Au cours de ce travail de thèse, la Cellulose Nanofibrillée (CNF) a été isolée à partir de fibres de paille d’avoine puis modifiée chimiquement par des alcoxysilanes en milieu aqueux. La CNF silylée a ensuite été utilisée pour élaborer de nouveaux matériaux composites et mousses biosourcés.Le chapitre I présente quelques aspects généraux concernant les nanocelluloses, en particulier la NFC et ses applications dans le domaine des matériaux composites et des mousses.Le chapitre II est consacré à la fonctionnalisation de la CNF par le méthyltriméthoxysilane - choisi comme alcoxysilane modèle - ainsi qu’à la caractérisation du matériau silylé. Plusieurs paramètres réactionnels (pH, temps de réaction, concentration initiale en silane) ont été étudiés et optimisés, à partir de deux protocoles expérimentaux distincts. Les modifications ont été caractérisées à l’échelle moléculaire par différentes techniques physico-chimiques. Les propriétés des nanofibrilles silylées, comme la morphologie, cristallinité, mouillabilité, hygro-copicité et stabilité thermique, ont ensuite été évaluées.Dans le chapitre III, l’impact de la silylation sur les propriétés mécaniques et hygroscopiques de composites à matrice acide poly(lactique) ou matrice polydiméthylsiloxane chargés en NFC a été évalué.Pour finir, l’impact de la silylation sur les propriétés de mousses élaborées à partir de NFC lyophilisées a été étudié dans le chapitre IV (porosité, propriétés en compression, conductivité thermique, mouillabilité, hygroscopicité et oléophilicité). / In this thesis, nanofibrillated cellulse (NFC) has been isolated from oat straw and chemically modified by alkoxysilanes in water medium. Silylated NFC has been subsequently used to elaborate novel biobased composite materials and foamsChapter I presents some general aspects about nanocelluloses – in particular Nanofibrillated Cellulose (NFC) - and their use in composite materials and foams.Chapter II is dedicated to the functionalization of NFC by methyltrimethoxysilane - chosen as a model silane - and to the comprehensive examination of the silylated material. Reaction conditions such as pH, reaction time and initial silane concentration have been particularly in-vestigated and optimized using two distinct experimental protocols. The modifications have been characterized at the molecular level by various physicochemical techniques. The proper-ties of the silylated nanofibrils i.e. the morphology, crystallinity, wettability, hygroscopicity and thermal stability, have been subsequently examined. Chapter III investigates the impact of silylation on the mechanical and hygroscopic properties of NFC-reinforced composites prepared with two distinct polymeric matrices: poly(lactic acid) (PLA) and polydimethylsiloxane (PDMS).Chapter IV examines the impact of silylation on the properties of NFC-foams prepared by freeze drying, in particular on the porosity, compressive properties, thermal conductivity, wet-tability, hygroscopicity and oleophilicity.

Au cours de ce travail de thèse, la Cellulose Nanofibrillée (CNF) a été isolée à partir de fibres de paille d'avoine puis modifiée chimiquement par des alcoxysilanes en milieu aqueux. La CNF silylée a ensuite été utilisée pour élaborer de nouveaux matériaux composites et mousses biosourcés.Le chapitre I présente quelques aspects généraux concernant les nanocelluloses, en particulier la NFC et ses applications dans le domaine des matériaux composites et des mousses.Le chapitre II est consacré à la fonctionnalisation de la CNF par le méthyltriméthoxysilane - choisi comme alcoxysilane modèle - ainsi qu'à la caractérisation du matériau silylé. Plusieurs paramètres réactionnels (pH, temps de réaction, concentration initiale en silane) ont été étudiés et optimisés, à partir de deux protocoles expérimentaux distincts. Les modifications ont été caractérisées à l'échelle moléculaire par différentes techniques physico-chimiques. Les propriétés des nanofibrilles silylées, comme la morphologie, cristallinité, mouillabilité, hygro-copicité et stabilité thermique, ont ensuite été évaluées.Dans le chapitre III, l'impact de la silylation sur les propriétés mécaniques et hygroscopiques de composites à matrice acide poly(lactique) ou matrice polydiméthylsiloxane chargés en NFC a été évalué.Pour finir, l'impact de la silylation sur les propriétés de mousses élaborées à partir de NFC lyophilisées a été étudié dans le chapitre IV (porosité, propriétés en compression, conductivité thermique, mouillabilité, hygroscopicité et oléophilicité).