to Er is demonstrated by the apparent deficit of heavy Yb isotopes in the Moon with respect to the Earth, chondrites, and eucrites. Separation of vapor from melt and of heavy from light isotopes is first expected during the adiabatic expansion of the initial vapor plume. Subsequently, friction between melt and gas tends to further enrich the Moon feeding zone in silicate vapor to compensate the inward migration of melt out of the pre-lunar disk. The lighter isotope composition of Yb in lunar samples provides new evidence that the Moon formed by condensation of silicate vapor in the aftermath of the giant lunar impact.Erbium isotope ratios in lunar samples reflect for the first time the capture by 167Er of secondary neutrons produced by interactions of galactic cosmic rays with the lunar surface. The cross section of 167Er for neutron capture being particularly strong and its first resonance standing out at energies poorly covered by other nuclides, 167Er anomalies may help refine the knowledge of the neutron energy spectrum on the Moon and other planetary bodies.

L'objectif de ce document est de présenter une étude sur la réaction de capture neutronique radiative du noyau instable du ¹⁷³Lu afin de déterminer sa section efficace (n,γ). Si globalement, pour les noyaux stables de nombreuses informations sont à disposition, il reste un véritable manque de données pour les noyaux radioactifs. La première partie de cette thèse se consacre à la présentation des différents formalismes impliqués dans le calcul d'une section efficace ainsi qu'à l'utilisation du code TALYS basé sur ces différents modèles. TALYS nous a permis d'évaluer la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu en s'appuyant sur la connaissance de la réaction de capture sur le ¹⁷⁵Lu. Dans un deuxième temps, la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu a été mesurée sur l'installation LANSCE avec le détecteur 4π DANCE. Cette expérience s'est révélée être un véritable défi tant pour la fabrication de la cible de ¹⁷³Lu que pour l'obtention de données dû à la grande radioactivité de cet isotope. Nous avons pu extraire des informations intéressantes comme le taux de capture total, identifier et caractériser de nouvelles résonances, déterminer des paramètres comme l'espacement moyen, les largeurs neutroniques et les largeurs γ ainsi que la valeur de la fonction densité. Tous ces nouveaux renseignements nous ont permis de reconstruire la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu jusqu'à 200 eV. Grâce à ces différentes informations, nous avons estimé une correction à appliquer sur la section efficace évaluée par TALYS permettant in fine d'obtenir une nouvelle évaluation de cette quantité. La troisième partie de cette thèse est consacrée à apporter des informations supplémentaires sur la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu en utilisant la méthode de substitution. En premier lieu, nous avons testé la validité de cette méthode sur une réaction connue : ¹⁷⁵Lu(n,γ)¹⁷⁶Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,p)¹⁷⁶Lu puis dans un second temps nous avons regardé la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,t)¹⁷⁴Lu. Pour cela, la probabilité d'émission γ dans ces deux voies a été mesurée et comparée à un calcul TALYS. Cette comparaison a révélé de grandes disparités entre les réactions de transfert utilisées et les réactions induites par des neutrons. Notre investigation s'est alors orientée à regarder de plus près la distribution de spins du noyau composé formé. Celle-ci a pu être extraite grâce à un ajustement de la probabilité d'émission γ mesurée. Cette distribution montre que les réaction (³He,X) peuplent en réalité des spins beaucoup plus grands que ceux issus de la réaction (n,γ). La mesure des rapports des intensités de transitions γ corroborent aussi ce résultat même si les spins peuplés semblent être plus faibles. Cette expérience a mis clairement en évidence qu'une réaction induite par un faisceau d'³He ne pouvait pas se substituer à une réaction (n,γ). Tout au long de ce document, nous avons montré par différents aspects, à quel point il peut être difficile d'obtenir des informations sur les noyaux radioactifs tels que le ¹⁷³Lu et que pour le futur de nombreux défis tant expérimentaux que théoriques sont encore à relever.

L’objectif de ce document est de présenter une étude sur la réaction de capture neutronique radiative du noyau instable du ¹⁷³Lu afin de déterminer sa section efficace (n,γ). Si globalement, pour les noyaux stables de nombreuses informations sont à disposition, il reste un véritable manque de données pour les noyaux radioactifs. La première partie de cette thèse se consacre à la présentation des différents formalismes impliqués dans le calcul d’une section efficace ainsi qu’à l’utilisation du code TALYS basé sur ces différents modèles. TALYS nous a permis d’évaluer la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu en s’appuyant sur la connaissance de la réaction de capture sur le ¹⁷⁵Lu. Dans un deuxième temps, la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu a été mesurée sur l’installation LANSCE avec le détecteur 4π DANCE. Cette expérience s’est révélée être un véritable défi tant pour la fabrication de la cible de ¹⁷³Lu que pour l’obtention de données dû à la grande radioactivité de cet isotope. Nous avons pu extraire des informations intéressantes comme le taux de capture total, identifier et caractériser de nouvelles résonances, déterminer des paramètres comme l’espacement moyen, les largeurs neutroniques et les largeurs γ ainsi que la valeur de la fonction densité. Tous ces nouveaux renseignements nous ont permis de reconstruire la section efficace (n,γ) sur le ¹⁷³Lu jusqu’à 200 eV. Grâce à ces différentes informations, nous avons estimé une correction à appliquer sur la section efficace évaluée par TALYS permettant in fine d’obtenir une nouvelle évaluation de cette quantité. La troisième partie de cette thèse est consacrée à apporter des informations supplémentaires sur la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu en utilisant la méthode de substitution. En premier lieu, nous avons testé la validité de cette méthode sur une réaction connue : ¹⁷⁵Lu(n,γ)¹⁷⁶Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,p)¹⁷⁶Lu puis dans un second temps nous avons regardé la réaction ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu avec la réaction ¹⁷⁴Yb(³He,t)¹⁷⁴Lu. Pour cela, la probabilité d’émission γ dans ces deux voies a été mesurée et comparée à un calcul TALYS. Cette comparaison a révélé de grandes disparités entre les réactions de transfert utilisées et les réactions induites par des neutrons. Notre investigation s’est alors orientée à regarder de plus près la distribution de spins du noyau composé formé. Celle-ci a pu être extraite grâce à un ajustement de la probabilité d’émission γ mesurée. Cette distribution montre que les réaction (³He,X) peuplent en réalité des spins beaucoup plus grands que ceux issus de la réaction (n,γ). La mesure des rapports des intensités de transitions γ corroborent aussi ce résultat même si les spins peuplés semblent être plus faibles. Cette expérience a mis clairement en évidence qu’une réaction induite par un faisceau d’³He ne pouvait pas se substituer à une réaction (n,γ). Tout au long de ce document, nous avons montré par différents aspects, à quel point il peut être difficile d’obtenir des informations sur les noyaux radioactifs tels que le ¹⁷³Lu et que pour le futur de nombreux défis tant expérimentaux que théoriques sont encore à relever. / This PhD report presents a study of radiative neutron capture reaction of the ¹⁷³Lu to determine the (n,γ) cross section. Contrary to stable nuclei for which a huge amount of data is available, there is a real lack of information for radioactive nuclei. The first part of this PhD focuses on the presentation of different formalisms involved in cross section calculations and on the use of TALYS code based on these models. TALYS allowed us to evaluate the (n,γ) cross section on ¹⁷³Lu with data from the capture reaction on the ¹⁷⁵Lu. In a second step, the (n,γ) cross section on ¹⁷³Lu was measured at the LANSCE facility with the 4π detector DANCE. This experience turned out to be a real challenge for both the target production of ¹⁷³Lu and for obtaining data due to the high radioactivity of this isotope. Interesting informations have been extracted such as the total capture yield, the identification and the characterization of new resonances, the determination of parameters like average spacing, neutron and γ widths and the value of the density function. All these new informations enabled us to reconstruct the (n,γ) cross section on ¹⁷³Lu up to 200 eV. We could then estimate a correction for the cross section evaluated by TALYS in order to obtain a new evaluation. The third part of this PhD deals with getting additionnal information on the ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu reaction by using the surrogate method. Firstly, this technique has been tested on a well-known reaction : ¹⁷⁵Lu(n,γ)¹⁷⁶Lu with the reaction ¹⁷⁴Yb(³He,p)¹⁷⁶Lu. Secondly, we studied the ¹⁷³Lu(n,γ)¹⁷⁴Lu reaction with the ¹⁷⁴Yb(³He,t)¹⁷⁴Lu reaction. The γ decay probability in different ways have been measured and compared with a TALYS calculation. This comparison showed large discrepancies between the transfer reactions and the reactions induced by neutrons. Then our investigation was focused on the spin distribution of the formed compound nucleus. It has been extracted thanks to a fit of the measured γ decay probability. This distribution has shown (³He,X) reactions populate much higher spins than observed in (n,γ) reactions. The measurement of the γ transitions intensities ratios also corroborates this result even if the mean value of the populated spins seem to be lower. This experiment clearly demonstrated a reaction induced by a ³He beam could not to be substituted to a (n,γ) reaction. Throughout this document, we have shown by different aspects on one hand, how it can be difficult to extract information on unstable nuclei such as ¹⁷³Lu and on the other hand that both experimental and theoretical challenges still remain for the future.