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Catalisadores a base de SrSnO3:Ni2+ não suportados e suportados para reação de redução de NO com CO

Souza, João Jarllys Nóbrega de 23 April 2012 (has links)
Made available in DSpace on 2015-05-14T13:21:13Z (GMT). No. of bitstreams: 1 arquivototal.pdf: 3269530 bytes, checksum: 966a88d9d616a8a7788293bac03f1bcd (MD5) Previous issue date: 2012-04-23 / Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior - CAPES / This work involved the synthesis of an oxide with perovskite structure (ABO3), the strontium stannate (SrSnO3), with orthorhombic structure, space group Pbnm, by the polymeric precursor method. This material has been applied as capacitor, sensor for gases as NO, CO, H2, humidity and it is actually being studied as a catalyst. At the beginning of this work, pure SrSnO3 and doped with 10 mol % of nickel (Sr0,9SnNi0,1O3, SrSn0,9Ni0,1O3, Sr0,95Sn0,95Ni0,1O3) were characterized by thermal analysis (TG / DTA), infrared spectroscopy (IR), Ultraviolet-visible spectroscopy (UV-Vis), Raman spectroscopy, X-ray diffraction and surface area by BET method. The catalytic activity of the non-supported material was evaluated in the reduction reaction of nitrogen monoxide (NO) by carbon monoxide (CO), followed by characterization by XRD, IR and Raman analysis. The material calcined at 800°C presented SrCO3 as secondary phase, with a reduction in its intensity when Ni2+ replaces Sr2+ in the lattice. Doping did not lead to a meaningful change in the long range order by increased the short range order. The system best catalytic performance (SrSn0,9Ni0,1O3) achieved approximately 90% of conversion of CO into CO2 and 85% of NO into N2. In the second part of the work catalysts were supported (10% mass, the active phase /support) on anatase, gamma alumina, ceria and zirconia, using the resin obtained by the polymeric precursor method, with characterization as described before. This procedure aimed at evaluating the effect of the support in the activity of perovskite for the same reaction conditions. It was possible to confirm the catalyst deposition on all supports, in spite of the difficulty in the characterization as a film was formed on the powder surface, leading to superposition of peaks/bands. / Este trabalho envolveu a síntese de um óxido com a estrutura perovskita (ABO3), o estanato de estrôncio (SrSnO3), com estrutura ortorrômbica com grupo espacial Pbnm, usando o método dos precursores poliméricos. Este material apresenta aplicações como capacitores, sensores de gases como o CO, NOx, H2, umidade e atualmente vem sendo estudado como catalisador. No início deste trabalho, o SrSnO3 puro e dopado com 10 % em mol de níquel (Sr0,9SnNi0,1O3, SrSn0,9Ni0,1O3, Sr0,95Sn0,95Ni0,1O3) foi caracterizado, fazendo uso da análise térmica (TG/DTA), espectroscopia de infravermelho (IV), espectroscopia na região do Ultra-violeta - visível, espectroscopia RAMAN, Difração de Raios-X (DRX) e área superficial pelo método de BET. A atividade catalítica dos materiais não suportados foi avaliada na reação de redução do monóxido de nitrogênio (NO) com monóxido de carbono (CO) seguida de caracterização por DRX, IV e Raman. O material calcinado a 800°C, apresenta o SrCO3 como fase secundária, sendo que a substituição do Sr2+ pelo Ni2+ reduz a formação de carbonato. A dopagem não alterou significativamente a ordem a longo alcance mas aumentou a desordem a ordem curto alcance. O sistema com melhor desempenho catalítico (SrSn0,9Ni0,1O3) obteve conversões de aproximadamente 90% de CO a CO2 e 85% de NO a N2. Na segunda parte do trabalho os catalisadores foram suportados (10% em massa, fase ativa/suporte), na anatase, gama alumina, céria e zircônia, a partir da resina obtida pelo método dos precursores poliméricos, com caracterização pelas técnicas descritas anteriormente. Buscou-se, dessa forma, avaliar o efeito do suporte na atividade desta perovskita nas mesmas condições reacionais. Foi possível confirmar a deposição do catalisador sobre todos os suportes, sendo a análise dificultada por se tratar de um filme na superfície do pó, às vezes com sobreposição de picos/bandas.

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