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Catalisadores Cu-, Co- ou Fe-ZSM-5 caracterização e avaliação na redução de NO a N2 com hidrocarbonetos na presença ou ausência de vapor de água.Fernandes, Juliana Esteves 04 March 2005 (has links)
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Previous issue date: 2005-03-04 / Universidade Federal de Sao Carlos / The minimization of the emissions of nitrogen oxides (NOx) in the atmosphere has been one of the great goals in the area of environmental
protection. Among the possible processes to treat the NOx, the selective catalytic reduction of NO with hydrocarbons (SCR-HC) has presented
important expectations. For this process, the metal/ZSM-5 type catalysts have appropriate levels of conversion in oxidative conditions.
In this context, the aim of this work was to prepare Cu, Co and FeZSM-5 catalysts. The samples were characterized by XRD, DRS-UVVIS, FTIR, H2-TPR, SEM and tested in the reduction of NO to N2 with propane or methane in oxidative atmosphere in the presence or absence of water steam. The H2-TPR data showed that the cationic species present in the
prepared Cu, Co and FeZSM-5 catalysts, after thermal activation, were mainly Cu2+ (Cuα
2+ e Cuβ 2+), Co2+ and Fe3+ cations located in charge compensation sites in the zeolite, respectively. From FTIR and DRS-UVVIS
it was also possible identify oxide species, which were present in a lower content.
In the reduction of NO to N2 in the absence of water steam, the CuZSM-5 catalysts showed higher levels of conversion of NO than those
based in Co and Fe. However, the FeZSM-5 catalysts showed, in this condition, activity at lower temperatures. This behavior makes them
potentially interesting to be applied for practical purposes. On the other hand, in the presence of water steam, it was verified a higher loss of
activity of the CuZSM-5 catalyst, which was totally restored removing the water in the feed. For the Co and FeZSM-5 catalysts, the activity loss in
the presence of water steam was partially recovered during time on stream. / A minimização das emissões de óxidos de nitrogênio (NOx) na atmosfera tem sido um dos grandes desafios da área de proteção
ambiental. Dentre os processos para o tratamento dos NOx possíveis, a redução catalítica seletiva do NO com hidrocarbonetos (RCS-HC) vem apresentando excelentes perspectivas. Para este processo os
catalisadores metal/zeólita ZSM-5 possuem adequados níveis de conversão em condições oxidantes. Dentro deste contexto, este trabalho teve como objetivo preparar catalisadores Cu, Co e FeZSM-5. As amostras foram caracterizadas por DRX, DRS-UVVIS, FTIR, RTP-H2, MEV e sua atividade verificada através da redução de NO a N2 com propano ou metano em atmosfera oxidante, na presença ou ausência de vapor de água. Os resultados de RTP-H2 mostraram que as espécies presentes nos catalisadores Cu, Co e FeZSM-5, após ativação térmica, foram
principalmente os cátions Cu2+ (Cuα
2+ e Cuβ 2+), Co2+ e Fe3+ compensando
carga na zeólita, respectivamente. A partir de FTIR e DRS-UVVIS foi possível, também, identificar espécies oxidas, as quais estavam presentes em teores menores. Na redução de NO a N2 na ausência de vapor de água os
catalisadores CuZSM-5 apresentaram maiores conversões de NO que os contendo Fe ou Co. Entretanto, os catalisadores FeZSM-5 apresentaram, nessa condição, atividade em temperaturas menores, o que mostra uma
vantagem para o seu uso prático. Na presença de vapor de água, verificou-se uma maior queda da atividade no catalisador CuZSM-5,
somente recuperada com a retirada desse composto na alimentação, sendo que para os catalisadores CoZSM-5 e FeZSM-5 a perda de
atividade foi parcialmente recuperada ao longo do tempo.
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